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酰胺和咪唑基离子液体双极性基团共嵌入式亲水C18硅胶固定相的制备与应用

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高等学校化学学报 2024年第4期45卷 19-28页

作者：陈贝怡观文娜靳钊刘婷婷周睿青岛科技大学高分子科学与工程学院青岛266045 中国科学院青岛生物能源与过程研究所青岛266101

利用分步键合法制备了酰胺和咪唑基离子液体双极性基团共嵌入的十八烷基修饰硅胶色谱固定相,并通过离子交换制备了2种具有不同阴离子配位的固定相(Sil-IL-AMC18-Cl和Sil-IL-AMC18-Tf2N).采用红外光谱和元素分析对2种固定相进行了表征,... 详细信息

利用分步键合法制备了酰胺和咪唑基离子液体双极性基团共嵌入的十八烷基修饰硅胶色谱固定相,并通过离子交换制备了2种具有不同阴离子配位的固定相(Sil-IL-AMC18-Cl和Sil-IL-AMC18-Tf2N).采用红外光谱和元素分析对2种固定相进行了表征,发现红外光谱中均在1460和661 cm^(-1)处出现了咪唑环上C=C的伸缩振动峰和C=N的弯曲振动峰,在2927和2856 cm^(-1)处出现了─CH的不对称和对称伸缩振动峰,证明氨基咪唑离子液体键合成功;而原有919 cm^(-1)处的伯胺N─H面外变形振动峰消失,说明十八烷基酰氯与氨基已键合.元素分析结果表明,Sil-IL-AMC18-Cl的氮元素含量为3.07%,碳元素含量为16.73%,氢元素含量为3.07%,Sil-IL-AMC18-Tf2N的氮元素含量为2.88%,碳元素含量为15.98%,氢元素含量为2.95%,说明确已制得Sil-ILAMC18-Cl和Sil-IL-AMC18-Tf2N色谱固定相.考察了2种固定相的色谱分离模式与分离性能,结果表明:(1)在反相色谱模式(RPLC)下,相较于商品化C18色谱柱,两种固定相均具有更高的柱效;(2)由于具有双极性基团,相较于传统亲水改性C18硅胶固定相具有更强的亲水能力,因此可以实现亲水色谱模式(HILIC);(3)在反相/亲水(RPLC/HILIC)混合色谱模式下,可同时分离亲水性和疏水性物质.通过考察发现,Sil-IL-AMC18-Cl固定相比Sil-IL-AMC18-Tf2N固定相有更强的亲水性能,因此在HILIC色谱模式下将Sil-IL-AMC18-Cl固定相应用于8种碱基核苷类物质的分离,可实现该类强亲水性物质的基线分离,进样重复性RSD=0.03%~0.25%(n=9);在RPLC色谱模式下将Sil-IL-AMC18-Tf2N固定相应用于6种苯胺类物质的分离,不仅可以实现基线分离,而且可明显改善苯胺类物质的峰拖尾现象,进样重复性RSD=0.05%~0.10%(n=9).

关键词：亲水改性C18硅胶填料混合模式液相色谱固定相碱基核苷苯胺

基于软电离质谱技术的金属纳米团簇合成、结构解析与催化反应机理研究的进展

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质谱学报 2024年第1期45卷 69-89,I0003页

作者：张丽丽周健房聪孙晓岩中国科学院青岛生物能源与过程研究所山东青岛266101 中国科学院大学北京100049 山东能源研究院山东青岛266101 青岛新能源山东省实验室山东青岛266101

原子数精确的金属纳米团簇为研究纳米材料的结构演化和构效关系提供了绝佳模型,然而,由于团簇生长过程的不确定性、结晶过程的复杂性以及自身稳定性较差等因素,使其在精准合成、结构解析以及催化机理研究方面面临挑战。质谱技术具有高... 详细信息

原子数精确的金属纳米团簇为研究纳米材料的结构演化和构效关系提供了绝佳模型,然而,由于团簇生长过程的不确定性、结晶过程的复杂性以及自身稳定性较差等因素,使其在精准合成、结构解析以及催化机理研究方面面临挑战。质谱技术具有高分辨率、高灵敏度、快速响应的特性,尤其是结合软电离技术(主要包括电喷雾电离和基质辅助激光解吸电离),近年来在凝聚相团簇研究中发挥着重要作用。例如,通过监测中间体的变化可以解析团簇的生长过程,使用串联质谱技术可以推测团簇结构特征,利用离子-分子反应方法以及在线反应监测技术能够揭示催化反应微观机理等。本文主要总结了2种软电离质谱技术在金属团簇合成、结构解析以及催化反应机理研究的进展,并展望其应用前景。

