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可控构建Co_(3)S_(4)@CoMoS核@壳材料用于氢溢流促进的高效加氢脱硫

Chinese Journal of Catalysis 2024年第2期57卷 154-170页

作者：鲍文静冯超马书妍闫登伟张聪岳长乐王崇泽郭海玲王继乾孙道峰柳云骐卢玉坤中国石油大学(华东)化学化工学院重质油加工国家重点实验室山东青岛266580 中国石油大学(华东)材料科学与工程学院重质油加工国家重点实验室山东青岛266580 中国科学院青岛生物能源与生物过程技术研究所生物燃料重点实验室山东青岛266101

过去几十年,通过催化加氢脱硫(HDS)实现超清洁油品的生产一直是石油炼制领域的研究重点.然而,常规的HDS催化剂因金属负载量较低及金属与载体之间的强相互作用,导致其对4,6-二甲基二苯并噻吩(4,6-DMDBT)类大分子的脱除效率较低.这类大分... 详细信息

过去几十年,通过催化加氢脱硫(HDS)实现超清洁油品的生产一直是石油炼制领域的研究重点.然而,常规的HDS催化剂因金属负载量较低及金属与载体之间的强相互作用,导致其对4,6-二甲基二苯并噻吩(4,6-DMDBT)类大分子的脱除效率较低.这类大分子反应物由于具有较大的空间位阻,使得其在催化剂表面活性位点上的吸附和反应更为困难,往往通过氢化反应进行脱硫反应.因此,为实现有效的脱硫反应,必须发展能高效解离和活化氢物种的催化剂.此外,通过氢化反应高效地脱除4,6-DMDBT通常需要在高温高压等苛刻条件下进行,这要求催化剂具备更高的活性、选择性和稳定性.为解决上述问题,本文通过奥斯瓦尔德熟化法制备了一种由多孔CoMoS外壳和Co_(3)S_(4)内核构成的Co_(3)S_(4)@CoMoS核@壳材料,并用于4,6-DMDBT类大分子的脱除.同时,通过原位表征和理论计算研究了该催化材料在HDS反应中的构效关系.SEM结果显示,制得的Co_(3)S_(4)@CoMoS空心球外表面粗糙,由许多小纳米颗粒组成.TEM图像直观地显示了Co_(3)S_(4)@CoMoS催化剂的结构,其外壳和间隙厚度分别为80和100 nm,高度多孔的球体使核@壳材料能够提供较短的氢溢流距离,从而构建了一种高效的HDS纳米反应器.EDX结果显示Co,Mo和S元素在Co_(3)S_(4)@CoMoS催化剂上均匀分布.其中,Mo金属仅存在于纳米球的外壳上;除外层的CoMoS相外,Co元素还形成了一个由Co-S物种组成的独立核心.结合XRD结果可以确定,该催化剂是由Co促进的MoS_(2)外壳和Co_(3)S_(4)内核组成的Co_(3)S_(4)@CoMoS核@壳材料.电镜图像和氮气吸脱附等结果表明,Co_(3)S_(4)@CoMoS纳米球的外壳由(Co)MoS_(2)纳米片交错卷曲组装而成,壳层含有丰富的活性位点和发达的孔道结构,为反应物提供了充足的吸附位点.Co金属的掺杂增加了MoS_(2)晶体的无序度,使得MoS_(2)纳米片上形成了大量的不饱和硫空位.钴原子锚定在MoS_(2)边缘还可以抑制MoS_(2)纳米片的团聚,使得Co_(3)S_(4)@CoMoS催化剂上的层状MoS_(2)长度较短且堆叠层数较低,有利于活性位点的充分暴露.H_(2)-程序升温脱附和WO_(3)变色实验结果证实了Co_(3)S_(4)@CoMoS结构中的氢溢流效应.HDS实验结果表明,仅使用30 mg Co_(3)S_(4)@CoMoS催化剂就能够实现99.2%的二苯并噻吩转化率和94.9%的4,6-DMDBT转化率.推测在HDS反应中,含硫大分子锚定在CoMoS外壳的硫空位上,而内核Co_(3)S_(4)相能够引发氢溢流效应,并将活性氢物种传递给CoMoS相,用于吸附和脱除含硫反应物,从而在HDS反应中使CoMoS和Co_(3)S_(4)两相起到协同作用,进而实现针对4,6-DMDBT类大分子的深度加氢脱硫.同时,反应过程中小分子H_(2)则可以自由地通过壳体扩散到内核的Co_(3)S_(4)相上,被解离成溢流氢物种后又传递给外层壳体,使得硫空位在HDS中不断地形成和再生.此外,核@壳球体内部连续的介孔通道缩短了溢流氢物种的迁移距离,提高了活性物种的利用率.致密的壳体使催化剂在多次循环反应中保留了核@壳结构,提高了催化剂的使用寿命.理论计算结果表明,CoMoS相和Co_(3)S_(4)相间的强电荷转移增加了CoMoS相中硫原子的电子云密度,有利于反应物在活性物种上的吸附.此外,得益于Co_(3)S_(4)相的氢溢流效应,在CoMoS/Co_(3)S_(4)双相结构上的氢解离能远低于单相结构,这使得H2分子能够在核@壳催化剂上被快速活化,以促进反应物分子的下一步脱硫进程.综上所述,本文制备的多组分Co_(3)S_(4)@CoMoS核@壳催化剂表现出较好的加氢脱硫性能.文章还提出了活性相结构与催化活性及反应路径选择性之间的作用机制,为进一步开发高效非负载加氢脱硫催化剂提供了新思路.

