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单分子光谱在化学领域的应用进展与展望

Chinese Journal of Chemical Physics 2024年第2期37卷 125-136,I0101页

作者：谢明一田玉玺南京大学化学化工学院介观化学教育部重点实验室江苏省机动车尾气污染控制重点实验室南京210023

单分子光谱在过去三十年的时间里已经发展为不可或缺的重要研究手段,基于单分子光谱发展出的多种技术也在生物、化学、物理和材料领域取得卓越成果,特别是基于单分子光谱技术发展的超分辨显微成像技术在生物领域得到了广泛应用.相对而言... 详细信息

单分子光谱在过去三十年的时间里已经发展为不可或缺的重要研究手段,基于单分子光谱发展出的多种技术也在生物、化学、物理和材料领域取得卓越成果,特别是基于单分子光谱技术发展的超分辨显微成像技术在生物领域得到了广泛应用.相对而言,单分子光谱在化学领域的应用远未达到预期的广度本文综述了单分子光谱在化学领域中的重要应用,包括单分子成像、单分子传感、单分子催化和单分子光物理研究等方面.另外,本文还展望了单分子光谱在化学反应过程研究方面的应用潜力.

关键词：单分子光谱成像传感催化反应动力学光物理机制

“嵌入模型”在γ-Al2O3负载单组分和双组分金属氧化物催化剂中的应用(英文)

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催化学报 2013年第11期34卷 1975-1985页

作者：姚小江高飞董林南京大学化学化工学院介观化学教育部重点实验室江苏南京210093 南京大学现代分析中心江苏省机动车尾气污染控制重点实验室江苏南京210093

探讨负载型金属氧化物催化剂的表面组分与载体之间的相互作用,有助于理解相关催化剂的催化作用本质.近年来,我们对单组分CuO以及双组分CuO-Mn2O3,CuO-CoO等金属氧化物在γ-Al2O3载体表面的分散行为和存在状态,及其物理化学性质和催化性... 详细信息

探讨负载型金属氧化物催化剂的表面组分与载体之间的相互作用,有助于理解相关催化剂的催化作用本质.近年来,我们对单组分CuO以及双组分CuO-Mn2O3,CuO-CoO等金属氧化物在γ-Al2O3载体表面的分散行为和存在状态,及其物理化学性质和催化性能(CO+O2和NO+CO模型反应)进行了研究.结果表明,这些金属氧化物在γ-Al2O3载体表面的分散行为和所得负载型催化剂样品的一些物理化学性质及其催化性能均可参照"嵌入模型"来解释.在此基础上,我们讨论了这些样品的"组成-结构-性质"间的关系,并针对表面负载双组分金属氧化物样品提出了表面协同氧空位参与的NO+CO反应机理.

关键词： γ-氧化铝载体负载型金属氧化物催化剂表面相互作用嵌入模型表面协同氧空位

负载型铜基催化剂组分间相互作用及其催化性能

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催化学报 2013年第5期34卷 851-864页

作者：董林姚小江陈懿南京大学化学化工学院介观化学教育部重点实验室江苏南京210093 南京大学现代分析中心江苏省机动车尾气污染控制重点实验室江苏南京210093

负载型铜基催化剂因其良好的催化性能和相对低廉的价格在诸多重要工业催化反应中得到广泛的应用.探讨负载型铜基催化剂中组分间的相互作用,有助于了解相关催化作用的本质,为现有催化剂的改进和新催化剂的设计提供科学依据.本文综述了近... 详细信息

负载型铜基催化剂因其良好的催化性能和相对低廉的价格在诸多重要工业催化反应中得到广泛的应用.探讨负载型铜基催化剂中组分间的相互作用,有助于了解相关催化作用的本质,为现有催化剂的改进和新催化剂的设计提供科学依据.本文综述了近年来我们就CuO在不同载体上的分散、铜物种和载体的改性及其物理化学性质以及催化CO完全氧化、CO+NO和NH3+NO+O2反应性能等方面的研究进展.结果表明,CuO在多种氧化物载体表面的分散和所得负载型铜基催化剂的一些物理化学性质可参考"嵌入模型"得到解释,本文主要讨论了以CeO2,CexZr1xO2和MoO3-CeO2为载体的一些铜基催化剂的组成-结构-性质间的关系.