关键词：金属纳米团簇质谱实时监测反应中间体

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高比能高安全的柔性锂电池设计

科学通报 2024年第10期69卷 1257-1278页

作者：祝国玺孙富鞠江伟崔光磊中国科学院青岛生物能源与过程研究所青岛266101 山东能源研究院青岛266101 青岛新能源山东省实验室青岛266101 中国科学院大学材料科学与光电技术学院北京100049

目前,柔性和可穿戴/植入电子设备的快速发展对柔性电源的需求越来越大,催发了科学界对柔性储能器件的广泛研究.除优异的机械变形能力外,柔性电子设备的结构特征及潜在应用领域对柔性储能器件提出了高比能、高安全的要求.锂电池自放电率... 详细信息

目前,柔性和可穿戴/植入电子设备的快速发展对柔性电源的需求越来越大,催发了科学界对柔性储能器件的广泛研究.除优异的机械变形能力外,柔性电子设备的结构特征及潜在应用领域对柔性储能器件提出了高比能、高安全的要求.锂电池自放电率低、能量密度高、循环寿命长,被认为是电子设备的理想能源,正主导着柔性储能器件的发展方向.如何同时获得锂电池的高柔性、高安全性和高能量密度是目前在柔性电子领域面临的主要挑战之一.基于以上问题,本文对未来高比能、高安全的柔性锂电池的发展进行了详细论述.首先,通过代表性实例介绍了柔性电子设备/柔性锂电池的常见应用场景,凸显出对电池高比能和高安全的要求.然后,分别从材料选择角度,包括集流体、电解质和电极活性材料等,及结构设计角度,包括折纸/剪纸结构、仿生结构、三相渗流结构等,论证了如何有效提高电池的柔性、安全性和能量密度.最后,进一步讨论了柔性锂电池研究与发展面临的挑战和未来的发展机遇.

关键词：锂电池柔性电子柔性能量密度安全性

介孔材料界面效应对混合硝酸盐复合相变材料热输运特性的影响

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复合材料学报 2024年第1期41卷 448-466页

作者：闫晨宣杨启容李昭莹马爽毛蕊贲昊玺青岛大学机电工程学院青岛266071 青岛大学生物多糖纤维成形与生态纺织国家重点实验室青岛266071 中国科学院青岛生物能源与过程研究所青岛266101

随着化石燃料的快速消耗,能源安全、气候变化问题日益突出,清洁、可持续能源发展技术及储能技术的研究成为热点。本文采用分子动力学模拟和实验研究相结合的方式,展开界面效应对混合硝酸盐复合相变材料(CPCM)热输运特性的影响研究。首... 详细信息

随着化石燃料的快速消耗,能源安全、气候变化问题日益突出,清洁、可持续能源发展技术及储能技术的研究成为热点。本文采用分子动力学模拟和实验研究相结合的方式,展开界面效应对混合硝酸盐复合相变材料(CPCM)热输运特性的影响研究。首先分别采用激光导热仪和差示扫描量热仪测试了CPCM的热导率和比热容。然后使用Materials Studio软件建立共晶状态下不同NaNO_(3)和KNO_(3)配比、不同骨架的CPCM模型,对其热导率和定压比热进行分子动力学模拟计算,通过径向分布函数、界面结合能和体热膨胀系数的变化分析了实验结果的内在机制,进而深入分析了界面效应与混合硝酸盐配比对热物性影响的竞争关系。结果表明:NaNO_(3)与KNO_(3)质量比为4∶6时离子间相互作用弱于其他配比,界面结合能最大,热导率最大。界面结合能的增加对热导率的增强强于离子间相互作用的减弱对热导率的削弱,界面效应在CPCM热导率的变化中占主导地位;CPCM定压比热受离子对比例变化及骨架材料变化的影响,界面结合能及离子间相互作用对定压比热没有明显影响。