关键词：加氢脱硫氢溢流效应核@壳结构 CoMoS活性相双活性相协同

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益生菌基因组学在乳酸菌筛选和功能评价中的应用

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中国食品学报 2024年第1期24卷 1-11页

作者：刘文俊张和平内蒙古农业大学乳品生物技术与工程教育部重点实验室、农业农村部奶制品加工重点实验室、内蒙古自治区乳品生物技术与工程重点实验室、乳酸菌与发酵乳制品省部共建协同创新中心呼和浩特010018

乳杆菌和双歧杆菌是益生菌筛选的主要微生物类群,在促进人类、动物甚至植物健康方面都有重要的应用价值,被广泛应用于多种功能性食品、动物饲料和微生物菌肥。然而,这些细菌对宿主健康产生积极影响的分子机制还远未完全了解。另外,传统... 详细信息

乳杆菌和双歧杆菌是益生菌筛选的主要微生物类群,在促进人类、动物甚至植物健康方面都有重要的应用价值,被广泛应用于多种功能性食品、动物饲料和微生物菌肥。然而,这些细菌对宿主健康产生积极影响的分子机制还远未完全了解。另外,传统的益生菌筛选技术主要依靠表型和生理生化特性的测定以及随机对照试验,这些方法不仅耗时、费力,而且数据难以重复。不同研究小组之间数据难以共享,不能实现菌株有益特性的均一性和标准化验证,严重制约了益生菌科学研究的发展和菌株的产业化开发利用。基于新的测序技术和强大的计算机分析方法,被称为益生菌基因组学新学科的出现,允许研究者在短时间内通过筛选大量的生物学和基因组数据,显著提高益生菌筛选的效率和准确性。本文综述了通过基因组数据的分析,帮助人们高效、快速地确定益生菌,开辟益生菌新功能的评价途径。总结益生菌基因组学在阐明益生特性功效评价的分子基础等方面的最新研究成果,以期为扩展研究人员对这些有益微生物生物学的认知,揭示益生菌促进健康特性的分子机制提供新视角。

关键词：益生菌基因组学乳酸菌功能筛选人工智能

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纤维随机分布CFRP高速铣削比能模型与表面质量优化

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机械工程学报 2024年第1期60卷 65-74页

作者：宋阳曹华军张金刘磊张琼之重庆大学机械与运载工程学院重庆400044 重庆大学机械传动国家重点实验室重庆400044

碳纤维增强复合材料(Carbon fiber reinforced plastics, CFRP)具有高比模量和比强度、耐腐蚀性和良好的刚度等优良特性,逐渐被广泛应用于航空航天、汽车、国防军工及生物医疗等高端装备领域。然而,CFRP材料的非均质性及各向异性致使其... 详细信息

