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低钼锡比催化剂中钼的价态对甲醇氧化制甲缩醛反应性能的影响

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燃料化学学报（中英文） 2024年第1期52卷 38-46页

作者：王佳高秀娟宋法恩张俊峰王晓星张涛谭猗生韩怡卓张清德中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室山西太原030001 中国科学院大学北京100049 中国科学院洁净能源创新研究院辽宁大连116023

采用两步水热合成法制备了一系列低Mo/Sn比(1∶20,物质的量比)催化剂,并考察了锡前驱体焙烧温度对甲醇氧化制甲缩醛反应性能的影响。通过XRD、Raman、FT-IR、XPS、NH_(3)-TPD及H_(2)-TPR等表征手段对催化剂的晶体结构、表面性质、氧化... 详细信息

采用两步水热合成法制备了一系列低Mo/Sn比(1∶20,物质的量比)催化剂,并考察了锡前驱体焙烧温度对甲醇氧化制甲缩醛反应性能的影响。通过XRD、Raman、FT-IR、XPS、NH_(3)-TPD及H_(2)-TPR等表征手段对催化剂的晶体结构、表面性质、氧化还原性及钼物种价态等进行了分析。结果表明,在Mo1Sn20-600℃Sn催化剂上,反应温度为140℃时,甲醇转化率及甲缩醛选择性分别达30.0%及90.0%。锡前驱体焙烧温度的变化主要影响了Mo1Sn20催化剂的结构、钼物种的价态及存在状态,进而影响其催化活性;高温焙烧的锡前驱体更有利于Mo1Sn20催化剂中甲醇活化的活性位点Mo^(6+)物种的生成。

关键词：甲醇低温氧化甲缩醛 Mo1Sn20催化剂 Mo^(6+)物种

低浓度甲烷热氧化流向变换反应器的动态行为及余热回收研究

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燃料化学学报（中英文） 2024年第4期52卷 595-606页

作者：李志凯吴志伟秦张峰董梅樊卫斌王建国中国科学院山西煤炭化学研究所煤炭高效低碳利用全国重点实验室山西太原030001 中国科学院大学北京100049 滨州魏桥国科高等技术研究院山东滨州256606

废弃煤矿的低体积分数甲烷(1%-3%)通常被直接排放到大气中,但其较高的升温潜势带来了严重的环境问题。在流向变换反应器中直接热氧化甲烷是一种有吸引力的解决方案,但潜在的爆炸和不稳定燃烧等风险限制了其应用。阐明低含量甲烷在流向... 详细信息

废弃煤矿的低体积分数甲烷(1%-3%)通常被直接排放到大气中,但其较高的升温潜势带来了严重的环境问题。在流向变换反应器中直接热氧化甲烷是一种有吸引力的解决方案,但潜在的爆炸和不稳定燃烧等风险限制了其应用。阐明低含量甲烷在流向变换反应器中热氧化的动力学行为是开发工业级反应器的基础。为此,采用数值模拟的方法分析了低含量甲烷热氧化流向变换反应器的自热操作边界,深入研究了热空气导出量对流向变换反应器行为的影响。结果显示,甲烷体积分数超过0.2%即可实现自热操作;甲烷体积分数从0.5%提升至3.0%,最高床温仍维持在1200℃左右。当甲烷体积分数超过0.5%,可以回收部分热量;相同甲烷含量条件下,最高床温随着热气抽出量的增加而增加;随着甲烷体积分数从0.5%提升到3.0%,允许导出的热空气从12.5%几乎线性地增加到32%。进一步研究发现,以30-50 s的时间间隔反向流动可以确保甲烷的完全转化和床温稳定。上述结果表明,甲烷体积分数在1%-3%时,采用热氧化处理可以实现余热回收;此外,通过调整换向时间和热空气导出量可以实现床层温度控制。

关键词：低含量甲烷热氧化流向变换反应器余热回收热空气导出

Cu_(2)O@C复合纳米材料的光诱导合成制备及其光催化产氢性能

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燃料化学学报（中英文） 2024年第5期52卷 698-706页

