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一维g-C3N4/二维Ti3C2Tx界面调制促进光催化CO2还原活性与选择性(英文)

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第10期53卷 109-122页

作者：钟蕤羽梁玉洁黄菲梁诗诺刘升卫中山大学环境科学与工程学院广东省环境污染控制与修复技术重点实验室

碳中和是实现绿色可持续发展重要途径之一,以半导体光催化CO2还原.反应(CO2RR)为核心的人工光合成技术极具发展前景.石墨相氮化碳(g-C3N4)作为一种二维层状光催化剂,化学性质稳定,且满足CO2RR的热力学要求,但传统的g-C3N4光催化活性和... 详细信息

碳中和是实现绿色可持续发展重要途径之一,以半导体光催化CO2还原.反应(CO2RR)为核心的人工光合成技术极具发展前景.石墨相氮化碳(g-C3N4)作为一种二维层状光催化剂,化学性质稳定,且满足CO2RR的热力学要求,但传统的g-C3N4光催化活性和选择性较低,这主要归因于高的电荷复合几率和低的光电子利用效率.采用二维碳化钛(Ti3C2Tx)等碳基助催化剂作为电子受体,促进光生载流子的快速分离与转移,成为提高g-C3N4光催化CO2RR效率的有效手段.然而,g-C3N4光催化剂与Ti3C2Tx助催化剂多数以2D/2D构型界面耦合,受限于二者界面弱的范德华相互作用、高的界面静电势垒和缓慢的界面电荷转移速率,2D/2D g-C3N4/Ti3C2Tx肖特基结光催化CO2RR活性与选择性仍普遍欠佳.针对该问题,本文采用熔盐法制备了沿c轴方向生长的1D高结晶g-C3N4纳米棒(CCN),并通过冷冻干燥辅助界面耦合的方法将其组装到2D Ti3C2Tx基底上,在冷冻干燥条件下,CCN边缘的NHx与MXene表面-O/-OH基团会形成更强的界面氢键耦合作用,最终构筑具有独特界面氢键作用的1D/2D肖特基结光催化剂(记作1D/2D TC/CCN-FD).扫描电镜和透射电镜结果证明了复合材料的成功制备.X射线光电子能谱和密度泛函理论(DFT)计算结果证明了界面电荷的定向转移.瞬态光电流、Nyquist曲线、荧光光谱和DFT计算结果表明,由于g-C3N4纳米棒光催化剂沿π共轭平面的电荷传输势垒远低于以范德华相互连接的g-C3N4层间的电荷传输势垒,1D/2D构型界面耦合可以降低界面电荷转移能垒,加快界面电荷转移速率.气相色谱结果表明,优化组成结构得到的1D/2D TC/CCN-FD复合光催化剂表现出较好的光催化CO2还原效率(2.13μmol-1h-1),分别是1D CCN和2D传统氮化碳的5.6和8.9倍.同时,2D Ti3C2Tx助催化剂上富集的更高密度的光电子,促使多电子还原产物(CH4)的选择性显著提高到60%以上(产率为1.4μmol g-1h-1).原位漫反射红外傅里叶变换光谱和同位素标定结果进一步明确了CO2RR反应路径和反应机理.综上所述,本文揭示了界面晶体取向匹配与界面强耦合作用对促进高效界面光电子定向迁移具有重要协同作用,为未来开发高性能异质结光催化剂提供新思路.

关键词：碳化钛高结晶氮化碳一维/二维光催化二氧化碳还原助催化剂

不同外电压下自养型生物阴极还原硫酸盐的性能及生物膜群落响应

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环境科学 2019年第1期40卷 327-335页

作者：胡佳萍曾翠平骆海萍刘广立张仁铎卢耀斌中山大学环境科学与工程学院广东省环境污染控制与修复技术重点实验室广州510275

微生物电解系统(microbial electrolysis system,MES)生物阴极还原去除环境污染物的过程中,外加电压的大小可显著影响其性能,阴极生物膜作为去除污染物的关键因子,其对外电压改变的响应尚属未知.本研究构建了双室MES,比较外电压为0.4、... 详细信息

微生物电解系统(microbial electrolysis system,MES)生物阴极还原去除环境污染物的过程中,外加电压的大小可显著影响其性能,阴极生物膜作为去除污染物的关键因子,其对外电压改变的响应尚属未知.本研究构建了双室MES,比较外电压为0.4、0.5、0.6、0.7和0.8 V情形下自养型生物阴极的硫酸盐还原特性及生物膜胞外聚合物和群落结构特征.结果表明,MES的输出电流、周期电荷量、COD去除量与外加电压(0.4~0.8 V)呈正相关关系;外加电压为0.4~0.8 V时,硫酸盐还原量随着电压的升高先升高后降低,在0.7 V时获得最大硫酸盐还原速率[78.9 g·(m3·d)-1]和最高S2-出水浓度(31.9 mg·L^(-1)±2.2 mg·L^(-1));MES的电子回收率最高值为41.8%,推测产氢可能是电子损失的一个途径.阴极生物膜的聚多糖和蛋白量随外电压的升高而增加,0.8 V电压下的生物量比0.4 V提高了70%.阴极生物膜群落结构分析发现,Proteobacteria在门水平分布中占主导,Desulfovibrio在属水平分布中占主导,Desulfovibrio的相对丰度并未随着外加电压的升高发生明显的波动,表明Desulfovibrio在利用阴极呼吸代谢方面具有独特的优势.种水平分析发现,Desulfovibrio magneticus RS-1和s_unclassified_g_Desulfovibrio随着外电压的改变呈现相反的变化趋势.

