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氮化硅陶瓷轴承球的滚动摩擦磨损特性与损伤行为

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摩擦学学报 2024年第9期44卷 1256-1265页

作者：魏万鑫苏云峰樊恒中宋俊杰张永胜胡丽天中国科学院兰州化学物理研究所固体润滑国家重点实验室

Si3N4陶瓷轴承球相比于钢球具有极限转速高，承载能力强，耐高温和耐酸碱腐蚀的优点，并表现出一定的自润滑性能，以绝对的优势作为滚动体被广泛用于高速轴承中，已成为高速、高精密轴承的关键部件.本文中通过模拟轴承真实服役工况的运... 详细信息

Si3N4陶瓷轴承球相比于钢球具有极限转速高，承载能力强，耐高温和耐酸碱腐蚀的优点，并表现出一定的自润滑性能，以绝对的优势作为滚动体被广泛用于高速轴承中，已成为高速、高精密轴承的关键部件.本文中通过模拟轴承真实服役工况的运动方式，开展Si3N4陶瓷轴承球的滚动摩擦损伤特性研究，分别考察Si3N4陶瓷轴承球与轴承钢滚道在无润滑和脂润滑条件下的滚动摩擦磨损状态和表面损伤行为，剖析Si3N4陶瓷轴承球滚动摩擦损伤行为演变规律与损伤机制.结果表明：Si3N4陶瓷轴承球与滚道在滚动摩擦磨损过程中，润滑脂的引入显著降低了滚动摩擦系数，尤其缓解了Si3N4陶瓷轴承球的疲劳损伤行为；无润滑条件下，Si3N4陶瓷轴承球滚动摩擦损伤机制主要为疲劳损伤和黏着磨损，且伴有摩擦化学反应；脂润滑条件下，Si3N4陶瓷轴承球滚动摩擦损伤机制主要为磨粒磨损和微脆性断裂.

关键词：氮化硅陶瓷轴承球滚动摩擦磨损表面损伤

自润滑纤维织物复合材料及其在关节轴承中的应用研究现状与展望

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摩擦学学报（中英文） 2024年第3期44卷 396-420页

作者：杨明明张招柱袁军亚姜葳李佩隆刘维民中国科学院兰州化学物理研究所固体润滑国家重点实验室甘肃兰州730000 中国科学院兰州化学物理研究所材料磨损与防护重点实验室甘肃兰州730000

自润滑关节轴承是1种球面滑动轴承,因其结构简单、承载能力强、可靠性高以及免维护(不需要润滑油脂)等优异性能受到广泛关注.目前,自润滑关节轴承已广泛应用于飞机发动机、起落架、机体襟副翼以及直升机旋翼系统,其在航天飞行器、汽车... 详细信息

自润滑关节轴承是1种球面滑动轴承,因其结构简单、承载能力强、可靠性高以及免维护(不需要润滑油脂)等优异性能受到广泛关注.目前,自润滑关节轴承已广泛应用于飞机发动机、起落架、机体襟副翼以及直升机旋翼系统,其在航天飞行器、汽车、核电和水利水电等领域中的应用也越来越多.随着高端装备极限性能不断提升,对自润滑轴承的服役性能及寿命要求越来越高.因此,自润滑关节轴承寿命提升、损伤失效机制和轴承寿命预测等方面的研究变得尤为重要.本文中从摩擦学视角出发,总结了自润滑关节轴承用自润滑纤维织物复合材料的研究现状,包括织物坯布组织结构、增强纤维、树脂基体、功能增强材料以及纤维-树脂界面改性等内容.此外,文中还介绍了自润滑关节轴承寿命评价方面的研究进展,包括自润滑关节轴承试验规范及产品标准、轴承寿命试验及预测、轴承寿命及可靠性影响因素.最后对关节轴承用自润滑纤维织物复合材料的重点研究方向进行了展望.

