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氢原子转移介导的C（sp3）–H键选择性硼基化

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中国科学:化学 2024年第9期54卷 1445-1454页

作者：王淼黄雅豪胡鹏绿色化学与分子工程研究所 Lehn功能材料研究所中山大学化学学院

作为一种高度原子经济性和步骤经济性的策略, C（sp3）–H键的选择性官能团化一直备受关注.其中硼基化反应以低毒害、高效多样的转化能力,倾注了合成化学家最多的努力.然而,由于C（sp3）–H键的惰性,控制C（sp3）–H键硼基化的化学选择... 详细信息

作为一种高度原子经济性和步骤经济性的策略, C（sp3）–H键的选择性官能团化一直备受关注.其中硼基化反应以低毒害、高效多样的转化能力,倾注了合成化学家最多的努力.然而,由于C（sp3）–H键的惰性,控制C（sp3）–H键硼基化的化学选择性和区域选择性是一项重大的挑战.作为一种新兴的方法,利用氢原子转移（HAT）实现C（sp3）–H键选择性硼基化相比以往过渡金属催化的过程有着其独特之处.此专题中,我们对最近兴起的各种HAT介导的C（sp3）–H键选择性硼基化的方法进行了分析.从分子内和分子间的HAT的角度分类,重点介绍了各种方法不同选择性的来源,并对所涉及的机理进行了具体的讨论.最后,我们整理了目前方法的局限性,并对这一领域的前景进行了展望.

关键词：氢原子转移 C(sp3)–H键硼基化区域选择性烷烃光催化

揭示配体拓扑结构对Fe-Nx-C单原子催化剂表面氧还原反应中间体吸附的影响（英文）

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 214-224页

作者：吴德贵熊孝根赵中栋宋树芹丁朝斌中山大学化学工程与技术学院中山大学中法核工程与技术学院中山大学材料科学与技术学院

过渡金属单原子氮掺杂碳催化剂（TM-N-CSAC）因其更高的金属原子效率而被认为是提升氧还原反应（ORR）效率的重要途径.TM-N-CSAC反应中心的活性与配体结构密切相关,构建基于配体结构的ORR活性描述符是高效设计高催化活性单原子催化剂的... 详细信息

过渡金属单原子氮掺杂碳催化剂（TM-N-CSAC）因其更高的金属原子效率而被认为是提升氧还原反应（ORR）效率的重要途径.TM-N-CSAC反应中心的活性与配体结构密切相关,构建基于配体结构的ORR活性描述符是高效设计高催化活性单原子催化剂的关键.然而目前大多配体描述符基于催化剂的综合表观性质,如OH吸附能和金属中心d带中心等,其获取仍需进行额外计算,不利于通过配体结构快速推测反应活性;而目前基于配体结构拓扑参数,如金属中心原子及其配位原子属性、数量等设计的描述符存在对催化活性的描述较差或仅适用于特定配体等问题.解决该难题的关键在于理清OH与TM-N-C SAC成键的微观机制.本文全面考察了ORR中间体OH在21种具有不同氮原子数量、位置以及不同配体尺寸的卟啉型FeNxC SAC表面上的吸附机制.对有限尺寸卟啉型Fe-Nx-C （x=0-4）SAC模型上OH吸附的密度泛函理论计算结果表明, OH吸附能与SAC的配位氮原子的数量并不线性相关,且受氮原子排布方式的影响.利用能量分解分析（EDA）将OH与SAC的成键作用分解,重点讨论氮的掺入对静电作用、泡利排斥作用和轨道作用的影响.针对静电作用, Bader分析与电荷密度差值分析结果表明,氮的掺入一方面将电荷向配位原子上聚集,且配位原子上电荷数随氮原子数量增加而线性增加;另一方面大幅增强铁-配体键（Fe-L）的离子性,减少铁与配体间的电子密度,提高铁中心电子能量,并从而改变静电作用能量.对于泡利排斥作用,其影响因素与静电作用类似,因而作用强度与静电作用强度呈较好线性关系.对于轨道作用,结合扩展过渡态-化学价的自然轨道（ETS-NOCV）和电子定域化（LOL-π）等综合分析发现,氮原子的掺入破坏了配体的离域π键,从而影响OH与配体的轨道在成键时的相互作用.此外,对配体大小影响的研究表明,配体边缘原子仅当出现在包含配位原子的环上时才对OH与SAC成键有较大影响,这充分证明了OH吸附这一过程的局域性.综上,本文提供了Fe-N-C型SAC上完整的OH吸附键形成机制,强调了配位原子及其近邻原子对吸附活性的影响,为构建基于SAC拓扑特征的ORR活性描述符,实现SAC配体的快速筛选提供参考.