关键词：负载型铜基催化剂表面相互作用嵌入模型一氧化碳完全氧化 CO+NO反应 NH3+NO+O2反应

NO选择性催化还原Ce-Mn-Ti-O催化剂铈组分助催化作用

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物理化学学报 2012年第3期28卷 681-685页

作者：庄柯裘婧许波连范以宁南京大学化学化工学院介观化学教育部重点实验室江苏省机动车尾气污染控制重点实验室南京210093

用NH3程序升温脱附(NH3-TPD)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、H2程序升温还原(H2-TPR)和BET表面积测试结合NO选择性催化还原(SCR)微型反应评价等方法,研究了溶胶-凝胶法制备的Ce-Mn-Ti-O复合氧化物催化剂中铈组分的助催化作用... 详细信息

用NH3程序升温脱附(NH3-TPD)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、H2程序升温还原(H2-TPR)和BET表面积测试结合NO选择性催化还原(SCR)微型反应评价等方法,研究了溶胶-凝胶法制备的Ce-Mn-Ti-O复合氧化物催化剂中铈组分的助催化作用.结果表明随铈含量增加,NO转化率大幅度增加,在Ce/Mn摩尔比约0.08时达极大值,其后随铈含量进一步增加,NO转化率又逐渐下降.适量铈组分的加入对Mn-Ti-O催化剂表面酸性影响不大,但增加了催化剂活性组分Mn物种的表面浓度,提高了Mn4+物种的相对含量和Mn物种的可还原性,从而提高催化剂低温SCR活性.当Ce/Mn摩尔比超过0.08,催化剂表面的Mn组分与Ce组分可能形成无定型结构的多层聚集的Ce-O-Mn物种,导致催化剂Mn/Ti摩尔比下降和Mn物种可还原性下降,从而导致催化剂SCR活性的下降.

关键词：氧化铈氧化锰氧化钛氮氧化物选择性催化还原

固相浸渍法和湿浸渍法制备CuO/CeO_2催化剂及其CO氧化性能的对比研究

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催化学报 2014年第8期35卷 1347-1358页

作者：孙敬方张雷葛成艳汤常金董林南京大学现代分析中心江苏省机动车尾气污染控制重点实验室江苏南京210093 南京大学化学化工学院介观化学教育部重点实验室江苏南京210093

采用固相浸渍法和常规湿浸渍法制备了一系列CuO/CeO2催化剂,并结合X射线衍射(XRD)、氢气-程序升温还原(H2-TPR)、激光拉曼光谱(LRS)、原位漫反射红外光谱(in situ DRIFTS)、X射线光电子能谱(XPS)等手段考察了制备方法对催化剂结构性质... 详细信息

采用固相浸渍法和常规湿浸渍法制备了一系列CuO/CeO2催化剂,并结合X射线衍射(XRD)、氢气-程序升温还原(H2-TPR)、激光拉曼光谱(LRS)、原位漫反射红外光谱(in situ DRIFTS)、X射线光电子能谱(XPS)等手段考察了制备方法对催化剂结构性质及其在CO氧化反应中性能的影响.XPS和H2-TPR结果表明,固相浸渍法更有利于得到高分散的铜物种,并促进CuO物种的还原.LRS结果表明,相比于湿浸渍法,固相浸渍法能产生更多氧空位,而这些氧空位可以活化参与反应的***氧化活性测试结果表明,当铜负载量相同时,固相浸渍法制备的催化剂相比于湿浸渍法表现出更好的催化性能.结合多种表征结果发现,催化剂CO氧化性能与其表面氧空位和Cu+–CO浓度紧密相关,提出了CuO/CeO2催化剂在CO氧化反应中可能的协同作用机制.