关键词：自润滑织物复合材料轴承摩擦磨损寿命预测

离子液体表面活性剂改性凹凸棒石去除玉米赤霉烯酮

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硅酸盐学报 2024年第10期52卷 3170-3179页

作者：康玉茹牟斌朱永峰惠爱平王爱勤中国科学院兰州化学物理研究所甘肃省黏土矿物重点实验室兰州730000

玉米赤霉烯酮(ZEN)由于强生殖毒性、致癌等毒害作用,严重危害动物和人体健康,吸附法是去除ZEN的有效方法之一。采用咪唑类离子液体表面活性剂(C_nmimBr,n=12、14、16、18)改性凹凸棒石(APT)制备了ZEN吸附剂(C_nmimBr-APT)。通过Fourier... 详细信息

玉米赤霉烯酮(ZEN)由于强生殖毒性、致癌等毒害作用,严重危害动物和人体健康,吸附法是去除ZEN的有效方法之一。采用咪唑类离子液体表面活性剂(C_nmimBr,n=12、14、16、18)改性凹凸棒石(APT)制备了ZEN吸附剂(C_nmimBr-APT)。通过Fourier红外光谱(FT-IR)、X射线衍射(XRD)、氮气吸附-脱附分析等表征方法结合烧失量、吸湿率测定,探讨了C_nmimBr-APT的微观结构及表界面性质,系统考察了改性参数(C_nmimBr用量及碳链长度)和吸附条件(吸附剂用量、吸附时间、初始浓度、pH值、共存营养物质)对C_nmimBr-APT吸附性能的影响。结果表明:C_nmimBr改性过程未改变APT的晶体结构,改性后吸附剂的表面疏水性增强。吸附驱动力主要为C_nmimBr中碳链与ZEN分子间的疏水作用,吸附性能与C_nmimBr用量和碳链长度呈正相关。C_(16)mimBr-APT对ZEN的吸附过程符合准二级动力学模型和Langmuir等温模型,当C_(16)mimBr用量为5.0%(质量分数)时,C_(16)min Br-APT对ZEN的最大吸附量为7.45 mg·g^(-1)。吸附体系的pH值及共存氨基酸、维生素和矿物质(L-赖氨酸、维生素B1、Ca^(2+)、Cu·g^(2+)、Fe^(3+)等)对ZEN吸附性能无显著影响。因此,C_nmimBr-APT在吸附去除ZEN方面具有潜在的应用价值。

关键词：凹凸棒石离子液体表面活性剂玉米赤霉烯酮吸附

锐钛矿型TiO_(2)负载Ni单原子用于催化丙烷脱氢

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第2期57卷 105-113页

作者：张倩江训柱苏杨赵阳乔波涛中国科学院大连化学物理研究所中国科学院应用催化科技重点实验室辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049 中国科学院大连化学物理研究所大连洁净能源国家实验室辽宁大连116023

丙烯市场需求日益增长,丙烷脱氢(PDH)被认为是最有前途的丙烯定向生产技术之一.作为PDH商业催化剂,贵金属Pt的高成本和CrO_(x)基催化剂的毒性使它们的发展受到限制.镍基催化剂因具有廉价、环保的特点,在多种催化反应的应用中引起了研究... 详细信息

丙烯市场需求日益增长,丙烷脱氢(PDH)被认为是最有前途的丙烯定向生产技术之一.作为PDH商业催化剂,贵金属Pt的高成本和CrO_(x)基催化剂的毒性使它们的发展受到限制.镍基催化剂因具有廉价、环保的特点,在多种催化反应的应用中引起了研究人员的广泛关注.然而,镍在高温烷烃脱氢反应中的应用较少,目前,保持反应中镍(II)物种的稳定存在仍然是镍基PDH催化剂的主要挑战.近来,单原子催化剂(SAC)在烷烃碳氢键活化过程中表现出优异的催化性能,具有较好的丙烯选择性和出色的稳定性.当镍以单个原子的形式分散在载体上时,它更有可能以带正电的状态存在,但金属单原子的稳定存在是具有挑战性的.本文以锐钛矿型的二氧化钛为载体,采用等体积浸渍法分别制备了0.05 wt%载量的单个原子分散的催化剂(Ni SAC,Ni_(1)/A-TiO_(2))和5 wt%载量的纳米颗粒(NP)催化剂(Ni_(NP)/A-TiO_(2)).结合球差电镜、原位漫反射傅里叶变换红外光谱和X射线吸收光谱等表征结果表明,Ni SAC催化剂主要含有单个Ni原子,以Ni(II)价态孤立地分散在载体上,而Ni_(NP)/A-TiO_(2)催化剂中的Ni物种主要以纳米粒子(1±0.2 nm)的形式存在.在580℃的PDH反应中,Ni_(1)/A-TiO_(2)催化剂表现出较好的本征活性和丙烯选择性,而且比相应的Ni NPs催化剂具有更好的抗积炭稳定性,在Ni_(1)/A-TiO_(2)上得到的丙烯产率约为1.96 molC_(3)H_(6)gNi^(-1)h^(-1),超过NiNP/A-TiO_(2)样品(0.03 molC_(3)H_(6)gNi^(-1)h^(-1))的65倍,Ni SAC催化剂的丙烯时空收率(STYC_(3)H_(6))约为0.2 kg h^(-1) kg_(cat)^(-1),与文献报道的大部分非贵金属催化剂STY值相当(0.02-0.3 kg h^(-1) kg_(cat)^(-1)).还原后的TiO_(2)载体因具有丰富的氧空位(OVs)和配位不饱和的Ti^(3+)表现出一定的活性,而Ni SAC得到了更高的丙烷转化率,但Ni单原子的引入并没有增加OVs和Ti^(3+)的浓度,Ni单原子催化剂的活化能低于纯载体,说明两者的活性位不同.此外,在还原条件下,由于Ni NPs与TiO_(2)载体之间的强相互作用,Ni NPs位点被TiO_(x)覆盖层(~2 nm)包裹,从而显示出较差的反应活性.综上所述,本文报道了Ni单原子催化剂在丙烷直接脱氢反应中比相应的Ni NP催化剂表现出更好的反应性能,体现了具有孤立活性位点的单原子催化剂在丙烷脱氢反应中的优势,为今后探究可用于丙烷脱氢反应的单原子催化剂的制备和应用提供参考.