作者：李娜毛树红严文君张静太原科技大学化学工程与技术学院山西太原030024 中国科学院山西煤炭化学研究所、煤转化国家重点实验室山西太原030001

Cu_(2)O具有禁带窄、环境友好和储量丰富等优点,是一种理想的可见光催化剂,然而其光生载流子复合率高和稳定性差等问题限制了Cu_(2)O在光催化领域的实际应用。为此,本文采用光诱导原位技术,以甲醇为碳源、硫酸铜为铜源,一步成功制备了... 详细信息

Cu_(2)O具有禁带窄、环境友好和储量丰富等优点,是一种理想的可见光催化剂,然而其光生载流子复合率高和稳定性差等问题限制了Cu_(2)O在光催化领域的实际应用。为此,本文采用光诱导原位技术,以甲醇为碳源、硫酸铜为铜源,一步成功制备了超薄炭壳层包覆的Cu_(2)O复合纳米材料(Cu_(2)O@C)。结果显示,与常规炭包覆方法相比,光诱导原位技术避免了苛刻的反应条件及繁琐的合成步骤对Cu_(2)O半导体结构的破坏,有效保留了Cu_(2)O本征电子结构,使其具有优异的光催化活性及稳定性。同时,Cu_(2)O@C的核壳结构不仅可以钝化半导体表面缺陷和促进光生载流子的分离,而且炭壳层的包覆还可以避免Cu_(2)O纳米颗粒与溶液的直接接触,有效抑制高活性反应中间体对催化剂结构的破坏。与单独的Cu_(2)O纳米颗粒相比,Cu_(2)O@C复合纳米材料在可见光下的光解水产氢活性和稳定性得到显著提高,产氢速率可达1.28 mmol/(g·h),且在连续五次循环稳定性测试中,氢气生成速率无明显变化。

关键词：炭包覆氧化亚铜光诱导原位合成光催化产氢

铋牺牲法制备石墨烯负载Fe-N单原子位点增效氧还原催化和锌-空气电池性能

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 272-281页

作者：杨志远张燕肖娟定王俊英王俊中安徽大学物质科学与信息技术研究院安徽石墨烯碳纤维材料工程研究中心安徽合肥230601 中国科学院山西煤炭化学研究所炭材料山西省重点实验室山西太原030001

催化氧反应(ORR)是锌空电池和氢燃料电池能量转化的关键过程,然而其反应速率往往较低,因此开发高活性且耐久的催化材料至关重要.当前,研发低成本、高效率且稳定的氧还原催化剂已成为国内外的研究热点.其中,富含金属-氮-碳活性位点的低成... 详细信息

