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工艺条件对柴油吸附分离重芳烃轻质化反应的影响

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无机盐工业 2024年第6期56卷 139-146页

作者：刘凯隆朱孔义郭春垒马晓彪王宇健盛强李翔王银斌靳凤英中海油天津化工研究设计院有限公司天津300131 天津科技大学化工与材料学院天津300457 内蒙古伊泰石油化工有限公司内蒙古鄂尔多斯017000

馏分油芳烃吸附分离技术是炼厂过剩汽、煤、柴油资源高效利用的途径。分离得到的非芳烃组分可通过蒸汽裂解或催化裂解增产低碳烯烃,以单环芳烃为主的芳烃组分则可通过重芳烃轻质化技术增产苯、甲苯和二甲苯等轻质芳烃,同时副产优质乙烯... 详细信息

馏分油芳烃吸附分离技术是炼厂过剩汽、煤、柴油资源高效利用的途径。分离得到的非芳烃组分可通过蒸汽裂解或催化裂解增产低碳烯烃,以单环芳烃为主的芳烃组分则可通过重芳烃轻质化技术增产苯、甲苯和二甲苯等轻质芳烃,同时副产优质乙烯裂解原料。以吸附分离重芳烃组分为原料,测定了氢气溶解量。吸附分离重芳烃油中氢气的溶解量随温度和氢压的增加而增加,达到1.0×10^(-4)~3.2×10^(-4) mol/g,比油中多环芳烃加氢成单环芳烃所需理论耗氢量低1~2个数量级。进一步采用NiMo/β轻质化催化剂在固定床反应器上考察了催化剂还原条件、反应器高径比、反应温度、氢分压、氢油比、空速等工艺参数对吸附分离重芳烃轻质化反应的影响。在低温高压(350℃、4 MPa)的还原工况下,反应器高径比为4.5、反应温度为400~410℃、氢分压为5.0~5.5 MPa、氢油体积比为800~1 000、质量空速为1~1.5 h^(-1)的条件下,吸附分离重芳烃轻质化效果最佳,C^(+)_(10)转化率≥85%,C_(6)~C_(9)芳烃收率≥50%,C_(6)~C_(9)芳烃纯度≥97.5%。柴油芳烃吸附分离和重芳烃轻质化可实现高效耦合,显著提高化工品收率,具有重大的现实意义和广阔的应用前景。

关键词：吸附分离芳烃柴油芳烃重芳烃轻质化芳烃收率溶氢

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Noria-PEI改性PVA载体固定化溶菌酶用于污泥发酵产VFAs研究

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工业水处理 2024年第4期44卷 155-163页

作者：王昊龙张恩泽王梓诚赵瑜涵南军孙彦民马爱静周立山刘丽强蔡巷段兴宇中海油天津化工研究设计院有限公司天津300131 天津工业大学化学工程与技术学院分离膜与膜过程国家重点实验室天津300387 河北工业大学化工学院天津300401

生物酶促进污泥厌氧消化具有反应温和、高效环保等优点,然而回收困难和催化稳定性差严重制约其应用,固定化酶是解决上述问题的关键。采用水轮酚(Noria)和聚乙烯亚胺(PEI)共沉积法改性聚乙烯醇(PVA)载体,并研究了Noria-PEI改性PVA载体固... 详细信息

生物酶促进污泥厌氧消化具有反应温和、高效环保等优点,然而回收困难和催化稳定性差严重制约其应用,固定化酶是解决上述问题的关键。采用水轮酚(Noria)和聚乙烯亚胺(PEI)共沉积法改性聚乙烯醇(PVA)载体,并研究了Noria-PEI改性PVA载体固定溶菌酶对污泥厌氧发酵产挥发性脂肪酸(VFAs)效能的影响。结果表明,固定化溶菌酶可强化污泥发酵提高SCOD,在36 h内SCOD最高浓度达到2 892.4 mg/L,相比空白组提升3.4倍(第6天),VFAs质量浓度在第4天达到峰值2 130.8 mg/L,乙酸和丙酸占比达到61.8%~80.7%。固定酶系统中污泥的平均粒径为42.957μm,比表面积为0.413 m^(2)/g,固定化溶菌酶强化了颗粒态污泥水解。微生物群落结构分析显示,在固定酶系统中Firmicutes、Proteobacteria和Bacteroides等水解产酸菌门占比较高;在属水平上,以Macellibacteroides、Petrimonas、Lactobacillus和Clostridium_sensu_stricto_1菌属为主,从微观层面上解释了固定酶强化污泥发酵产酸机理。

关键词：水轮酚聚乙烯醇载体固定酶剩余污泥挥发性脂肪酸

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CO/CO_(2)加氢制低碳醇改性费托合成催化剂研究进展