关键词：丙烷脱氢单原子催化剂原子利用率丙烯选择性稳定性

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毫米波功率应用研究进展(特邀)

红外与毫米波学报 2024年第4期43卷 503-519页

作者：鲁钝傅文杰 Mikhail Glyavin 唐相伟胡旻刘盛纲电子科技大学电子科学与工程学院太赫兹科学技术四川省重点实验室四川成都610054 俄罗斯科学院应用物理研究所俄罗斯下诺夫哥罗德603950 广东美的厨房电器制造有限公司创新中心广东佛山528311

微波功率应用是一种直接利用微波的功率和能量与物质互作用的应用。近年来,随着毫米波功率源技术的发展,微波功率应用逐渐向毫米波频段发展。由于毫米波波长较短,在功率应用中展现出诸多独特特性,并发展出一系列独特应用。本文对毫米波... 详细信息

微波功率应用是一种直接利用微波的功率和能量与物质互作用的应用。近年来,随着毫米波功率源技术的发展,微波功率应用逐渐向毫米波频段发展。由于毫米波波长较短,在功率应用中展现出诸多独特特性,并发展出一系列独特应用。本文对毫米波在物理科学、材料科学、生物医学等领域的研究工作进行了评述,主要包括聚变等离子体加热与诊断、材料加工与分析、生物效应应用等,对目前研究和发展中的主要瓶颈问题进行了介绍,并对未来发展进行了展望。

关键词：真空电子器件毫米波功率应用聚变等离子体材料加工与分析生物效应研究进展

合金纳米颗粒原子级分散制备的双位点催化剂中单点Ag1对Pd1在炔烃双烷氧羰基化反应中的促进作用

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 282-292页

作者：李星局李峥冯四全宋宪根严丽母佳利袁乔宁丽丽陈维苗韩仲康丁云杰中国科学院大连化学物理研究所洁净能源国家实验室(筹)辽宁大连116023 浙江大学材料科学与工程学院浙江杭州310027 中国科学技术大学化学物理系安徽合肥230026 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室辽宁大连116023

炔烃烷氧羰基化反应是一种原子经济反应,可以生成α,β-不饱和羧酸、二羧羧酸酯及其衍生物.其中,乙炔的双烷氧羰基化产物(丁烯二酸二酯)可通过两段加氢制备1,4-丁二醇,该反应路径对于生产生物可降解材料聚丁二酸丁二醇酯(PBS)具有重要意... 详细信息