碳纤维增强复合材料(Carbon fiber reinforced plastics, CFRP)具有高比模量和比强度、耐腐蚀性和良好的刚度等优良特性,逐渐被广泛应用于航空航天、汽车、国防军工及生物医疗等高端装备领域。然而,CFRP材料的非均质性及各向异性致使其加工表面形貌非常复杂且极易产生加工缺陷,严重制约了CFRP结构件的使用寿命、服役性能及安全可靠性。鉴于高速切削技术有利于提高加工效率和控制表面质量,而切削比能是加工表面质量的重要指标,因此,首先通过引入碳纤维分布、切削效应及边缘效应,阐明切削比能的来源及分布,建立CFRP高速铣削的切削比能预测模型,该比能预测模型精度91.19%。然后,采用三维均方根面粗糙度和三维分形维数对表面质量进行定量表征,根据比能分量与表面质量之间的相关性分析,定义了面向表面质量的比能综合评价指标SCEsq和SCEds,提出基于比能的表面质量优化方法。最后,基于非线性回归分析,分析了铣削参数对SCEsq和SCEds的影响,验证了高速切削有利于减少CFRP加工缺陷。

关键词： CF/PEEK 高速铣削切削比能表面质量纤维分布

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低蛋白饲料补充必需氨基酸对异育银鲫生长、氨基酸转运和mTOR信号通路相关基因的影响

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水生生物学报 2024年第1期48卷 1-9页

作者：何林岳刘昊昆韩冬朱晓鸣金俊琰杨云霞解绶启中国科学院水生生物研究所淡水生态与生物技术国家重点实验室武汉430072 中国科学院大学北京100049

实验以初重为(12.71±0.11)g的异育银鲫“中科5号”(Carassius gibelio var.CAS V)为研究对象,基于异育银鲫必需氨基酸需求量,探究在低蛋白饲料中补充必需氨基酸对异育银鲫生长、消化、氨基酸转运和mTOR信号通路相关基因表达的影响。实... 详细信息

实验以初重为(12.71±0.11)g的异育银鲫“中科5号”(Carassius gibelio var.CAS V)为研究对象,基于异育银鲫必需氨基酸需求量,探究在低蛋白饲料中补充必需氨基酸对异育银鲫生长、消化、氨基酸转运和mTOR信号通路相关基因表达的影响。实验设计3组等能饲料:CON组(35%粗蛋白)、LP组(28%粗蛋白)和LP+EAA组(28%粗蛋白+晶体氨基酸),养殖周期为50d。实验结果显示:低蛋白饲料中补充必需氨基酸显著提高异育银鲫生长性能(P0.05);LP+EAA组的肝脏谷草转氨酶活性显著高于LP组(P0.05);补充必需氨基酸对肠道中胰蛋白酶和淀粉酶活性有显著影响(P0.05)。肠道中cat2、asct2和b0at1三种氨基酸转运蛋白显著上调(P0.05);肝脏中LP组tor相对表达量显著降低(P0.05);背肌中LP+EAA组的tor表达水平显著上调(P0.05)。综上所述,向异育银鲫“中科5号”幼鱼饲料中补充必需氨基酸至需求量可以将饲料蛋白水平由35%降至28%,而不会对生长、氨基酸转运和mTOR信号通路相关基因表达等产生负面影响。

关键词：低蛋白饲料必需氨基酸生长氨基酸转运 mTOR信号通路异育银鲫

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雪衣藻叶绿素荧光特性及抗氧化系统对汞胁迫的响应

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水生生物学报 2024年第5期48卷 753-761页

作者：艾晓寒夏亦雪许萍萍涂晓杰毕永红中国科学院水生生物研究所淡水生态与生物技术国家重点实验室武汉430072 中国科学院大学北京100049

文章选用对汞(Hg)具有较强耐受性的雪衣藻(Chlamydomonas nivalis)为对象,探究藻细胞对汞胁迫的响应及其耐受机制。结果表明, Hg^(2+)对藻细胞的胁迫具有明显的时间依赖的量效关系, 48h半数效应浓度EC50为1.44 mg/L。与对照组相比, 1.0... 详细信息

