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多孔有机聚合物中试制备及其在聚烯烃催化剂中的应用

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化工进展 2024年第3期43卷 1412-1417页

作者：王雄康文倩任悦乔彤森张鹏黄安平李广全中国石油石油化工研究院兰州化工研究中心甘肃兰州730060

多孔有机聚合物广泛应用在吸附、分离、催化等领域。本文采用分散聚合工艺,中试制备得到形貌及流动性良好的POP3120T和POP3100载体,POP3120T载体堆密度为0.29g/cm^(3),比表面积为282m^(2)/g,与无机硅胶载体相当,颗粒粒径23.4μm,粒径分... 详细信息

多孔有机聚合物广泛应用在吸附、分离、催化等领域。本文采用分散聚合工艺,中试制备得到形貌及流动性良好的POP3120T和POP3100载体,POP3120T载体堆密度为0.29g/cm^(3),比表面积为282m^(2)/g,与无机硅胶载体相当,颗粒粒径23.4μm,粒径分布1.00;POP3100载体堆密度为0.34g/cm3,比表面积约503m^(2)/g,均高于无机硅胶载体,颗粒粒径36.0μm,粒径分布0.93。负载的POP型Z-N聚丙烯催化剂具有良好的丙烯聚合活性,其活性可达到1.0×10^(7)g/(mol·h)以上。得到的聚合物堆密度可以达到0.36g/cm^(3),聚合物细粉含量小于1%,达到商业催化剂的水平,此外负载的POP型Z-N聚丙烯催化剂具有高的立构规整选择性及宽的分子量分布,采用DIBP作为内给电子体制备的催化剂,丙烯聚合制备的聚合物等规度可达97.5%以上,分子量分布可达11以上。

关键词：多孔有机聚合物聚烯烃催化剂丙烯聚合聚丙烯

含氮芳香性杂环化合物的不对称氢化反应研究进展

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有机化学 2024年第5期44卷 1403-1422页

作者：刘晨光中石化(北京)化工研究院有限公司北京100083

手性饱和含氮杂环结构广泛存在于天然产物、生物活性分子和药物分子中.利用含氮芳杂环化合物的不对称氢化反应来构筑该类化合物是最为直接有效的方法之一.然而,由于含氮芳杂环化合物具有很强的共轭稳定性,且产物中氮原子对金属催化剂具... 详细信息

手性饱和含氮杂环结构广泛存在于天然产物、生物活性分子和药物分子中.利用含氮芳杂环化合物的不对称氢化反应来构筑该类化合物是最为直接有效的方法之一.然而,由于含氮芳杂环化合物具有很强的共轭稳定性,且产物中氮原子对金属催化剂具有毒化作用,该类化合物的不对称氢化反应的发展要滞后很多,研究报道也相对较少.其中,如何开发高效的催化体系来实现活化惰性底物的同时,对反应的立体选择性进行精确调控是相关研究的关键问题.目前,一系列过渡金属以及有机小分子催化剂的开发已经引领该领域取得了一定进展.鉴于不同类型催化剂的结构和性质对于催化活性、反应选择性及底物适用范围的显著影响,根据催化剂的反应性进行分类,系统综述了含氮芳香性杂环化合物不对称氢化反应的研究进展.

关键词：氢化反应不对称催化手性含氮杂环

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氧化石墨烯/聚丙烯酸基导电黏附凝胶的制备与性能

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化工进展 2024年第2期43卷 1022-1032页

作者：王岩森侯丹丹李长金祁丽亚王春堯郭敏王颖中石化(北京)化工研究院有限公司北京100013

现有导电凝胶材料在实际使用时存在诸多缺陷,因此设计出一种兼具高强度、高黏附性和高导电性的凝胶材料具有重要的应用意义。本文以丙烯酸(AAc)和丙烯酸-N-羟基琥珀酰亚胺酯(AAc-NHS ester)为基体,聚乙二醇二丙烯酸酯(PEGDA)为交联剂,... 详细信息