炔烃烷氧羰基化反应是一种原子经济反应,可以生成α,β-不饱和羧酸、二羧羧酸酯及其衍生物.其中,乙炔的双烷氧羰基化产物(丁烯二酸二酯)可通过两段加氢制备1,4-丁二醇,该反应路径对于生产生物可降解材料聚丁二酸丁二醇酯(PBS)具有重要意义.然而,目前广泛应用的均相Pd基催化体系存在催化剂分离困难、金属流失以及需要添加有机膦配体或各种磺酸助剂等问题,这不仅增加了制备成本,还可能引入不必要的杂质.此外,尽管纳米催化剂在催化领域有着广泛的应用,但大多数纳米催化剂在炔烃双烷氧基羰基化反应中仍表现出反应活性低和稳定性差的问题,这限制了其在工业生产中的应用.相比之下,多相单金属点催化剂因其100%的原子利用率和较好的催化活性而备受关注.然而,由于多相单金属点催化剂具有相对简单的结构和配位环境,其应用仍受到一定的限制.为了克服这一难题,合成具有不同金属的双位点催化剂成为了一个研究热点.双位点催化剂有望进一步释放单金属位点催化剂的潜力,提高反应活性和稳定性.然而,尽管双位点催化剂具有巨大的应用前景,但目前仍面临着制备方法的挑战.如何设计并实用可行地制备出具有高效催化性能的双位点催化剂,是当前科研领域亟待解决的问题.本文提出一种由CO/CH3I混合物诱导分散Pd-Ag合金纳米颗粒的处理方法,用于制备Pd1-Ag1/AC双位点催化剂.利用X射线衍射、X射线光电子能谱和高角环形暗场扫描透射电子显微镜等方法对分散过程进行表征.结果表明,在分散过程中,CO和CH3I与金属发生协同作用,通过配位生成一种独特的双核络合物(PdI2(CO)-I2-AgI)结构.这种络合物结构逐一从合金纳米颗粒上剥落,直至完成原子级的分散.乙炔双烷氧羰基化反应结果表明,与单金属Pd1/AC相比,在相同反应条件下,双位点Pd1-Ag1/AC催化剂上的乙炔转化率提高了2倍.同时,在保持丁烯二酸二酯选择性为98%的情况下,该催化剂循环使用10次后催化剂性能未见明显变化.炔烃底物拓展结果表明,Pd1-Ag1/AC的协同作用不仅可以提高催化活性,而且在高位阻存在的情况下可以提高产物的立体选择性,这表明双位点协同促进作用对炔烃双羰基化反应具有良好的普适性.微分吸附量热表征结果证明了通过碘配体桥连的Pd1和Ag1单金属点之间的协同效应可以增强催化剂对乙炔的吸附能力.此外,结合拓展边X射线精细结构等实验结果,对催化剂的结构变化和反应机理进行了进一步的探究.第一性原理计算得到的反应能垒和过渡态结果表明,乙炔吸附是反应的速率决定步骤.与Pd1/AC相比,Pd1-Ag1/AC催化剂在反应决速步上表现出了更低的活化能,这从热力学和动力学两个层面解释了其具有更好催化性能的原因.Bader电荷分析和投影态密度计算的结果表明,由于Ag1位点的引入,使Pd1-Ag1/AC催化剂的电荷转移能力和吸附能力均得到增强.相较于Pd1/AC,Pd1-Ag1/AC具有更低的形成能,表明Ag1位点不仅可以提升催化活性,也可以增强双位点结构的稳定性.因此,在催化反应中,Ag1位点的存在起到了重要的促进作用,使得Pd1-Ag1/AC催化剂表现出更优异的性能.综上,本文制备的双位点Pd1-Ag1/AC催化剂在乙炔双烷氧羰基化反应中表现出较好的催化活性和稳定性,证明了双位点协同效应的重要性,为高效催化剂的设计和应用提供了新的思路.

关键词：协同促进作用双位点催化剂原子级分散合金纳米颗粒炔烃双烷氧羰基化稳定性

基于真空紫外灯的光电离质谱在催化反应过程监测中的应用

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质谱学报 2024年第1期45卷 44-56,I0002页

作者：吴称心花磊陈平蒋吉春李金旭李海洋中国科学院大连化学物理研究所中国科学院分离分析化学重点实验室辽宁省质谱技术与仪器重点实验室辽宁大连116023

催化反应机理研究是一个关键且极具挑战性的课题。在线监测催化反应过程中反应物、中间体和产物,可为复杂的催化反应网络、反应路径和反应动力学研究提供证据。真空紫外光电离质谱(VUV-PIMS)具有软电离、高灵敏度的优势,已成为备受关注... 详细信息

催化反应机理研究是一个关键且极具挑战性的课题。在线监测催化反应过程中反应物、中间体和产物,可为复杂的催化反应网络、反应路径和反应动力学研究提供证据。真空紫外光电离质谱(VUV-PIMS)具有软电离、高灵敏度的优势,已成为备受关注的催化反应实时在线监测技术。本文综述了VUV-PIMS技术的发展情况,特别是基于真空紫外灯的光电离源研究进展,介绍了其在催化反应过程中稳定产物和活性中间体实时在线监测方面的最新应用,并针对催化反应过程精准表征的需求,对VUV-PIMS未来的发展趋势进行展望。

