检索结果-南通市图书馆

充分稳定和暴露的铜基异质结实现CO_(2)高效电还原制乙醇

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

Chinese Journal of Catalysis 2024年第3期58卷 216-225页

作者：蒋兴星赵雨昕孔艳孙建桔冯上照胡琪杨恒攀何传新深圳大学化学与环境工程学院广东深圳518060

二氧化碳(CO_(2))虽然被视为破坏生态环境的温室气体,但也是储量最丰富的碳资源,对其进行转化和利用将对社会环境和能源结构产生深远影响.电化学还原CO_(2)(CO_(2)RR)不仅转化效率高,而且成本较低,有望实现规模化生产.在众多催化剂中,... 详细信息

二氧化碳(CO_(2))虽然被视为破坏生态环境的温室气体,但也是储量最丰富的碳资源,对其进行转化和利用将对社会环境和能源结构产生深远影响.电化学还原CO_(2)(CO_(2)RR)不仅转化效率高,而且成本较低,有望实现规模化生产.在众多催化剂中,廉价易得的铜基催化剂被认为是电化学催化还原CO_(2)生成高附加值产物的理想催化剂之一,其中铜氧化物的存在是CO_(2)RR生成高附加值产物的关键.然而,CO_(2)RR过程是在负电位下进行的,当施加电位低于‒0.1 VRHE时,铜氧化物很容易被还原为金属态铜.因此,催化剂稳定氧化态铜的能力在保持连续、高效和稳定的CO_(2)RR产多碳产物性能中至关重要.本文将简单的O_(2)等离子体处理技术与静电纺丝技术相结合,合成了多孔碳纳米纤维负载的Cu/Cu_(x)O异质结催化剂,并考察了其催化CO_(2)RR的性能.在静电纺丝过程中,Cu-ZIF-8前驱体的加入使得热处理后的原丝纤维中形成了丰富的网络贯穿多孔结构,该结构有效地实现了铜纳米颗粒的均匀分散;随后,通过O_(2)等离子体处理技术,在碳纳米纤维中构建了大量的开放介孔,为CO_(2)的吸附和反应提供了有利环境,并使Cu/Cu_(x)O异质结位点暴露于反应界面.电化学性能测试结果表明,在400 mA cm^(‒2)电流密度下,独特的Cu/Cu_(x)O异质结活性位点电催化还原CO_(2)生成乙醇的法拉第效率可达70.7%,该性能优于未经O_(2)等离子体处理的多孔铜纳米纤维.此外,高暴露的Cu/Cu_(x)O异质结活性位点显著地增加实际参与反应的活性位点数量,经计算Cu/Cu_(x)O异质结CO_(2)RR产乙醇的质量活性高达8.4 A mg^(‒1),是目前报道生产乙醇的较高质量活性.多孔碳纳米纤维衬底不仅具有协同电子输运能力,而且在CO_(2)RR测试中施加的负电压有助于维持Cu/Cu_(x)O异质结构的稳定性,使其在高电流密度下能够保持长时间的催化稳定性.此外,本文利用原位拉曼光谱和红外光谱、有限元模拟及密度泛函理论计算等方法深入研究了Cu/Cu_(x)O异质结的催化机理.原位拉曼光谱和红外光谱表征结果证实了在CO_(2)RR过程中Cu_(x)O的动态稳定状态以及关键信号*CO和C‒C键的存在;理论计算表明,Cu/Cu_(x)O异质结的存在促进了关键中间体*CO的溢流,降低了C‒C耦合过程的反应能垒,从而提高了还原产物乙醇的产率.综上,本文成功地在多孔铜纳米纤维中引入氧化物物种,并优化了纤维孔结构.其表现出了较好的电催化还原CO_(2)性能,可高选择性生成乙醇,其独特的多孔碳纤维结构充分暴露了活性位点,实现了较高的质量活性.本文所采用的催化剂组分和微观结构的调控策略为提升电催化中催化剂稳定性和催化活性提供了有益的借鉴.