现有导电凝胶材料在实际使用时存在诸多缺陷,因此设计出一种兼具高强度、高黏附性和高导电性的凝胶材料具有重要的应用意义。本文以丙烯酸(AAc)和丙烯酸-N-羟基琥珀酰亚胺酯(AAc-NHS ester)为基体,聚乙二醇二丙烯酸酯(PEGDA)为交联剂,引入氧化石墨烯(GO)作为增效成分,通过光引发一步聚合法制备了复合凝胶材料(PAA-NHS/GO)。GO的引入提高了体系的交联度,增强了凝胶的稳定性并赋予了凝胶高导电特性。PAA-NHS/GO的拉伸强度、断裂伸长率、电导率分别可达0.336MPa、302.6%和0.93S/m。复合凝胶的功能基团能与组织表面产生强黏附效果,黏附强度超过40kPa,同时还具备高生物安全性和优异的生物相容性。在外力作用下,复合凝胶表现出稳定的应变传感特性。而在用于心电信号监测时,复合凝胶的灵敏度高,并可实现稳定清晰的信号传输。PAA-NHS/GO作为新型导电黏附凝胶,有望用于柔性可穿戴、生物传感、电子皮肤等领域。

关键词：氧化石墨烯聚丙烯酸凝胶导电黏附

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膜法分离一/二价阳离子的研究进展

化工进展 2024年第3期43卷 1363-1373页

作者：赵国珂张杨刘轶群中石化(北京)化工研究院有限公司北京100013

各类工业过程如水质软化、食用盐纯化、盐湖卤水提锂、酸和重金属资源回收等对一/二价阳离子高效分离的需求日益增长,近年来,针对上述分离体系的膜材料的研究取得了诸多进展。本文详细总结了针对一/二价阳离子分离的选择性阳离子交换膜... 详细信息

各类工业过程如水质软化、食用盐纯化、盐湖卤水提锂、酸和重金属资源回收等对一/二价阳离子高效分离的需求日益增长,近年来,针对上述分离体系的膜材料的研究取得了诸多进展。本文详细总结了针对一/二价阳离子分离的选择性阳离子交换膜、纳滤膜、支撑液膜和离子印迹膜的研究进展,重点梳理了相关膜材料的离子选择性优化思路和机理,对比分析了上述膜过程的特点和适用场景。基于此,作者认为,离子筛分精细化是膜分离技术的重要发展方向。在分子尺度明晰分离层的形成和演化机理,对于提高界面聚合反应可控度,实现在亚纳米尺度膜结构的精细调控至关重要。通过在膜基体内可控构建目标离子的特异性识别位点和传质通道,有望实现高选择性离子筛分。此外,具有本征规则孔道结构的新型分离膜材料,如MOFs、COFs、二维层状结构膜等,在精细筛分方面具有良好的发展潜力。

关键词：阳离子交换膜纳滤膜液膜离子印迹膜一/二价阳离子分离

炭材料在电解水制氢耦合有机氧化方面的研究进展

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新型炭材料（中英文） 2024年第1期39卷 64-77页

作者：王治栋夏天栗振华邵明飞北京化工大学北京100029 衢州资源化工创新研究院浙江衢州324000

利用可再生能源(太阳能、风能)发电进行电解水制氢是获取“绿氢”的必经之路。然而,目前电解水制氢仍面临电解效率低和能耗高的巨大挑战。通过将电解水体系与热力学上更有利的有机氧化反应耦合是解决上述问题的重要途径,在有效提升阴极... 详细信息

利用可再生能源(太阳能、风能)发电进行电解水制氢是获取“绿氢”的必经之路。然而,目前电解水制氢仍面临电解效率低和能耗高的巨大挑战。通过将电解水体系与热力学上更有利的有机氧化反应耦合是解决上述问题的重要途径,在有效提升阴极产氢效率的同时还可以在阳极获得高附加值化学品(用于进一步分摊并降低制氢成本)。这一新兴领域的发展关键在于制备具有高选择性和高稳定性的催化材料。碳基材料具有来源丰富、比表面积高、孔隙率高等优点,在高性能有机电氧化和电解水析氢催化剂方面引起了科研人员的广泛关注。本研究总结了碳基材料在电解水制氢耦合有机氧化方面的最新研究进展,并讨论了该材料在这一新兴电催化领域的发展前景和面临挑战,以推进新型炭材料的发展。