催化氧反应(ORR)是锌空电池和氢燃料电池能量转化的关键过程,然而其反应速率往往较低,因此开发高活性且耐久的催化材料至关重要.当前,研发低成本、高效率且稳定的氧还原催化剂已成为国内外的研究热点.其中,富含金属-氮-碳活性位点的低成本ORR催化材料,因其具有替代贵金属的潜力,成为重要的候选材料.然而,在制备这类催化剂时,所用分子前驱体在热解过程中易团聚形成金属基硬颗粒,如何减少热解过程中金属成分的自发聚集和不良副产物的生成,提高活性单原子的利用率,特别是在使用廉价分子前驱体(如三聚氰胺和铁盐)时,仍面临挑战.本研究旨在探索有效的制备策略,以优化催化剂性能,推动其在能源转换领域的应用.本文报道了一种以硝酸铋为牺牲剂,石墨烯为导电载体,通过热解廉价的三聚氰胺和铁盐,合成石墨烯负载丰富Fe-N-C活性位点催化剂的新方法.该方法中硝酸铋前驱体高温热解生成的铋铁合金或氧化铋因表面没有碳层,而容易被热酸除去,形成更多的可接近的FeNx活性位点,从而有效地抑制铁基颗粒和管状碳结构的形成,实现了催化剂的高效合成.双球差矫正电镜、X-射线光电子能谱和X-射线吸收结构光谱等表征证明,铋化合物去除后留下空位被铁原子取代,增加了Fe-N-C位点密度,并且铁以单原子活性位形式存在.实验结果表明,所制备的催化剂表现出高氧还原性能,在碱性和酸性条件下的半波电位分别为0.916和0.784 V.石墨烯基催化剂的动力学电流密度(0.9 V vs.RHE)达到10.41 mA cm^(-2),是不加铋化合物样品的6倍,贵金属Pt/C催化剂的4倍.此外,催化剂的塔菲尔斜率为59 mV dec^(-1),低于不加铋化合物样品(80 mV dec^(-1))、不加石墨烯样品(93 mV dec^(-1))、无金属样品(88 mV dec^(-1))和Pt/C(80 mV dec^(-1)).在0.1 mol L^(-1) KOH条件下,催化剂循环10000圈后,半波电位仅衰减15 mV,低于Pt/C(36 mV)和无铋对照样(20 mV),表明催化剂具有较好的稳定性.由于电化学法制备的石墨烯比热解法制备的非晶碳具有更好的耐腐蚀性,从而可以提高阴极氧还原的稳定性.另外,所制备的催化剂应用在锌-空气电池中时,最大功率密度可达201.4 mW cm-2,且循环1000次后电池电压几乎没有衰减.综上,本研究通过引入铋化合物,显著提升了廉价前驱物铁-三聚氰胺的金属单原子化效率.利用电化学法合成了石墨烯负载的Fe-N-C催化活性位,制备出高活性、高稳定的催化剂.将该低成本催化剂应用于锌-空气电池的阴极,其表现出良好的长循环性能.本研究为制备低成本、高性能的金属-氮-碳基电催化剂提供了新思路.

关键词：氧还原反应铋石墨烯锌-空气电池 Fe-N-C

Pt/CoAl催化剂上乙酰丙酸甲酯加氢与甲醇水液相重整反应耦合制备γ-戊内酯

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燃料化学学报(中英文) 2024年

作者：吕泽祥朱善辉董梅秦张峰樊卫斌王建国中国科学院大学中国科学院山西煤炭化学研究所煤炭高效低碳利用全国重点实验室

生物质衍生物乙酰丙酸甲酯(ML)加氢制备高值化学品γ-戊内酯(GVL)通常需要在高压氢气中进行，存在成本高和危险性大等问题。本文采用Pt/CoxAl催化剂，将ML加氢反应与甲醇水液相重整(APRM)相耦合制备GVL，甲醇重整所获得的氢气原位用于M... 详细信息

生物质衍生物乙酰丙酸甲酯(ML)加氢制备高值化学品γ-戊内酯(GVL)通常需要在高压氢气中进行，存在成本高和危险性大等问题。本文采用Pt/CoxAl催化剂，将ML加氢反应与甲醇水液相重整(APRM)相耦合制备GVL，甲醇重整所获得的氢气原位用于ML的加氢反应，避免了外部氢源的使用，并详细考察了催化剂组成、反应溶液浓度和反应温度等条件对催化反应性能的影响。结果表明，Pt/CoxAl催化剂在该耦合反应体系中具有优异的催化性能，GVL收率高达98.2%，且多次循环后性能仍保持稳定。多种表征手段证明，Pt0是ARPM和ML加氢反应的活性中心，Br?nsted酸位点则促进ML水解和中间体的内酯化反应，二者之间的协同作用推动了GVL的生成。Pt与CoxAl载体之间存在强相互作用，Co含量适宜时，Pt/CoxAl催化剂具有较高的Pt分散度和丰富的Br?nsted酸位点，因而表现出优异的催化性能。这些结果对探索新型高效的生物质衍生物制备燃料和化学品反应过程具有重要的参考价值。