文章选用对汞(Hg)具有较强耐受性的雪衣藻(Chlamydomonas nivalis)为对象,探究藻细胞对汞胁迫的响应及其耐受机制。结果表明, Hg^(2+)对藻细胞的胁迫具有明显的时间依赖的量效关系, 48h半数效应浓度EC50为1.44 mg/L。与对照组相比, 1.0和1.5 mg/L Hg^(2+)处理组能维持生长和光合活性;2.0 mg/L Hg^(2+)处理组生物量和色素含量在胁迫6h时无显著变化(P>0.05), 48h时均显著降低(P<0.05)。随着Hg^(2+)浓度和暴露时间的增加,藻细胞最大光化学量子产率(F_(v)/F_(m))、最大电子传递速率(ETR_(max))、半饱和光强(I_(k))及光能利用效率(α)均降低,OJIP快速荧光诱导动力学曲线和Q_(A)^(-)再氧化变化明显,光合电子传递受阻。Hg^(2+)胁迫导致能量流的变化,藻细胞部分反应中心失活,显著增加用于热耗散的能量,并提高有活性的反应中心的光合作用效率,从而维持能量平衡和生命代谢活动。光合损伤也造成细胞活性氧(ROS)含量上升,总可溶性蛋白含量降低,超氧化物歧化酶(SOD)活性显著升高、还原型谷胱甘肽(GSH)含量降低,以缓解细胞损伤。研究确认雪衣藻具有较强的Hg^(2+)耐受性,光系统Ⅱ是Hg^(2+)的作用靶标;光合能量分配及抗氧化系统是细胞对抗Hg^(2+)胁迫的重要解毒机制。

关键词：汞叶绿素荧光氧化应激雪衣藻

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Co-YPO_(4)双功能催化剂促进乙醇高值转化制丁二烯

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第1期56卷 166-175页

作者：周百川李文翠王嘉孙丹卉向诗煜高新芊陆安慧大连理工大学化工学院辽宁省低碳资源高值化利用重点实验室精细化工国家重点实验室辽宁大连116024

丁二烯是重要的化工原料,主要用于生产树脂、合成橡胶、丁二醇和己二腈等大宗化学品,还可以用于制备蒽醌、四氢苯酐等精细化学品.目前,工业上制备丁二烯的方法主要是乙烯副产抽提法.近年来,随着生物乙醇技术大力发展,催化乙醇制丁二烯... 详细信息