关键词：炭材料氢气电解水有机物氧化电催化

基于同步辐射光源X射线散射对聚乙醇酸挤出棒材退火条件的优化

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高分子材料科学与工程 2024年第4期40卷 79-92页

作者：骆佳伟周炳王洪学田雨川陈明明胡永峰中石化(上海)石油化工研究院有限公司上海201208

文中用同步辐射光源对聚乙醇酸(PGA)挤出棒材的切片进行广角X射线散射(WAXS)和小角X射线散射(SAXS)表征,研究聚乙醇酸棒材在挤出成型后优选的退火条件,以尽可能消除内应力,改善棒材后续的机械加工性。WAXS结果表明,高温更有利于微观应... 详细信息

文中用同步辐射光源对聚乙醇酸(PGA)挤出棒材的切片进行广角X射线散射(WAXS)和小角X射线散射(SAXS)表征,研究聚乙醇酸棒材在挤出成型后优选的退火条件,以尽可能消除内应力,改善棒材后续的机械加工性。WAXS结果表明,高温更有利于微观应变的减小,但较高温时晶粒尺寸会随退火时间的延长而减小。SAXS结果表明,高温更有利于取向程度的减小,退火时间对取向程度的影响明显弱于退火温度。综合各数据建立目标函数,并利用响应面分析法进行分析。结果表明,在实验范围内,PGA棒材的优选退火条件为200℃退火2h。

关键词：聚乙醇酸退火同步辐射光源 X射线散射响应面分析法

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二硫化钼掺杂改性FOX⁃7含能复合材料的热分解特性

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含能材料 2024年第1期32卷 31-37页

作者：许紫岚蔚明辉赵煦聂福德中国工程物理研究院化工材料研究所四川绵阳621999

为了提高1,1‐二氨基‐2,2‐二硝基乙烯(FOX‐7)的热分解特性,在较低分解活化能下实现能量的快速释放,采用溶剂‐反溶剂的方法制备了掺杂改性的FOX‐7/MoS2含能复合材料。采用扫描电子显微镜(SEM)、能谱仪(EDS)、X射线粉末衍射(XRD)、X... 详细信息

为了提高1,1‐二氨基‐2,2‐二硝基乙烯(FOX‐7)的热分解特性,在较低分解活化能下实现能量的快速释放,采用溶剂‐反溶剂的方法制备了掺杂改性的FOX‐7/MoS2含能复合材料。采用扫描电子显微镜(SEM)、能谱仪(EDS)、X射线粉末衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、热重‐差示扫描量热仪(TG‐DSC)等分析测试手段对复合材料的形貌结构、物相组成、热分解特性、分解活化能进行了表征和测试。结果表明,掺杂改性的FOX‐7/MoS2含能复合材料既可以提高低温阶段的分解温度,又可以催化高温下的分解放热。其中,与原料相比,FOX‐7/MoS2‐5%的低温阶段的分解温度和分解活化能分别提高了6.8℃和78.6 kJ·mol^(-1);高温阶段的分解温度和分解活化能分别降低了23.4℃和340.4 kJ·mol^(-1)。热重‐质谱结果表明,高温阶段FOX‐7/MoS2‐5%产物中CO_(2)的比例从7.3%增加到16.8%,表明MoS_(2)的掺杂改性又促进了高温阶段的分解,使分解更加完全和充分。