关键词：甲醇液相重整乙酰丙酸甲酯 γ-戊内酯 Pt 加氢反应

不同方法合成钼基氧硫复合物催化剂及其合成气制乙醇性能研究

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燃料化学学报(中英文) 2024年

作者：宇文晓萌冯文爽穆晓亮赵璐房克功中国科学院山西煤炭化学研究所煤炭高效低碳利用全国重点实验室中国科学院大学

合成气一步制乙醇是利用非石油资源生产乙醇的重要方法,如何提高乙醇选择性、创制高效催化剂是改善过程经济性的重点。本研究从硫化钼前体出发,分别采用传统热法和射频低温等离子体法制备钼基氧硫复合物催化剂并考察其催化合成气制乙醇... 详细信息

合成气一步制乙醇是利用非石油资源生产乙醇的重要方法,如何提高乙醇选择性、创制高效催化剂是改善过程经济性的重点。本研究从硫化钼前体出发,分别采用传统热法和射频低温等离子体法制备钼基氧硫复合物催化剂并考察其催化合成气制乙醇反应性能。利用XRD、UV-Visible、HR-TEM、SEM、HAADF-STEM、XPS、CO-TPD、H2-TPD、CO2-TPD和In-situ DRIFTS等表征手段探究不同制备方法下合成的钼基氧硫复合物催化剂的不同物化性质,进而探究特征差异引发的催化反应性能变化。其中,MOS-P催化剂表现出最佳性能,在6 MPa、320℃、空速4500 h-1的反应条件下,CO转化率达到22.5%,总醇选择性可达71.4%,其中总醇中乙醇占比为29.1%。有关研究将为合成气定向转化提供理论指导并为新型钼基材料的设计与制备提供借鉴。

关键词：合成气 CO加氢乙醇钼基氧硫复合物射频低温等离子体

改性硫化钼催化剂协同低温等离子体转化HS-CO酸气制合成气的研究

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燃料化学学报(中英文) 2024年

作者：冯文爽宇文晓萌穆晓亮赵璐房克功中国科学院山西煤炭化学研究所煤炭高效低碳利用全国重点实验室中国科学院大学

以低温等离子体和催化剂耦合法将H2S和CO2混合酸气一步转化为合成气，既完成了二者清洁化处理，又实现了资源化利用，是一条制备合成气的新路线。本研究采用铜、锌为助剂对硫化钼催化剂改性，显著提升了其催化H2S-CO2制合成气反应性能... 详细信息

以低温等离子体和催化剂耦合法将H2S和CO2混合酸气一步转化为合成气，既完成了二者清洁化处理，又实现了资源化利用，是一条制备合成气的新路线。本研究采用铜、锌为助剂对硫化钼催化剂改性，显著提升了其催化H2S-CO2制合成气反应性能。结合多种分析表征手段详细对比两种助剂引入后对硫化钼催化剂结构、组成、形貌、化合价态等物化特征的影响。通过控制低温等离子体放电条件，深入探究了两种助剂对低温等离子体下催化转化H2S和CO2酸气制合成气的反应性能影响规律和关键因素。研究发现引入铜、锌助剂后，硫化钼活性相粒径减小且分散度高，提供了更多活性位点。同时也增强了对H2S和CO2分子吸附强度，从而更利于H2S和CO2分子的吸附活化，揭示出低温等离子体与改性硫化钼催化剂协同反应的构效关联。有关理论研究丰富拓展了低温等离子体-催化协同理论，并为改性硫化钼材料的合成提供借鉴。

关键词：硫化氢二氧化碳合成气改性MoS 催化剂低温等离子体

长江中游典型湖泊沉积物重金属分布特征、生态风险评估及溯源

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环境科学 2024年第3期45卷 1402-1414页

作者：卢洪斌卢少勇李响张森霖黄张根中国环境科学研究院湖泊水污染治理与生态修复技术国家工程实验室环境基准与风险评估国家重点实验室北京100012 中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室太原030001 北京师范大学水科学研究院北京100875