关键词：单原子催化剂氧还原反应配体拓扑结构能量分解分析密度泛函理论

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基于数据驱动方法的在轨卫星智能温度预测

系统工程与电子技术 2024年第5期46卷 1619-1627页

作者：夏青邱实刘新颖刘明郭金生林晓辉哈尔滨工业大学航天学院黑龙江哈尔滨150001 北京卫星环境工程研究所北京100094

针对传统卫星温度预测方法在预测精度和鲁棒性方面表现不佳,难以满足高维度耦合数据预测需求的问题,提出一种针对卫星温度遥测数据的多元时序数据预测模型——改进的时间序列处理模块(advanced time series processing module,ATSPM)-Ne... 详细信息

针对传统卫星温度预测方法在预测精度和鲁棒性方面表现不佳,难以满足高维度耦合数据预测需求的问题,提出一种针对卫星温度遥测数据的多元时序数据预测模型——改进的时间序列处理模块(advanced time series processing module,ATSPM)-Net。首先,构建了包含一维卷积和门控循环单元(gated recurrent unit,GRU)的ATSPM,以对高度耦合的遥测数据中的时间依赖关系进行多尺度提取。接着,设计了多元时序数据预测模型ATSPM-Net。通过堆叠ATSPM,ATSPM-Net确保模型的灵活感受野,从而实现高准确率和鲁棒性的遥测数据预测。最后,在5个数据集上进行的数值实验结果表明,相较于其他类型的时序数据预测模型,ATSPM-Net在参数量较少的情况下能展现出更优异的温度预测性能。

关键词：温度预测遥测数据时序数据预测

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固废基硫掺杂多孔炭材料制备及其对CO_(2)吸附性能研究进展

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化工学报 2024年第2期75卷 395-411页

作者：王宝凤王术高程芳琴山西大学资源与环境工程研究所 CO_(2)减排与资源化利用教育部工程研究中心山西太原030006

含碳固废来源广、产量大,其大量堆存严重制约了环境可持续发展,因此含碳固废资源化利用意义重大。利用含碳固废制备多孔炭材料是其清洁高效利用的重要方式之一。对多孔炭进行硫原子掺杂不仅可使材料表面的亲水性得到改善,还可以改变材... 详细信息

含碳固废来源广、产量大,其大量堆存严重制约了环境可持续发展,因此含碳固废资源化利用意义重大。利用含碳固废制备多孔炭材料是其清洁高效利用的重要方式之一。对多孔炭进行硫原子掺杂不仅可使材料表面的亲水性得到改善,还可以改变材料表面的化学异质性,生成有利于CO_(2)捕集的活性位点,强化材料对CO_(2)分子的吸附作用,从而提高其CO_(2)吸附容量。简述了固废基硫掺杂多孔炭材料的制备方法,总结了硫掺杂多孔炭材料用于CO_(2)吸附的最新研究进展,并对硫掺杂多孔炭材料未来发展趋势及其在CO_(2)吸附领域的工业化应用进行了展望。

关键词：废物处理含碳固废硫掺杂多孔炭吸附剂 CO_(2)捕集

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近地小行星材料特性对激光烧蚀驱动效率的影响试验分析

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深空探测学报（中英文） 2024年第2期11卷 203-210页