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化工进展 2024年第6期43卷 3061-3079页

作者：曾壮李柯志苑志伟杜金涛李卓师王悦中国石化催化剂有限公司工程技术研究院北京101111 天津大学化工学院教育部绿色合成与转化重点实验室天津300350

一氧化碳/二氧化碳(CO/CO_(2))加氢制低碳醇(C2+OH)是碳一化学的重要组成部分,是将煤、天然气、生物质、CO_(2)等非石油资源转化为液体燃料和高附加值化学品的重要途径。该过程具有工艺路线短、原子经济性高、操作可行性强等优点,是颇... 详细信息

一氧化碳/二氧化碳(CO/CO_(2))加氢制低碳醇(C2+OH)是碳一化学的重要组成部分,是将煤、天然气、生物质、CO_(2)等非石油资源转化为液体燃料和高附加值化学品的重要途径。该过程具有工艺路线短、原子经济性高、操作可行性强等优点,是颇具前景的合成路线。改性的费托合成催化剂是该体系最具潜力的催化剂之一,但仍存在低碳醇时空收率不理想、反应网络复杂、产物分布难以调控及稳定性差等问题,高效稳定催化剂的开发极具挑战。本文首先从热力学上分析了CO/CO_(2)加氢反应制低碳醇适宜的工艺条件;其次,对改性费托合成催化剂上CO/CO_(2)加氢制低碳醇的反应路径进行了解析,并据此提出催化剂的设计思路。随后,介绍了铁基和钴基催化剂的研究现状,详细阐述了前体结构、助剂、金属-载体相互作用等因素对催化剂性能的影响机制,重点分析了高性能催化剂的构建策略。后续可借助于先进表征技术和理论计算进一步加深对反应机理的认识,并通过催化剂结构的精细调控,获取低碳醇时空收率和催化剂稳定性的提升策略。

关键词：合成气二氧化碳低碳醇加氢催化剂

微化工技术在水处理化学品合成领域的研究进展

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工业水处理 2024年第6期44卷 1-11页

作者：姚光源陶蕾何爱珍张迪彦吕勇马春晓陈建新中海油天津化工研究设计院有限公司天津300131 天津工业大学化学工程与技术学院天津300387 河北工业大学化工学院天津300401

综述了微化工技术,特别是微反应技术在水处理化学品合成领域中的研究进展,重点对采用该技术合成聚丙烯酸、聚马来酸酐等聚羧酸类阻垢分散剂,苯并三氮唑、有机磷类缓蚀剂,有机硫、过氧化物类杀菌剂,以及清水剂、消泡剂等产品的研究进行... 详细信息

综述了微化工技术,特别是微反应技术在水处理化学品合成领域中的研究进展,重点对采用该技术合成聚丙烯酸、聚马来酸酐等聚羧酸类阻垢分散剂,苯并三氮唑、有机磷类缓蚀剂,有机硫、过氧化物类杀菌剂,以及清水剂、消泡剂等产品的研究进行了总结。指出微化工技术作为一种新的绿色合成技术,目前在水处理化学品合成方面仍以探索为主,成本上还不具有优势,距离实际工业应用还有距离,但其具有的绿色、安全、高效等优点,符合减碳,环保安全和生产集成化、自动化趋势,随着微反应器的技术进步、成本的进一步降低,以及社会发展的需要,微化工技术在水处理化学品合成方面将具有极大应用潜力并可能快速推动其技术进步。

关键词：微化工技术微反应水处理化学品

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甲酸为氢源硝基苯转移加氢合成对氨基苯酚

化工进展 2024年第8期43卷 4421-4431页

作者：王雨菲贾宇张议升薛伟李芳王延吉河北工业大学化工学院河北省绿色化工与高效节能重点实验室天津300400 天津市本质安全化工技术重点实验室天津300400 河北省绿色化学工业产业研究院河北沧州061000

以UiO-66为前体,在N_(2)气氛下焙烧制备了ZrO_(2)@C,以其为载体,利用浸渍法制备了Pd/ZrO_(2)@C催化剂。以Pd/ZrO_(2)@C+SO_(4)^(2-)/ZrO_(2)为催化剂,对以甲酸(FA)为氢源、硝基苯(NB)转移加氢合成对氨基苯酚(PAP)的反应进行了研究。通... 详细信息