集中采集洞庭湖、洪湖和赤湖表层沉积物样品并检测其中10种重金属含量,使用地理信息系统表征空间分布,利用地累积污染指数法(Igeo)、富集因子法(EF)和潜在生态风险指数法(RI)协同评估重金属积累的潜在风险,并利用相关性分析(Pearson)和... 详细信息

集中采集洞庭湖、洪湖和赤湖表层沉积物样品并检测其中10种重金属含量,使用地理信息系统表征空间分布,利用地累积污染指数法(Igeo)、富集因子法(EF)和潜在生态风险指数法(RI)协同评估重金属积累的潜在风险,并利用相关性分析(Pearson)和主成分分析(PCA)溯源.结果表明,Cd元素的污染状况和潜在生态风险最为严重,东洞庭湖、洪湖和赤湖中ω(Cd)的平均值分别为2.85、1.59和3.57 mg·kg^(-1),分别是对应省份土壤背景值的25.87、11.36和37.58倍,均超出风险筛选值(0.6 mg·kg^(-1)),其中赤湖超出风险管制值(3.0 mg·kg^(-1)).除Cd外,洪湖中的As值得关注,赤湖中的Cu、As、Zn和Pb都不容忽视.三湖的潜在生态风险排序为:赤湖(RI=1 127)>东洞庭湖(RI=831)>洪湖(RI=421).重金属来源主要是工矿业冶采、农业生产和水产养殖等,部分重金属(Mn和Cu)为自然源.研究对长江中游典型湖泊沉积物重金属防控具有重要意义.

关键词：长江中游典型湖泊沉积物重金属污染特征潜在生态风险源解析

固相外延生长法制备ZSM-5@Silicalite-1分子筛及其CO加氢耦合甲苯烷基化反应的影响

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燃料化学学报(中英文) 2024年

作者：贾艺敏牛鹏宇贾丽涛林明桂郭荷芹肖勇侯博李德宝中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室中国科学院大学中国科学院洁净能源创新研究院

CO2加氢合成高附加值的芳烃对于缓解CO2排放引起的能源气候问题具有重要意义。本文采用固相法在ZSM-5表面外延生长Silicalite-1,制备出ZSM-5@Silicalite-1分子筛。同时制备高活性氧化物ZnZrOx,并与ZSM-5@Silicalite-1物理混合组成ZnZrOx... 详细信息

CO2加氢合成高附加值的芳烃对于缓解CO2排放引起的能源气候问题具有重要意义。本文采用固相法在ZSM-5表面外延生长Silicalite-1,制备出ZSM-5@Silicalite-1分子筛。同时制备高活性氧化物ZnZrOx,并与ZSM-5@Silicalite-1物理混合组成ZnZrOx/ZSM-5@Silicalite-1双功能催化剂,研究了CO2加氢耦合甲苯烷基化催化性能。相比于ZnZrOx/ZSM-5催化剂,分子筛改性后的双功能催化剂提高了对二甲苯(PX)选择性。研究了晶化条件(硅源、晶化过程、晶化次数)对ZSM-5外延生长Silicalite-1的影响,以及Silicalite-1钝化层厚度对CO2加氢耦合甲苯烷基化反应性能的影响。在400℃、3 MPa反应条件下,ZZO/1:3.5Z5-Na-SiO2催化剂的甲苯转化率为12.0%,二甲苯选择性为77.4%,在二甲苯中对二甲苯选择性为73.4%。通过SEM、XRD、N2吸附-脱附、XPS、NH3-TPD、Py-IR等表征,详细研究了分子筛的结构和酸性质。结果表明通过固相外延生长,延长ZSM-5的孔道,增加间二甲苯(MX)、邻二甲苯(OX)的扩散阻力,同时钝化外表面的酸性,可以有效提高对二甲苯(PX)的选择性。固相外延生长法改性ZSM-5分子筛,摒弃了以往堵塞孔以缩小孔口改性分子筛的缺点,在保证催化剂活性的同时提高了产物选择性。

关键词： MFI型分子筛外延生长对二甲苯固相法 CO 加氢耦合甲苯烷基化