作者：宋光明任思远龚自正张品亮陈川武强曹燕北京卫星环境工程研究所北京100094 可靠性与环境工程技术重点试验室北京100094

基于激光驱动效果和小行星材料特性密切相关的问题,针对脉冲激光对近地小行星物质的烧蚀驱动效率开展了试验研究,选用不同材质、孔隙率的类小行星试验样品,开展了冲量耦合规律测量试验。试验结果表明:在脉冲激光烧蚀的作用下,C型小行星... 详细信息

基于激光驱动效果和小行星材料特性密切相关的问题,针对脉冲激光对近地小行星物质的烧蚀驱动效率开展了试验研究,选用不同材质、孔隙率的类小行星试验样品,开展了冲量耦合规律测量试验。试验结果表明:在脉冲激光烧蚀的作用下,C型小行星比S型小行星具有更高的冲量耦合效率;随着小行星孔隙率的升高,冲量耦合效率降低,激光烧蚀驱动的效率下降。此外,还对激光烧蚀类小行星物质质量变化的规律进行试验,试验结果表明存在使得小行星质量烧蚀效率最佳的激光功率密度。对于需长期预警时间的威胁小行星,在烧蚀驱动偏转其轨道的同时,以最快的速率减少其质量,可进一步提升防御效率,实现防御的目的。

关键词：激光驱动烧蚀小行星孔隙率预警时间

亚角秒空间分辨的太阳极紫外宽波段成像光谱仪光学设计

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物理学报 2024年第3期73卷 357-369页

作者：黄一帆邢阳光沈文杰彭吉龙代树武王颖段紫雯闫雷刘越李林北京理工大学光电学院北京100081 北京卫星环境工程研究所北京100094 北京空间飞行器总体设计部北京100094 北京宇航系统工程研究所北京100076

狭缝式成像光谱仪是太阳极紫外光谱成像探测的重要工具之一,然而目前国内尚无该类载荷,导致太阳物理学和空间天气学等学科在极紫外光谱诊断研究方面主要依赖国外仪器数据,严重制约了相关学科的发展.国外已发射的成像光谱仪仅具有2"量级... 详细信息

狭缝式成像光谱仪是太阳极紫外光谱成像探测的重要工具之一,然而目前国内尚无该类载荷,导致太阳物理学和空间天气学等学科在极紫外光谱诊断研究方面主要依赖国外仪器数据,严重制约了相关学科的发展.国外已发射的成像光谱仪仅具有2"量级的空间分辨率,很难观测到日冕加热模型预测的等离子体核心特征.为了更好地理解太阳不同层次大气之间的耦合过程,需要更宽光谱覆盖的太阳观测数据.鉴于此,本文提出并设计了一款亚角秒空间分辨的太阳极紫外宽波段成像光谱仪,相比现有仪器,系统能够实现更高空间和光谱分辨率、更宽光谱范围覆盖的观测.性能评价结果表明,系统在62—80 nm,92—110 nm波段内的像元空间分辨率均优于0.4",光谱分辨率均优于0.007 nm,光谱成像质量接近衍射极限,对我国未来首台空间太阳极紫外成像光谱仪的研制具有重要参考价值.

关键词：太阳极紫外光学设计成像光谱仪超环面变线距光栅

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基于改进强耦合振子的微弱脉冲信号检测方法

物理学报 2024年第4期73卷 88-97页

作者：李远芳姜园赵磊中山大学电子与通信工程学院深圳518107

强耦合振子可用于微弱脉冲信号的检测和波形恢复,但其对微弱脉冲信号的检测频率会受到系统内置频率的限制.在系统内置频率固定的情况下,系统只能对一定频率范围内的脉冲信号进行有效检测和波形恢复,在检测更高频率的脉冲信号时会出现波... 详细信息