关键词：二氧化碳电还原 Cu/Cu_(x)O异质结开口孔结构质量活性乙醇

葡萄糖衍生多孔碳的表面电荷调控与电吸附Cd^(2+)性能

维普期刊数据库评论

在线全文

维普期刊数据库

学校读者我要写书评

暂无评论

材料导报 2024年第6期38卷 18-25页

作者：覃玲霜刘醒邓立波深圳大学化学与环境工程学院广东深圳518055

电容去离子(CDI)是一种基于静电吸附的脱盐技术,由于其操作简便、能耗低、无二次污染等优点,有望用于冶金、电镀等行业所产生的废水中Cd^(2+)的去除。目前限制其发展的关键难题在于电极材料对Cd^(2+)的吸附容量较低。以葡萄糖为碳源,以... 详细信息

电容去离子(CDI)是一种基于静电吸附的脱盐技术,由于其操作简便、能耗低、无二次污染等优点,有望用于冶金、电镀等行业所产生的废水中Cd^(2+)的去除。目前限制其发展的关键难题在于电极材料对Cd^(2+)的吸附容量较低。以葡萄糖为碳源,以硫脲与硫粉为掺杂剂,通过高温碳化制备了S、N共掺杂的多孔碳材料。以所制备的碳材料为电极组装了CDI系统,测试了其电吸附Cd^(2+)的性能。以相同的电极材料组装的对称型CDI系统在1.2 V下对Cd^(2+)的吸附容量达到53 mg·g^(-1)。进一步研究发现,S、N掺杂使碳材料表面带有负电荷,因此,以其为阴极、电中性的商业活性炭YP-50F为阳极组装的非对称CDI系统的吸附容量达到88.37 mg·g^(-1),比对称体系高66.73%;而且经过七次吸-脱附循环后,容量保持率也由对称体系的62.2%提升至81.5%。通过XPS分析证明电极去除Cd^(2+)的机理为双电层与碳材料表面官能团络合的协同作用。本工作所开发的高性能多孔碳电极及非对称电极的匹配策略有望推动CDI技术在Cd^(2+)及其他重金属废水治理领域的应用。

关键词：电容去离子葡萄糖多孔碳镉离子表面电荷

席夫碱改性MCM-41分子筛的制备及其对铅离子的吸附性能

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

分析化学 2024年第1期52卷 102-112页

作者：吴红梅徐靖雯郭宇张震斌辽宁工业大学化学与环境工程学院

以2-吡啶甲醛为席夫碱配体，采用后接枝法将其接枝到MCM-41分子筛上，获得了一种新型席夫碱改性MCM-41分子筛(N-MCM-41)，实现了对水溶液中铅离子(Pb2+)的有效吸附。利用X-射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、... 详细信息

以2-吡啶甲醛为席夫碱配体，采用后接枝法将其接枝到MCM-41分子筛上，获得了一种新型席夫碱改性MCM-41分子筛(N-MCM-41)，实现了对水溶液中铅离子(Pb2+)的有效吸附。利用X-射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、红外光谱(FT-IR)、热重分析(TGA)和X-射线光电子能谱(XPS)等对N-MCM-41的结构、形貌、表面官能团和化学状态进行了分析，并系统研究了N-MCM-41对水溶液中Pb2+的吸附行为。此吸附剂对Pb2+的最大吸附容量达到101.3 mg/g。N-MCM-41对Pb2+的吸附行为符合准二级动力学模型和Langmuir等温线模型，并且吸附过程是自发和吸热的过程。N-MCM-41表面官能团与Pb2+的螯合配位作用是去除水体中Pb2+的主要机制。N-MCM-41吸附剂经过5次再生后，仍然保持良好的吸附性能，在处理水体铅污染中具有良好的应用前景。

关键词： MCM-41分子筛席夫碱改性吸附铅离子

来源：博看期刊

碱处理对ZnZrOx/SAPO-34催化合成气一步法制低碳烯烃的影响

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

燃料化学学报（中英文） 2024年第2期52卷 140-149页

作者：王弋汪旭东薛招腾毛东森上海应用技术大学化学与环境工程学院上海201418

采用ZnZrOx金属氧化物和SAPO-34分子筛物理混合制备了双功能催化剂,用于合成气一步法制低碳烯烃(STO)反应。考察了三乙胺、四甲基氢氧化铵和四乙基氢氧化铵三种有机碱溶液及不同浓度的三乙胺溶液处理对SAPO-34分子筛织构、结构和酸性的... 详细信息