关键词：一氧化碳氧化氧化铜二氧化铈固相浸渍法湿浸渍法协同作用机制

固相浸渍法制备NiO/CeO2催化剂及其在CO氧化反应中的应用

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物理化学学报 2013年第11期29卷 2451-2458页

作者：孙敬方葛成艳姚小江曹原张雷汤常金董林南京大学化学化工学院介观化学教育部重点实验室南京210093 南京大学现代分析中心江苏省机动车尾气污染控制重点实验室南京210093

采用固相浸渍法制备了一系列NiO/CeO2催化剂,并通过与常规湿浸渍法比较,考察了制备方法对催化剂和CO氧化反应性能的影响.同时结合X射线衍射(XRD),N2吸附-脱附(BET),透射电镜(TEM),氢气-程序升温还原(H2-TPR),拉曼(Raman)光谱,X射线光电... 详细信息

采用固相浸渍法制备了一系列NiO/CeO2催化剂,并通过与常规湿浸渍法比较,考察了制备方法对催化剂和CO氧化反应性能的影响.同时结合X射线衍射(XRD),N2吸附-脱附(BET),透射电镜(TEM),氢气-程序升温还原(H2-TPR),拉曼(Raman)光谱,X射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂的结构和表面物种分散状态进行了表征.CO氧化活性测试结果表明,当镍负载量相同时,固相浸渍法制备的催化剂相比于湿浸渍法表现出更好的催化性能.TEM、XPS、H2-TPR结果表明,固相浸渍法更有利于加强镍铈间的相互作用和得到高分散的镍物种,从而促进镍物种的还原.Raman结果表明固相浸渍法相比于湿浸渍法能产生更多氧空位,这有利于氧气在催化剂表面的活化,使得CO氧化反应更容易进行.

关键词： NiO CeO2 CO氧化固相浸渍法湿浸渍法界面相互作用

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铜基催化剂用于一氧化碳催化消除研究进展

催化学报 2012年第8期33卷 1245-1256页

作者：余强高飞董林南京大学化学化工学院介观化学教育部重点实验室江苏南京210093 南京大学现代分析中心江苏省机动车尾气污染控制重点实验室江苏南京210093

催化消除CO主要包括CO的完全氧化(CO-COOX)和优先氧化(CO-PROX).首先,结合本课题组的相关研究,按照催化剂体系介绍了Cu基催化剂在CO-COOX中的活性物种和组分之间的相互作用.其次,对用于富氢气氛下CO-PROX的Cu基催化剂进行了系统的分类总... 详细信息

催化消除CO主要包括CO的完全氧化(CO-COOX)和优先氧化(CO-PROX).首先,结合本课题组的相关研究,按照催化剂体系介绍了Cu基催化剂在CO-COOX中的活性物种和组分之间的相互作用.其次,对用于富氢气氛下CO-PROX的Cu基催化剂进行了系统的分类总结,重点阐述了CuO-CeO2催化剂的制备方法、助剂改性、载体调变以及过渡金属离子掺杂(CuO/Ce1-xMxO2)、反相结构(CeO2/CuO)等方面对CO-PROX催化性能的影响.最后,总结了Cu基催化剂在CO-PROX中存在的问题,并展望了未来的研究趋势.