关键词：介孔界面效应离子间相互作用热输运特性竞争关系混合硝酸盐复合相变材料

半理性设计改造南极假丝酵母脂肪酶B催化合成氯乙酰胺

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中国生物工程杂志 2024年第9期44卷 33-41页

作者：杨柳姜龙刘耀杰万玉鹏邹慧斌徐超青岛科技大学化工学院中国科学院青岛生物能源与过程研究所材料生物合成技术中心

首次报道了固定化CAL-B突变体通过直接酰化的方式催化生成氯乙酰胺。氯乙酰胺在医药工业上主要用于合成长效磺胺B (SMPZ)和酚妥拉明(phentolamine),利用南极假丝酵母脂肪酶B合成氯乙酰胺具有较好的应用前景。针对南极假丝酵母脂肪酶B,... 详细信息

首次报道了固定化CAL-B突变体通过直接酰化的方式催化生成氯乙酰胺。氯乙酰胺在医药工业上主要用于合成长效磺胺B (SMPZ)和酚妥拉明(phentolamine),利用南极假丝酵母脂肪酶B合成氯乙酰胺具有较好的应用前景。针对南极假丝酵母脂肪酶B,采用半理性设计的策略并进行迭代突变，获得酶活提高的突变体Lv-01(A281L/W104A/T159A/I189A/V190A)。与野生型相比，比活性(U/mg)提高了1.76倍，进一步通过固定化提升氯乙酰胺生成效率63.95%。通过Discovery Studio进行分子对接分析了突变体Lv-01相比于野生型催化效率提高的原因，S105、H224与底物氯乙酸的氢氧根脱氢的氧离子相连，由原本的范德瓦耳斯力变成氢键和静电相互作用，促使氯乙酸与铵根离子结合脱去一分子水形成氯乙酰胺。

关键词：氯乙酰胺南极假丝酵母脂肪酶B 半理性设计酰化反应

基于BayesianOpt-XGBoost的煤电机组碳排放因子预测

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中国环境科学 2024年第1期44卷 417-426页

作者：赵敬皓王娜娜蒋嘉铭田亚峻中国科学院青岛生物能源与过程研究所泛能源大数据与战略研究中心山东青岛266101 山东能源研究院山东青岛266101 青岛新能源山东省实验室山东青岛266101 青岛科技大学信息科学技术学院山东青岛266061

以贝叶斯参数优化的XGBoost算法为基础,基于机组特征和煤炭特性建立BayesianOpt-XGBoost预测模型,其发电、供热碳排放因子预测的相关系数R^(2)分别为0.91和0.87,绝对误差百分比为2.51%和2.91%.进一步,通过特征标准化方法减少对煤炭特性... 详细信息

以贝叶斯参数优化的XGBoost算法为基础,基于机组特征和煤炭特性建立BayesianOpt-XGBoost预测模型,其发电、供热碳排放因子预测的相关系数R^(2)分别为0.91和0.87,绝对误差百分比为2.51%和2.91%.进一步,通过特征标准化方法减少对煤炭特性的依赖,模型预测R2分别为0.79和0.77,绝对误差百分比为3.94%和2.75%,精度仍可得到保障.基于该模型分析全国各省区煤电机组碳排放因子并与公布数据进行比较,证明了该模型的有效性.对机组预测结果的分析表明对现存的低容量机组进行改造、对新建造电机组采用大容量高参数可以减少碳排放强度.

关键词：碳核算煤电碳排放因子预测贝叶斯参数优化 XGBoost 特征标准化

聚环氧乙烷固态聚合物电解质基室温固态锂金属电池的研究进展

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化学学报 2024年第6期82卷 690-706页

作者：张仕杰王朵崔浩然张雅岚张浩苑志祥韩鹏献姚树玉黄浪张建军崔光磊山东科技大学材料科学与工程学院青岛266590 中国科学院青岛生物能源与过程研究所青岛储能产业技术研究院青岛266101 山东省青岛第二中学青岛266061 山东能源研究院青岛266101 青岛新能源山东省实验室青岛266101

锂离子电池已被广泛应用于国民经济的诸多领域,然而采用液态电解液的锂离子电池可能会存在电解液泄漏、挥发、燃烧甚至爆炸等潜在安全隐患.相对比而言,采用固态电解质的固态锂电池具有高安全特性,已成为科研界和产业界研发的热点和重点... 详细信息