采用ZnZrOx金属氧化物和SAPO-34分子筛物理混合制备了双功能催化剂,用于合成气一步法制低碳烯烃(STO)反应。考察了三乙胺、四甲基氢氧化铵和四乙基氢氧化铵三种有机碱溶液及不同浓度的三乙胺溶液处理对SAPO-34分子筛织构、结构和酸性的影响,采用XRD、SEM、N2吸附-脱附、NH3-TPD对分子筛进行了表征,并考察了碱处理后催化剂的STO反应性能。结果表明,采用0.06 mol/L的三种有机碱后处理均可在SAPO-34分子筛表面刻蚀出部分多级孔道,从而在STO反应中加速金属氧化物表面形成的中间过渡物种从金属氧化物表面扩散进入SAPO-34分子筛孔道,提高了催化剂在STO反应中CO的转化率,同时,三种碱处理均可降低SAPO-34分子筛的酸量及酸强度,从而提高催化剂在STO反应中低碳烯烃选择性;采用0.02-0.10 mol/L的三乙胺处理SAPO-34分子筛,均在SAPO-34分子筛表面刻蚀出的多级孔,提高了STO反应中CO的转化率,且0.02和0.06 mol/L的三乙胺溶液处理后的SAPO-34分子筛,酸强度和酸量的降低,抑制了甲烷的形成和烯烃的加氢,因此,随着碱处理浓度从0、0.02到0.06 mol/L逐步提高,催化剂对低碳烯烃的选择性逐步提高。其中,在400℃,3.0 MPa和GHSV=3600 mL/(g·h)条件下,采用0.06 mol/L的三乙胺处理的SAPO-34物理混合ZnZrOx,与未经处理的SAPO-34分子筛相比,CO转化率从24.0%提升至26.4%,低碳烯烃选择性从78.2%提升至84.7%,且该催化剂具有较好的催化稳定性。

关键词：合成气制低碳烯烃双功能催化剂 SAPO-34分子筛碱处理

维普期刊数据库博看期刊

Ag+改性NaY分子筛的制备及其吸附脱氮性能研究

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

燃料化学学报（中英文） 2024年第3期52卷 384-394页

作者：富添洪新田宇孙潇镝王聚财唐克栾秀阳辽宁工业大学化学与环境工程学院辽宁锦州121001

采用Ag+改性NaY分子筛成功制备了AgY分子筛,利用XRD射线衍射、FT-IR、N2吸附-脱附对NaY和AgY分子筛进行了表征,并用于吸附脱除模拟燃料中吡啶、苯胺、喹啉碱性氮化物,AgY分子筛的吸附能力明显优于NaY分子筛。考察了吸附温度、吸附时间对... 详细信息

采用Ag+改性NaY分子筛成功制备了AgY分子筛,利用XRD射线衍射、FT-IR、N2吸附-脱附对NaY和AgY分子筛进行了表征,并用于吸附脱除模拟燃料中吡啶、苯胺、喹啉碱性氮化物,AgY分子筛的吸附能力明显优于NaY分子筛。考察了吸附温度、吸附时间对AgY分子筛吸附三种氮化物的影响,实验结果表明,吸附能力均为:苯胺>喹啉>吡啶,为了进一步研究其吸附机理,采用Materials Studio软件建立了AgY分子筛12T团簇模型并在303、323、343 K下模拟三种氮化物分子在AgY分子筛上的吸附,计算了吸附能、活性中心与吡啶、苯胺、喹啉分子的距离、前线轨道、等密度分布、径向分布函数等相关参数,计算结果也表明,AgY分子筛对苯胺的吸附优于喹啉,优于吡啶,与实验结果一致,且吸附以化学吸附为主,AgY分子筛S位和W位为主要吸附位。吸附等温线研究结果表明,AgY分子筛对吡啶的吸附符合Langmuir-Freundlich混合吸附模型,对苯胺、喹啉的吸附符合Freundlich吸附模型。吸附动力学和吸附热力学结果表明,AgY分子筛对吡啶的吸附符合准二级动力学模型,对苯胺、喹啉的吸附符合准一级动力学模型,吸附是自发的熵增过程。