关键词： 1,1‐二氨基‐2,2‐二硝基乙烯(FOX‐7) 二硫化钼(MoS_(2)) 热反应特性分解动力学催化分解

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炸药造型颗粒随机堆积体系物理参量无损表征

含能材料 2024年第4期32卷 345-352页

作者：岳弘历张催张伟斌中国工程物理研究院化工材料研究所四川绵阳621999

炸药造型颗粒作为高聚物粘结炸药(Polymer‑bonded explosive,PBX)构件成型的中间体,表征其体系物理参量对掌握不同造型颗粒对PBX构件性能的影响具有重要意义。利用X射线层析成像(XCT)和图像处理技术无损表征了9种造型颗粒样品随机堆积体... 详细信息

炸药造型颗粒作为高聚物粘结炸药(Polymer‑bonded explosive,PBX)构件成型的中间体,表征其体系物理参量对掌握不同造型颗粒对PBX构件性能的影响具有重要意义。利用X射线层析成像(XCT)和图像处理技术无损表征了9种造型颗粒样品随机堆积体系(包含粒径、体积分数、孔隙率、球形度以及本征密度)的物理参量。9种造型颗粒堆积体系平均粒径最大为1.04 mm,体积分数最高可达68.7%,孔隙率最低为1.04%,平均球形度最高为0.93,密度最大为1.44 g·cm^(-3)。结果表明,造型颗粒配方中粘结剂种类、炸药晶体成分、炸药晶体配比以及造粒工艺对颗粒堆积体系物理参量有重要影响,且颗粒堆积体系物理参量之间存在相关性。体系粒径分布越分散,颗粒平均表面积越大;体系平均粒径越大、平均球形度越低,颗粒平均孔隙率就越高;平均粒径较大的颗粒堆积体系体积分数较高,当体系平均球形度较大时颗粒堆积的体积分数与球形度无关。研究为掌握造型颗粒堆积体系的物理参量以及颗粒结构与材料性能关系提供了基础。

关键词：炸药造型颗粒随机堆积体系体积分数孔隙率 X射线层析成像

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基于乌洛托品笼状结构阳离子的五唑盐合成

含能材料 2024年第6期32卷 631-640,I0003页

作者：江天宇刘天林王康才夏宏蕾张文全中国工程物理研究院化工材料研究所四川绵阳621999

基于两种乌洛托品笼状阳离子结构,合成了两种新的五唑盐——乌洛托品五唑盐(C_(6)H_(13)N_(9),1)和甲基化乌洛托品五唑盐(C_(7)H_(15)N_(9),2)。通过X-射线单晶衍射、红外光谱(IR)、质谱(MS)和核磁共振(NMR)对合成的五唑盐进行了结构表... 详细信息

基于两种乌洛托品笼状阳离子结构,合成了两种新的五唑盐——乌洛托品五唑盐(C_(6)H_(13)N_(9),1)和甲基化乌洛托品五唑盐(C_(7)H_(15)N_(9),2)。通过X-射线单晶衍射、红外光谱(IR)、质谱(MS)和核磁共振(NMR)对合成的五唑盐进行了结构表征,并采用热重分析(TG)和差示扫描量热分析(DSC)测试其热分解行为。使用原子化法计算了化合物1和2的生成焓,使用EXPLO5预测了爆轰性能,并采用BAM方法测试其撞击感度和摩擦感度。测试结果显示,化合物1属于单斜晶系(P21/c),晶胞参数为a=13.6795(2)Å,b=11.6892(1)Å,c=12.5941(2)Å,V=1937.53(5)Å^(3),α=γ=90°,β=105.822(1)°,Z=8,Dc=1.448 g·cm^(-3),化合物2属于单斜晶系(P21/m),晶胞参数为a=6.9025(5)Å,b=7.6042(5)Å,c=10.6808(9)Å,V=538.50(7)Å^(3),α=γ=90°,β=106.148(8)°,Z=2,Dc=1.389 g·cm^(-3)。化合物1和2的热分解温度分别为90.0℃和82.8℃,理论爆速爆压分别为8291 m·s^(-1),20.33 GPa和7862 m·s^(-1),17.41 GPa。测得化合物1和2的撞击感度和摩擦感度分别为5 J,288 N和3 J,86 N。

关键词：五唑乌洛托品笼状阳离子非金属盐合成

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