关键词：光电离质谱真空紫外灯催化反应活性中间体在线监测

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密度泛函理论在光催化中的普遍应用

Chinese Journal of Catalysis 2024年第6期61卷 1-36页

作者：杜仕文章福祥中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室洁净能源国家实验室能源材料化学协同创新中心辽宁大连116023

在低碳发展的背景下,开发利用清洁无污染的太阳能对满足未来日益增长的能源需求至关重要.半导体光催化技术可将太阳能转化为化学能,为可再生能源的发展提供了重要支持.因此,深入理解光催化剂与光催化活性之间的内在关联,对于优化和提升... 详细信息

在低碳发展的背景下,开发利用清洁无污染的太阳能对满足未来日益增长的能源需求至关重要.半导体光催化技术可将太阳能转化为化学能,为可再生能源的发展提供了重要支持.因此,深入理解光催化剂与光催化活性之间的内在关联,对于优化和提升光催化效率至关重要.尽管科研人员在设计开发用于光催化反应的新材料方面付出了巨大努力,但对半导体的内在性质、表面活性位点和催化反应机理之间的深层次联系,仍缺乏充分的理解和认识.基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理计算是揭示材料内禀电子结构性质和反应过程能量变化的重要工具,正逐渐获得研究者的广泛关注.并且,随着计算方法的不断优化,该领域也取得了显著的进步.本文通过系统梳理国内外代表性研究工作,深入探讨了DFT计算在光催化领域中的广泛应用.首先,总结了DFT计算在光催化领域中的六大优势:(1)预测光催化材料的电子结构,如能带结构、能带间隙和能级;(2)预测表面反应的吸附位点、吸附能等变化;(3)在原子水平上揭示电荷转移过程,包括电子和空穴的运动;(4)阐明光催化剂与底物之间的相互作用;(5)预测光催化材料中空位、间隙和掺杂等缺陷的形成及其影响;(6)阐明光催化反应的机理细节,包括中间物种、过渡态和反应途径等.接着,简要概述了常用于第一性原理计算的软件和计算方法,并特别关注了如何利用不同策略来纠正传统DFT方法对半导体电子结构特性的不适当估计.随后,分析了基于DFT计算的半导体电子和能量特性的典型研究案例,如能带结构、态密度、电荷分布、功函数、形成能和吸附自由能等.此外,还详细阐述了半导体催化剂在多种太阳能驱动反应中的基本应用,包括析氢反应、析氧反应、氧还原反应、CO_(2)还原反应和氮还原反应等.最后,指出了DFT计算在光催化研究中的机遇与挑战,并展望了未来可能的发展方向.综上,本文系统综述了DFT计算在光催化领域中的广泛应用,旨在深入理解光催化反应中“组成-结构-功能”之间的关系,并为未来开发设计用于太阳能到化学能催化转化的高效稳定催化剂提供参考.

关键词：光催化密度泛函理论第一性原理计算电子结构能量性质

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细胞器超分辨成像荧光染料

化工学报 2024年第4期75卷 1333-1354页

作者：江文钞徐兆超中国科学院大连化学物理研究所分离分析化学重点实验室辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049

超分辨显微镜提供超越传统光学显微镜衍射极限的成像能力,彻底改变了细胞生物学领域研究。在这一背景下,具有光稳定性、易于修饰和荧光开关可调等独特性能的有机小分子染料获得了新的发展机遇。聚焦于不同细胞器超分辨成像荧光染料,总... 详细信息

超分辨显微镜提供超越传统光学显微镜衍射极限的成像能力,彻底改变了细胞生物学领域研究。在这一背景下,具有光稳定性、易于修饰和荧光开关可调等独特性能的有机小分子染料获得了新的发展机遇。聚焦于不同细胞器超分辨成像荧光染料,总结了目前可用的超分辨荧光探针的设计和靶向策略。首先简要介绍了三种主要的超分辨成像技术,包括结构光照明显微镜技术、受激发射损耗显微技术和单分子定位成像技术,以及它们对荧光染料性能的不同要求,并介绍了近五年来用于线粒体、溶酶体、细胞膜、脂滴和细胞核的超分辨成像的荧光染料。最后讨论了该领域当前所面临的挑战。

关键词：荧光染料超分辨成像荧光探针细胞器动态