强耦合振子可用于微弱脉冲信号的检测和波形恢复,但其对微弱脉冲信号的检测频率会受到系统内置频率的限制.在系统内置频率固定的情况下,系统只能对一定频率范围内的脉冲信号进行有效检测和波形恢复,在检测更高频率的脉冲信号时会出现波形失真.本文分析了耦合振子内置频率和微弱脉冲信号检测频率之间的关系,提出两种改进强耦合振子结构以扩展微弱脉冲信号的频率检测范围.通过引入非线性恢复力耦合项,非线性恢复力强耦合振子可以有效保留信号的高频分量,在更高频率的脉冲信号输入时也能较好地保留信号特征.双振子强耦合系统通过引入Van der Pol-Duffing振子,加强了系统内部结构的稳定性,同样达到了扩展脉冲信号频率检测范围的效果.此外,基于变迭代步长和混沌检测的频率相关性,提出了一个未知频率脉冲信号检测方法,以改变迭代步长的方法代替改变系统内置频率来进行频率扫描,并且利用混沌检测的频率相关性,将接收信号和恢复信号的相关系数和纯噪声输入情况下的相关系数进行对比,根据两个相关系数之间的明显差异可以有效检测出脉冲信号.通过仿真实验进行验证,所提方法可以有效检测出未知频率的脉冲信号,并且所提的改进强耦合振子结构相对于强耦合振子有较大的性能提升.

关键词：强耦合非线性恢复力强耦合振子双振子强耦合系统微弱脉冲瞬态脉冲

基于非冲突合流策略的交叉口灵活信号控制方法

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交通运输系统工程与信息 2024年第2期24卷 86-95页

作者：黄玮李世昌曾海鹏中山大学智能工程学院广东518107

汽车行业智能化和网联化的发展使车辆轨迹能够实现精细化控制,为改进城市交叉口交通信号控制方法提供了新思路。本文提出一种基于非冲突合流策略的灵活信号控制方法,将同时容纳直行和左转来车的合流相位定义为非冲突相位,在双环相位结... 详细信息

汽车行业智能化和网联化的发展使车辆轨迹能够实现精细化控制,为改进城市交叉口交通信号控制方法提供了新思路。本文提出一种基于非冲突合流策略的灵活信号控制方法,将同时容纳直行和左转来车的合流相位定义为非冲突相位,在双环相位结构基础上融入合流策略,形成一种具备12个动作空间的双环合流信号相位结构。在优化相位结构基础上,进一步提出改进的强化学习算法求解信号配时,以车辆到达情况为输入,当前状态下车辆等待时间最小为目标,充分考虑双环结构下相位切换的实际规律,学习当前状态下的最优相位控制策略。在SUMO(Simulation of Urban Mobility)仿真中根据算例需求生成场景数据,对比传统双环结构和双环合流相位结构在感应控制和改进强化学习算法下的不同控制策略的性能指标,分析网联车渗透率对控制效果的影响。结果显示:基于非冲突合流策略和改进强化学习算法能够在提升相位切换灵活性的基础上生成更加符合现实规律的相位配时方案;在不同交通流量条件,尤其是高流量和交通量分布不均衡的场景下,相较于双环相位结构和感应控制方法降低约37%的车均延误,提升了信号控制方案实际运行效果。

关键词：智能交通非冲突合流策略改进强化学习灵活信号控制智能体动作设计

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管窥人工智能与大数据地球科学研究新进展

地学前缘 2024年第4期31卷 1-6页

作者：周永章肖凡中山大学地球科学与工程学院广东珠海519000 中山大学地球环境与资源研究中心广东珠海519000 中山大学广东省地质过程与矿产资源探查重点实验室广东珠海519000

本期是《地学前缘》组织出版的“人工智能与大数据地质”主题专辑。它由17篇学术论文组成,涵盖了知识图谱、基于深度学习的图像识别、非结构化地质信息的机器可读表达、图形大数据与社区发现、关联规则算法、三维地质模拟与成矿预测、... 详细信息

本期是《地学前缘》组织出版的“人工智能与大数据地质”主题专辑。它由17篇学术论文组成,涵盖了知识图谱、基于深度学习的图像识别、非结构化地质信息的机器可读表达、图形大数据与社区发现、关联规则算法、三维地质模拟与成矿预测、物联网与在线监测系统等不同主题,提供了极其有价值的应用场景和研究案例,在一定程度上反映了中国人工智能与大数据地球科学领域研究的最新进展,值得同行关注。

关键词：知识图谱深度学习图像自动识别非结构地质信息社区发现大数据挖掘三维地质建模物联网标识