关键词：一氧化碳完全氧化优先氧化铜基催化剂

CuO/Mn_2O_3/γ-Al_2O_3催化剂的制备、表征及其在CO氧化反应中的性能研究

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无机化学学报 2012年第8期28卷 1555-1562页

作者：戴越李珊珊汤常金姚小江齐蕾刘斌高飞董林南京大学介观化学教育部重点实验室南京大学化学化工学院南京210093 江苏省机动车尾气污染控制重点实验室南京大学现代分析中心南京210093

采用浸渍法在γ-Al2O3载体上分步负载改性剂Mn2O3和活性组分CuO,制备了一系列不同配比的CuO/Mn2O3/γ-Al2O3催化剂,并运用CO+O2模型反应、XRF、XRD、H2-TPR、in-situ FTIR等手段表征了催化剂的活性和物理化学性质。活性测试结果表明,锰... 详细信息

采用浸渍法在γ-Al2O3载体上分步负载改性剂Mn2O3和活性组分CuO,制备了一系列不同配比的CuO/Mn2O3/γ-Al2O3催化剂,并运用CO+O2模型反应、XRF、XRD、H2-TPR、in-situ FTIR等手段表征了催化剂的活性和物理化学性质。活性测试结果表明,锰氧化物对γ-Al2O3载体的改性能有效地提高CuO/γ-Al2O3催化剂在CO+O2模型反应中的催化活性。XRD结果表明,锰氧化物对γ-Al2O3载体的改性可以促进氧化铜在载体表面的分散,从而提高了分散态氧化铜的含量,不过这与活性变化的趋势并不完全一致。进一步结合H2-TPR、in-situ FTIR表征结果 ,我们发现,分散态铜、锰氧化物的还原性质也是影响其催化活性的重要因素,催化剂中分散态铜、锰物种越容易被还原,其对CO+O2模型反应的催化活性就越高。

关键词： CuO/Mn2O3/γ-Al2O3催化剂分散态还原性质

Fe-Mn/Al_2O_3 catalysts for low temperature selective catalytic reduction of NO with NH_3

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Chinese Journal of Catalysis 2016年第8期37卷 1314-1323页

作者：王晓波伍士国邹伟欣虞硕涵归柯庭董林南京大学化学化工学院介观化学教育部重点实验室江苏南京210093 南京大学现代分析中心江苏省机动车尾气污染控制重点实验室江苏南京210093 东南大学能源与环境学院能源热转换及其过程测控教育部重点实验室江苏南京210096

A series of Fe‐Mn/Al2O3 catalysts were prepared and studied for low temperature selective catalytic reduction （SCR） of NO with NH3 in a fixed‐bed reactor. The effects of Fe and Mn on NO conversion and the deactivation of the catalysts were studied. N2 adsorption‐desorption, X‐ray diffraction, transmission electron microscopy, energy dispersive spectroscopy, H2 temperature‐programmed reduction, NH3 temperature‐programmed desorption, X‐ray photoelectron spectroscopy （XPS）, thermal gravimetric analysis and Fourier transform infrared spectroscopy were used to character‐ize the catalysts. The 8Fe‐8Mn/Al2O3 catalyst gave 99%of NO conversion at 150？？ and more than 92.6%NO conversion was obtained in a wide low temperature range of 90–210？？. XPS analysis demonstrated that the Fe3＋was the main iron valence state on the catalyst surface and the addition of Mn increased the accumulation of Fe on the surface. The higher specific surface area, enhanced dispersion of amorphous Fe and Mn, improved reduction properties and surface acidity, lower binding energy, higher Mn4＋/Mn3＋ratio and more adsorbed oxygen species resulted in higher NO conversion for the 8Fe‐8Mn/Al2O3 catalyst. In addition, the SCR activity of the 8Fe‐8Mn/Al2O3 cata‐lyst was only slightly decreased in the presence of H2O and SO2, which indicated that the catalyst had better tolerance to H2O and SO2. The reaction temperature was crucial for the SO2 resistance of catalyst and the decrease of catalytic activity caused by SO2 was mainly due to the sulfate salts formed on the catalyst.

关键词： Nitrogen monoxide Low-temperature selective catalytic reduction Fe-Mn catalyst X-ray photoelectron spectroscopy Sulfur dioxide Fourier transform infrared spectroscopy