关键词： AgY分子筛吸附脱氮 Materials Studio 分子动力学模拟

吡啶在Ti、Zr、N掺杂石墨烯表面吸附的理论研究

同方期刊数据库博看期刊评论

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

燃料化学学报（中英文） 2024年第8期52卷 1162-1172页

作者：王聚财唐克孙潇镝洪新辽宁工业大学化学与环境工程学院辽宁锦州121001

采用密度泛函方法,研究了Ti、Zr和N掺杂及本征石墨烯对柴油中典型碱性氮化物吡啶的吸附行为,讨论了相应的吸附能、吸附构型、马利肯电荷转移、差分电荷密度和态密度。结果表明,金属Ti、Zr掺杂能显著增强吡啶在石墨烯表面的吸附能,非金属... 详细信息

采用密度泛函方法,研究了Ti、Zr和N掺杂及本征石墨烯对柴油中典型碱性氮化物吡啶的吸附行为,讨论了相应的吸附能、吸附构型、马利肯电荷转移、差分电荷密度和态密度。结果表明,金属Ti、Zr掺杂能显著增强吡啶在石墨烯表面的吸附能,非金属N掺杂可略微增加吡啶和石墨烯表面间的吸附能。吡啶在不同原子修饰的石墨烯表面的吸附能大小顺序为Ti掺杂石墨烯>Zr掺杂石墨烯>N掺杂石墨烯>本征石墨烯,吡啶可与Ti、Zr掺杂石墨烯发生N−Ti、N−Zr和π−π作用,与N掺杂石墨烯、本征石墨烯发生N−N、C−N和π−π作用。进一步分析发现,吡啶和金属Ti、Zr掺杂石墨烯表面存在明显的电子转移和化学键的形成,而和非金属N掺杂石墨烯及本征石墨烯间并无化学键形成。吡啶与Ti、Zr掺杂石墨烯发生化学吸附,与N掺杂石墨烯、本征石墨烯发生物理吸附。吡啶更稳定的吸附在Ti、Zr掺杂石墨烯表面。

关键词：石墨烯掺杂吸附脱氮模拟表面

维普期刊数据库博看期刊

同方期刊数据库

电分离/富集-信号放大一体化策略用于农药残留精准检测

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

分析化学 2024年第3期52卷 356-374页

作者：李博黄德铭彭睿琦邓维李丹上海应用技术大学化学与环境工程学院

表面增强拉曼散射（SERS）作为一种高灵敏分析技术，在环境分析和食品安全等领域具有良好的应用潜力。SERS传感器极易受到环境基质的干扰，因此，采用前处理等方法消除环境因素的干扰非常重要。其中，构建电分离/富集-检测一体化分析策... 详细信息

表面增强拉曼散射（SERS）作为一种高灵敏分析技术，在环境分析和食品安全等领域具有良好的应用潜力。SERS传感器极易受到环境基质的干扰，因此，采用前处理等方法消除环境因素的干扰非常重要。其中，构建电分离/富集-检测一体化分析策略是实现复杂样本中痕量荷电分子精准检测的重要策略之一。本研究以丝网印刷电极（SPCE）为载体，采用电化学还原一步法制备还原氧化石墨烯（RGO）和金纳米颗粒（AuNPs）复合物（Au-RGO）负载的SPCE，结合电动捕获技术进行荷电分子的选择性分离和高效富集，利用Au-RGO的信号放大作用，实现了对西玛津、杀草强、甲基对硫磷和马拉硫磷4种农药残留的高灵敏SERS检测。本方法的线性检测范围宽（0.001～500μmol/L），检出限为0.3～2.0 nmol/L。将本方法用于果蔬样品的检测，检测结果与气相色谱-质谱方法的检测结果一致。本方法避免了传统SERS传感器用于环境和食品分析时面临的复杂基质干扰和前处理繁琐等问题，为环境污染物的现场快速检测提供了技术参考。