以UiO-66为前体,在N_(2)气氛下焙烧制备了ZrO_(2)@C,以其为载体,利用浸渍法制备了Pd/ZrO_(2)@C催化剂。以Pd/ZrO_(2)@C+SO_(4)^(2-)/ZrO_(2)为催化剂,对以甲酸(FA)为氢源、硝基苯(NB)转移加氢合成对氨基苯酚(PAP)的反应进行了研究。通过表征发现,Pd/ZrO_(2)@C载体中的ZrO_(2)为四方相ZrO_(2),包埋在无定形C中。随着ZrO_(2)@C在空气中焙烧温度的升高和焙烧时间的增加,其C含量和比表面积随之下降,同时Pd颗粒尺寸变大。Pd/ZrO_(2)@C催化剂中Pd以Pd^(0)和Pd^(2+)两种形式存在,且随着C含量的减少,Pd^(0)含量增加,Pd^(2+)含量减少;当Pd^(0)含量明显高于Pd^(2+),其对PAP的选择性明显下降。在140℃、反应6h的条件下,Pd/ZrO_(2)@C-200-4+SO_(4)^(2-)/ZrO_(2)具有较好的催化性能,NB转化率为63.7%,PAP选择性为42.3%。

关键词：催化加氢载体对氨基苯酚甲酸硝基苯

高性能Ir基阳极双催化层阴离子交换膜电解水

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材料导报 2024年第6期38卷 1-7页

作者：尹燕尹硕尧陈斌冯英杰张俊锋天津大学机械工程学院先进内燃动力全国重点实验室天津300072 中国汽车技术研究中心有限责任公司移动源污染排放控制技术国家工程实验室天津300300 中石化(北京)化工研究院有限公司催化科学研究所北京100013

设计高性能低Ir阳极催化层对阴离子交换膜电解水(AEMWE)商业化发展至关重要。本研究采用催化剂涂覆基底(CCS)方法,构建基于氧化铱(IrO_(2))和碳载铱(IrC)双催化层的阳极结构,提出了一种新型双Ir催化层并提高了AEMWE性能。研究表明,在IrC... 详细信息

设计高性能低Ir阳极催化层对阴离子交换膜电解水(AEMWE)商业化发展至关重要。本研究采用催化剂涂覆基底(CCS)方法,构建基于氧化铱(IrO_(2))和碳载铱(IrC)双催化层的阳极结构,提出了一种新型双Ir催化层并提高了AEMWE性能。研究表明,在IrC-IrO_(2)(先喷涂碳载铱,后喷涂氧化铱)催化层中,IrC高度分散特性有利于提高催化层中Ir的利用率,优化了催化层内电子、氢氧根离子的传输。采用商业Pt/C催化剂作为阴极,IrC-IrO_(2)阳极双催化层组装成碱性膜电极,在1 mol/L KOH电解质条件下,2.0 V时IrC-IrO_(2)电极达到了2.31 A/cm^(2)的高电流密度,而且在低浓度电解质以及纯水中依旧保持较高的性能。本研究为碱性膜电解水技术高效催化层的设计提供了参考。

关键词：阴离子交换膜电解水(AEMWE) 析氧反应(OER) 双催化层 Ir基催化剂

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砷化镓晶片加工废水处理及近零排放中试研究

工业水处理 2024年

作者：李伟超杨军常海耿天驰武玉冲刘晶晶王妤予吴云陈英波天津工业大学材料科学与工程学院天津工业大学分离膜与膜过程国家重点实验室中海油天津化工研究设计院有限公司中铁建金服科技(天津)有限公司天津工业大学环境科学与工程学院

砷化镓晶片加工生产过程中，产生大量有毒有害的含砷有机废水。采用“除砷预处理+生化处理+深度处理”工艺对砷化镓晶片加工废水进行达标处理及近零排放的中试研究。除砷预处理采用“两级混凝+离子交换树脂”工艺，砷去除率达99.9%以上... 详细信息

砷化镓晶片加工生产过程中，产生大量有毒有害的含砷有机废水。采用“除砷预处理+生化处理+深度处理”工艺对砷化镓晶片加工废水进行达标处理及近零排放的中试研究。除砷预处理采用“两级混凝+离子交换树脂”工艺，砷去除率达99.9%以上，出水砷含量稳定达到排放标准。生化处理采用“O3氧化+水解酸化+生物接触氧化”工艺，COD去除率≥（95.7±0.3）%，出水水质满足当地园区纳管标准。深度处理采用“超滤+两级反渗透+三效蒸发结晶”，实现废水回用。经计算，该中试工艺处理含砷有机废水的成本约为36.11元/m3。该中试研究验证了砷化镓晶片加工生产废水的资源回收和近零排放的可行性，为该行业含砷废水的达标排放和资源回收利用提供了可靠的工艺支持和有效的技术保障。

关键词：砷化镓加工含砷废水近零排放双膜法蒸发结晶

吸收强化甲烷水蒸气重整制氢Ni基复合催化材料的研究进展

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石化技术与应用 2024年第3期42卷 233-240页