丁二烯是重要的化工原料,主要用于生产树脂、合成橡胶、丁二醇和己二腈等大宗化学品,还可以用于制备蒽醌、四氢苯酐等精细化学品.目前,工业上制备丁二烯的方法主要是乙烯副产抽提法.近年来,随着生物乙醇技术大力发展,催化乙醇制丁二烯成为很有吸引力的生产丁二烯的路线之一.目前催化乙醇制丁二烯的催化剂种类较多,合理设计具有活性位点结构和功能的催化新材料是提升催化剂活性的关键.稀土金属元素如Y,La和Ce等具有独特的电子层结构,并且具有中等强度的Lewis酸性,本文尝试将稀土磷酸盐与具有乙醇脱氢活性的过渡金属位点结合起来,设计过渡金属改性的稀土磷酸盐催化剂并用于乙醇转化制丁二烯.本文开发了Co-YPO_(4)双功能催化剂,应用于乙醇转化制丁二烯反应,所制材料表现出较高的催化活性与稳定性.在YPO4催化剂上,乙醇主要发生脱水反应,生成大量的乙烯和乙醚,且丁二烯选择性不超过5%;而在Co-YPO_(4)催化剂上,乙醇转化产物分布出现明显改变,丁二烯选择性增加.在乙醇重时空速和反应温度分别为1.0 gC2H5OH×gCat.‒1×h^(‒1)和350℃的条件下,乙醇转化率为78.2%,丁二烯选择性为68.5%.原位紫外-可见漫反射光谱、X射线光电子能谱以及H_(2)^(-)程序升温还原表征结果表明,Co2+中心与PO_(4)^(3‒)基团存在强的配位相互作用,形成稳定且高度分散的[Co-O-P]物种.通过NH_(3)^(-)程序升温脱附(TPD)和吡啶探针分子吸附红外对YPO4和Co-YPO4进行酸性表征,结果表明,YPO_(4)和Co-YPO4表面均是典型的Lewis酸性位点;结合CO_(2)-TPD表征发现,Co^(2+)与YPO4表面部分Y3+位点发生置换,即引入适量的Co会减弱酸性同时增强表面碱性.进一步通过停留时间、乙醇程序升温表面反应和原位乙醇吸附反应漫反射红外光谱测试对反应机理进行详细研究.结果表明,乙醇首先在Co^(2+)位发生脱氢生成乙醛和H_(2),随后乙醛迁移至Y^(3+)位点吸附活化,两分子乙醛依次发生C‒C偶联、加氢以及脱水反应生成丁二烯.动力学测试结果表明,乙醇脱氢是整个反应过程的关键步骤,整体反应路径如下:乙醇→乙醛→丁烯醛→丁烯醇→丁二烯.综上所述,以乙醇作为平台分子合成丁二烯能够丰富可持续发展的新能源结构体系.本文揭示了磷酸根基团通过配位作用稳定Co^(2+)物种,Co^(2+)和Y^(3+)位点协同催化乙醇选择性生成丁二烯,为乙醇高值转化催化剂设计提供了新思路.

关键词：乙醇丁二烯脱氢碳碳偶联磷酸盐

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昆虫视觉电生理技术研究进展

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应用生态学报 2024年第3期35卷 858-866页

作者：刘航魏成梅冯太阳董文霞肖春云南生物资源保护与利用国家重点实验室昆明650201 云南农业大学植物保护学院昆明650201

昆虫视觉电生理技术是研究昆虫感光细胞和视觉神经元电学特性的重要技术,包括视网膜电位技术(ERG)和微电极细胞内记录技术(MIR)。ERG技术记录的是昆虫的视网膜对不同光刺激产生的电压或电流变化,这种反应发生在细胞外。MIR则是记录昆虫... 详细信息

昆虫视觉电生理技术是研究昆虫感光细胞和视觉神经元电学特性的重要技术,包括视网膜电位技术(ERG)和微电极细胞内记录技术(MIR)。ERG技术记录的是昆虫的视网膜对不同光刺激产生的电压或电流变化,这种反应发生在细胞外。MIR则是记录昆虫的单个感光细胞或视觉神经元对不同光刺激产生的电压或电流变化,这种反应发生在细胞内。昆虫电生理技术有助于探究昆虫视觉对光的电生理响应机制和明确昆虫敏感光谱和光感受器类型。本文介绍了ERG和MIR的基本结构及原理,总结了近20年来两种技术在昆虫感光电生理方面的应用,可为阐明昆虫对光的感受机制以及利用昆虫的趋光性防治害虫提供参考。

关键词：视网膜电位微电极细胞内记录敏感光谱光感受器

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洪湖周边养殖池塘微塑料污染特征研究

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水生生物学报 2024年第4期48卷 634-642页

作者：陈玉玲熊雄周炳升吴辰熙中国科学院水生生物研究所淡水生态和生物技术国家重点实验室武汉430072 中国科学院大学北京100049

研究通过调查分析湖北省重要的水产养殖区——洪湖周边的鱼塘、河蟹塘和龙虾塘等三种淡水养殖池塘的水体和水产品微塑料污染特征,可以为评估该养殖区的微塑料生态风险和了解我国淡水养殖环境微塑料污染现状提供数据支撑。结果表明,三种... 详细信息