锂离子电池已被广泛应用于国民经济的诸多领域,然而采用液态电解液的锂离子电池可能会存在电解液泄漏、挥发、燃烧甚至爆炸等潜在安全隐患.相对比而言,采用固态电解质的固态锂电池具有高安全特性,已成为科研界和产业界研发的热点和重点.作为固态锂电池的核心部件,固态电解质至关重要.聚环氧乙烷(PEO)固态聚合物电解质(SPE)具有较高的柔韧性、优良的加工性和良好的界面接触性,且与锂金属负极兼容性好,是固态锂金属电池(SSLB)相对理想的电解质材料.但PEO固态聚合物电解质室温离子电导率偏低,严重制约了其在室温固态聚合物锂金属电池领域的进一步广泛发展和应用.经过国内外科研人员等的不断努力,截至目前PEO固态聚合物电解质基室温SSLB已经取得了相当大的研究进展.从纳米填料复合、三维(3D)骨架增强、分子水平调节、与其他聚合物共混及正极内部构建离子快速传输通道等策略出发,对PEO固态聚合物电解质用于室温SSLB的研究进展进行了详细阐述.最后还对PEO固态聚合物电解质基室温SSLB所面临的挑战以及未来发展趋势进行了系统展望.

关键词：聚环氧乙烷固态聚合物电解质室温高效离子传输固态锂金属电池

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聚合物-微生物杂合体的构建及催化应用

化学进展 2024年第6期36卷 815-826页

作者：邹雨泰王文硕刘健青岛科技大学材料科学与工程学院青岛266042 太阳能光电转化与利用重点实验室青岛新能源山东省实验室中国科学院青岛生物能源与过程研究所青岛266101

设计材料-微生物杂合体系,利用太阳能等可再生能源进行绿色生物合成,有望为人类社会提供解决全球能源短缺和环境危机的可行方案。将人工材料优异的物理化学特性与微生物的生物合成功能进行耦合,构建杂合体系的研究在近年来受到了广泛关... 详细信息

设计材料-微生物杂合体系,利用太阳能等可再生能源进行绿色生物合成,有望为人类社会提供解决全球能源短缺和环境危机的可行方案。将人工材料优异的物理化学特性与微生物的生物合成功能进行耦合,构建杂合体系的研究在近年来受到了广泛关注。聚合物材料因其功能多样、可设计性强、生物兼容性好等特点被广泛应用于构建材料-微生物杂合体,在生物能源领域展现出广阔的应用前景。本文从聚合物材料的功能特点出发,系统总结了不同类型的聚合物-微生物杂合体,并论述了聚合物材料通过增强光能利用、加速电子传递、稳定生物活性等机制对杂合体催化性能的强化。最后,对聚合物-微生物杂合体系面临的挑战和未来发展前景进行展望。

关键词：聚合物生物杂合生物催化细胞表面工程半人工光合作用

低温烟气条件下氯化胆碱-二乙醇胺混合体系CO吸收性能研究

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化学工业与工程 2024年

作者：张潘婷张晓东李学兵王忠青岛大学化学化工学院中国科学院青岛生物能源与过程研究所

为控制大气中CO2含量，以氯化胆碱-二乙醇胺混合体系为吸收剂在低温烟气条件下吸收CO2。研究不同物质的量之比的氯化胆碱与二乙醇胺混合体系的物化性质变化。同时采用称重法研究了实验温度和氯化胆碱与二乙醇胺的物质的量之比对吸收剂吸... 详细信息

为控制大气中CO2含量，以氯化胆碱-二乙醇胺混合体系为吸收剂在低温烟气条件下吸收CO2。研究不同物质的量之比的氯化胆碱与二乙醇胺混合体系的物化性质变化。同时采用称重法研究了实验温度和氯化胆碱与二乙醇胺的物质的量之比对吸收剂吸收CO2量的影响。结果表明，氯化胆碱-二乙醇胺混合体系的热稳定性随着二乙醇胺占比的增加而增强，其熔点均低于纯组分的熔点，氯化胆碱与二乙醇胺的物质的量之比对混合体系黏度的影响很小。在最优条件下，即氯化胆碱与二乙醇胺的物质的量之比为1:15、实验温度为60 °C、常压时，氯化胆碱-二乙醇胺混合体系吸收CO2量最大，为吸收CO2后总质量的11.34%。分析认为，氯化胆碱与二乙醇胺通过氢键作用形成非水溶液，CO2与非水溶液发生化学反应生成氨基甲酸酯，实现吸收CO2的目的。

关键词：氯化胆碱二乙醇胺非水溶液 CO 捕集