作者：周微赖晓玲胡明亮李滨中国海油天津化工研究设计院有限公司天津300131

阐述了吸收强化甲烷水蒸气重整制氢(SESMR)反应机理及其影响因素,重点从活性中心Ni,助剂(铝、镧、锆、镁、钴)掺杂和构型调整方面综述了SESMR工艺中Ni基复合催化材料的研究进展,还介绍了SESMR复合催化剂在应用中的再生、以及其他复合催... 详细信息

阐述了吸收强化甲烷水蒸气重整制氢(SESMR)反应机理及其影响因素,重点从活性中心Ni,助剂(铝、镧、锆、镁、钴)掺杂和构型调整方面综述了SESMR工艺中Ni基复合催化材料的研究进展,还介绍了SESMR复合催化剂在应用中的再生、以及其他复合催化剂的研发情况。并指出:易积炭和高温烧结是Ni/CaO复合催化剂大规模应用于SESMR工艺的技术阻碍,如何降低复合催化剂在脱碳再生过程中的高温、高能耗是SESMR工艺应用的主要瓶颈,开发更加低成本、高活性、高稳定性的高效能SESMR复合催化材料是今后研究的核心。

关键词：吸收强化甲烷水蒸气重整 Ni基复合催化材料制氢

多元介孔MOFs:通过调节表面亲水/疏水性实现酶固定化的多功能平台

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第5期60卷 386-398页

作者：冯玉晓马庆庆王子辰张群力赵利雪崔建东杜英杰贾士儒天津科技大学生物工程学院食品营养与安全国家重点实验室工业发酵微生物教育部重点实验室天津300457 湖北大学生命科学学院生物催化与酶工程国家重点实验室湖北武汉430062 天津益倍生物科技集团有限公司天津300457 浙江大学生命科学学院生物质化工教育部重点实验室浙江杭州310050

作为高效的生物催化剂,酶在食品加工、医药制造、化学工业和能源开发等众多领域发挥着重要作用.然而,游离状态的酶由于存在稳定性差、易失活、难以回收利用及不适用于连续化生产等问题,限制了其广泛应用.为了解决上述难题,人们探索发展... 详细信息

作为高效的生物催化剂,酶在食品加工、医药制造、化学工业和能源开发等众多领域发挥着重要作用.然而,游离状态的酶由于存在稳定性差、易失活、难以回收利用及不适用于连续化生产等问题,限制了其广泛应用.为了解决上述难题,人们探索发展了固定化酶技术.固定化酶不仅保留了原有的催化活性,而且在稳定性方面有了显著提升,从而极大地提高了酶的利用效率.随着固定化酶材料和酶工程领域的不断发展,固定化酶技术为酶的应用开辟了更广阔的前景.沸石-咪唑骨架材料-8(ZIF-8)作为一种金属-有机骨架(MOFs)材料,因其独特的结构特性而被广泛用作酶固定化载体.然而,ZIF-8的微孔结构和固有的疏水性,以及前体物2-甲基咪唑(2-MeIm)的质子化现象,常常影响固定化酶的活性.为克服这些限制,本文采用多元配体竞争和孔隙工程相结合的策略,设计并制备了一种具有可调节亲水/疏水表面的新型多元介孔MOFs(mMOFs),并用作酶固定化载体.在mMOFs的制备过程中,采用亲水性和配位能力更强的3-甲基-1H-1,2,4-三唑(3-MTZ)和5-甲基四唑(5-MTA)配体,以部分替代传统的2-MeIm配体.随后,这些多元配体(包括2-MeIm,3-MTZ和5-MTA)与七水硫酸锌结合,在甲醇溶液中通过自凝聚作用形成透明的胶体溶液,进而完全溶解在水中.在此过程中,七水硫酸锌发挥了软模板的作用,引导介孔的形成,从而成功制备出新型多元介孔mMOFs.接着,利用这些mMOFs作为酶固定化的载体,固定了辣根过氧化物酶(HRP)和葡萄糖氧化酶(GOx),并详细研究了其催化性能.结果表明,与传统的ZIF-8载体相比,以mMOFs为载体的固定化酶展现出了更高的酶活性和稳定性.催化性能提升主要归因于mMOFs的亲水性和介孔结构改善了酶和底物间的传质,同时2-MeIm的质子化效应减弱也为酶提供了优良的微环境,稳定了酶的构象.综上,本文采用多元配体竞争与孔隙工程相结合的策略,成功构建了一种具有可调节亲水/疏水表面的新型多元介孔mMOFs,并用于酶固定化,所得固定化酶表现出较好的催化性能.通过深入的研究,揭示了该固定化酶表现出良好催化性能的作用机制,为可控设计制备性能优越的、以MOFs为载体的固定化酶提供了新思路,并为进一步拓宽MOFs材料的应用范围提供了参考.

关键词：介孔金属-有机骨架竞争性配体软模板固定化酶