研究通过调查分析湖北省重要的水产养殖区——洪湖周边的鱼塘、河蟹塘和龙虾塘等三种淡水养殖池塘的水体和水产品微塑料污染特征,可以为评估该养殖区的微塑料生态风险和了解我国淡水养殖环境微塑料污染现状提供数据支撑。结果表明,三种养殖塘水体微塑料丰度在(296±140)—(992±558)items/m3。与国内外其他淡水养殖水体相比,该地养殖塘水体微塑料丰度处于中等水平。该地养殖池塘中超过一半的水产品受到了微塑料的污染,微塑料丰度为0—16 items/ind.。纤维状微塑料是水体和水产品主要的微塑料类型。相关性分析和微塑料群落相似度分析表明,水体微塑料污染特征并不是影响生物暴露微塑料的直接原因,同时生物微塑料污染水平也不受生物种类的影响。考虑到水产品安全与人类健康关系密切,建议加强对养殖环境和水产品中微塑料污染的关注。

关键词：养殖水体水产品微塑料污染特征

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阿拉伯木聚糖关键制备工艺及其应用

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山东大学学报(理学版) 2024年

作者：陈光江涛邱学良丁利兵蔡宜辰陈悦刘正学王禄山重庆三峡学院环境与化学工程学院山东大学微生物技术国家重点实验室

阿拉伯木聚糖(Arabinoxylan,AX)是植物细胞壁中半纤维素的重要组成部分,存在于玉米、小麦、大麦和水稻等谷物中。AX不仅具有抗氧化性、益生元潜力和免疫调节活性,还具有优异的保水性、良好生物相容性和较好的力学性能,同时可以转化为清... 详细信息

阿拉伯木聚糖(Arabinoxylan,AX)是植物细胞壁中半纤维素的重要组成部分,存在于玉米、小麦、大麦和水稻等谷物中。AX不仅具有抗氧化性、益生元潜力和免疫调节活性,还具有优异的保水性、良好生物相容性和较好的力学性能,同时可以转化为清洁能源,因此,广泛应用于食品、医疗、工业等领域。AX的生物活性与其化学结构密切相关,不同来源及不同提取方法得到的AX结构不同,其功能特性也存在明显差异。本文综述了AX的结构特征及其生物活性、各种原料中的AX提取纯化方法以及AX的应用前景。

关键词：阿拉伯木聚糖制备工艺功能特性生物合成生物基材料

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鳙BMP基因家族成员的鉴定、进化及表达分析

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水生生物学报 2024年第7期48卷 1085-1094页

作者：武艳红周小雨陈庚俞小牧童金苟中国科学院水生生物研究所淡水生态与生物技术国家重点实验室武汉430072 中国科学院大学北京100049

为了深入研究鳙(Hypophthalmichthys nobilis)骨形态发生蛋白(Bone morphogenetic protein,BMP)基因(Hyn-bmps)的结构、功能和表达特征,实验首先通过生物信息学方法对Hyn-bmps家族进行了全基因组水平的鉴定,利用qRT-PCR法检测其在不同... 详细信息

为了深入研究鳙(Hypophthalmichthys nobilis)骨形态发生蛋白(Bone morphogenetic protein,BMP)基因(Hyn-bmps)的结构、功能和表达特征,实验首先通过生物信息学方法对Hyn-bmps家族进行了全基因组水平的鉴定,利用qRT-PCR法检测其在不同组织和快/慢速生长差异个体中的表达模式。在鳙全基因组水平上共鉴定出不均匀地分布于13条染色体上的18个BMP家族成员。分子系统发育分析将BMP划分为5个亚家族;内含子-外显子结构和保守基序的分析结果不仅表明Hyn-bmps在进化上高度保守,也为鳙亚家族的分类提供了证据。18个bmps在鳙不同组织中具有不同的表达模式。群体中极端快/慢速生长差异个体的组织表达分析结果表明,绝大部分Hyn-bmps的高表达与快速生长呈高度正相关,提示它们在鳙机体生长和头部发育中具有正调控作用。研究结果不仅表明BMP基因家族在鳙生长与发育中扮演重要角色,而且也为鳙选择育种和分子育种研究提供了重要的基因资源。

关键词： BMP 基因家族基因特征基因表达鳙

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