关键词：表面增强拉曼散射传感器电富集石墨烯农药

基于Co-MOFs衍生物用于L-Cys的比色和智能手机双模检测

同方期刊数据库博看期刊评论

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

精细化工 2024年第2期41卷 364-372页

作者：高仪刘耀鹏储婷婷郑寅黄文胜湖北民族大学化学与环境工程学院湖北恩施445000

采用室温合成-热解法制备了一种具有类过氧化物酶性质的金属钴有机框架衍生纤维棒状碳材料(Co-DM)。利用SEM、TEM、XRD和XPS对其形貌、结构及元素组成进行了表征。通过活性氧捕获实验研究了其催化机理,Co-DM可催化H2O2使其释放出超氧阴... 详细信息

采用室温合成-热解法制备了一种具有类过氧化物酶性质的金属钴有机框架衍生纤维棒状碳材料(Co-DM)。利用SEM、TEM、XRD和XPS对其形貌、结构及元素组成进行了表征。通过活性氧捕获实验研究了其催化机理,Co-DM可催化H2O2使其释放出超氧阴离子自由基(·O_(2)^(-))和羟基自由基(·OH),从而使无色的显色底物3,3’,5,5’-四甲基联苯胺(TMB)氧化成蓝色的氧化态产物(ox TMB),在652 nm处有最大的紫外吸收峰;而L-半胱氨酸(L-Cys)具有抗氧化性,能够还原ox TMB使蓝色褪色。基于此原理建立了一种检测L-Cys的比色检测方法。在pH=4.0、温度为40℃的最优条件下,L-Cys的浓度与652 nm处的吸光度在0.1~15.0μmol/L范围呈线性关系,检出限(LOD)为0.35μmol/L。此外,借助自制的智能手机光学设备和Color Garb软件,通过记录不同浓度L-Cys下溶液在白色(0,0,0)至黑色(255,255,255)范围内颜色变化的特征值R(红)、G(绿)、B(蓝)值,建立了Co-DM的相对活性与颜色特征值的定量关系,检测范围为0.1~70.0μmol/L,LOD为0.27μmol/L。该方法还成功地应用于临床人血清中L-Cys的检测,回收率在94.0%~101.5%之间。

关键词：比色检测即时检测类过氧化物酶 L-半胱氨酸功能材料

氧化锌量子点敏化氧化铈的制备及可见光催化降解罗明丹B

同方期刊数据库博看期刊评论

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

精细化工 2024年

作者：宗一超张富青郭丽瑞袁军武汉工程大学化学与环境工程学院

采用溶胶-凝胶法合成了氧化锌量子点(ZnO QDs)，将其浸渍负载在CeO2微球上，制备了ZnO QDs修饰的CeO2可见光催化剂ZnO QDs/CeO2。通过XRD、TEM、SEM表征了ZnO QDs/CeO2的结构和形貌，考察了ZnO QDs/CeO2降解罗明丹B(RhB)的可见光催化性... 详细信息

采用溶胶-凝胶法合成了氧化锌量子点(ZnO QDs)，将其浸渍负载在CeO2微球上，制备了ZnO QDs修饰的CeO2可见光催化剂ZnO QDs/CeO2。通过XRD、TEM、SEM表征了ZnO QDs/CeO2的结构和形貌，考察了ZnO QDs/CeO2降解罗明丹B(RhB)的可见光催化性能，通过电化学阻抗(EIS)、UV-Vis测试了ZnO QDs/CeO2的光电性能。结果表明，直径6～9 nm的ZnO QDs均匀分布在直径800 nm的CeO2微球表面上，ZnO QDs/CeO2的光响应范围拓展到550 nm。1 g CeO2负载0.02 g的ZnO QDs制备的0.02 ZnO QDs/CeO2具有最优的光催化降解RhB的性能，0.02 ZnO QDs/CeO2(50 mg)在可见光照射下，催化降解50 mL 0.1 mmol/L RhB水溶液，在90 min时，RhB的降解率为94%，而相同条件下，CeO2和ZnO QDs的RhB的降解率为20%和55%。空穴(h+)是ZnO QDs/CeO2光催化降解RhB的最主要活性物种。

关键词：光催化氧化铈氧化锌量子点可见光降解染料废水