关键词：微生物电解系统(MES) 自养生物阴极硫酸盐还原外加电压阴极微生物群落

羧基改性阴极对微生物电合成系统产乙酸性能的影响机制

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环境科学 2019年第5期40卷 2302-2309页

作者：祁家欣曾翠平骆海萍刘广立张仁铎卢耀斌中山大学环境科学与工程学院广东省环境污染控制与修复技术重点实验室广州510006

微生物电合成系统(microbial electrosynthesis systems,MESs)可利用微生物将二氧化碳转化为有价化合物,有望实现温室气体的资源化利用,然而,其合成效率仍需进一步提高.本研究通过电化学还原重氮盐反应将特定的官能团—COOH接枝到碳布... 详细信息

微生物电合成系统(microbial electrosynthesis systems,MESs)可利用微生物将二氧化碳转化为有价化合物,有望实现温室气体的资源化利用,然而,其合成效率仍需进一步提高.本研究通过电化学还原重氮盐反应将特定的官能团—COOH接枝到碳布电极表面,探究改性阴极对于MESs性能的影响.结果发现,经—COOH改性的阴极材料亲水性显著提高,而循环伏安扫描电流变弱. MESs在启动阶段性能差异最大,运行48 h,改性组CA-H、CA-M、CA-L的产氢速率是CK的21. 45、28. 60和22. 75倍;运行120 h,CA-H、CA-M和CA-L的乙酸累积浓度是CK的2. 01、2. 43和1. 44倍. MESs运行324 h后,各阴极的电化学活性无明显差异,生物膜蛋白量无明显差异(～0. 47 mg·cm^(-2)).阴极生物膜的群落结构分析发现,属水平上由Acetobacterium、norank_p_Saccharibacteria和Thioclava占据主导,总相对丰度占到59. 6%到82. 1%;各阴极之间产乙酸功能菌Acetobacterium的相对丰度差别不大(31. 3%～40. 1%),而消耗乙酸的norank_p_Saccharibacteria属在CA-H、CA-M、CA-L和CK的相对丰度分别为:16. 1%、24. 6%、31. 1%和37. 5%.羧基改性阴极对MESs的启动阶段影响较大,可为MESs的快速启动提供新的思路.

关键词：微生物电合成系统(MESs) 阴极羧基改性生物膜产乙酸

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复合催化膜生物反应器处理一氧化氮废气研究

环境科学 2016年第3期37卷 847-853页

作者：黎宝仁陈洲洋王剑斌张再利樊青娟魏在山中山大学环境科学与工程学院广东省环境污染控制与修复技术重点实验室广州510275

采用溶胶-凝胶法以聚砜(PSF)中空纤维膜为载体制备了Fe-Ti O_2/PSF复合催化膜,以此构建新型复合催化膜生物反应器(HCMBR),实现膜催化与硝化反硝化耦合烟气脱硝,进一步提高NO去除能力.采用Fe-Ti O_2/PSF复合催化膜生物反应器(HCMBR)处理... 详细信息

采用溶胶-凝胶法以聚砜(PSF)中空纤维膜为载体制备了Fe-Ti O_2/PSF复合催化膜,以此构建新型复合催化膜生物反应器(HCMBR),实现膜催化与硝化反硝化耦合烟气脱硝,进一步提高NO去除能力.采用Fe-Ti O_2/PSF复合催化膜生物反应器(HCMBR)处理一氧化氮废气,实现了180 d长时间高效稳定运行,NO去除效率可达93.2%,去除能力可达167.1g·(m^3·h)^(-1).适宜运行条件为:气体停留时间9 s、自然光光照强度670 lx,p H为6.8~7.2,n C/n N=***-Ti O_2/PSF复合催化膜加入,复合催化膜生物反应器去除NO的效率比膜生物反应器提高了1.4%~13%,在Fe-Ti O_2/PSF复合催化膜附着稳定的生物膜后,复合催化膜生物反应器去除NO的效率比湿式膜催化反应器提高了59.5%~66%.

关键词：复合催化膜生物反应器生物降解光催化一氧化氮硝化反硝化

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广东大宝山复合污染土壤的改良及植物复垦

中国环境科学 2008年第9期28卷 775-780页

作者：邹晓锦仇荣亮黄穗虹田甜 P.Senthilkumar 中山大学环境科学与工程学院广东省环境污染控制与修复技术重点实验室广东广州510275

选取广东省大宝山农耕废弃污染土壤及尾矿坝土壤,采用豌豆盆栽实验,研究了施用石灰石、沸石、粉煤灰对豌豆生物量、豌豆植株内Cd、Cu、Pb和Zn含量、土壤中各重金属的有效态及土壤pH值的影响.结果表明,对于农耕废弃污染土壤,3种改良剂均... 详细信息

选取广东省大宝山农耕废弃污染土壤及尾矿坝土壤,采用豌豆盆栽实验,研究了施用石灰石、沸石、粉煤灰对豌豆生物量、豌豆植株内Cd、Cu、Pb和Zn含量、土壤中各重金属的有效态及土壤pH值的影响.结果表明,对于农耕废弃污染土壤,3种改良剂均能显著提高豌豆的生物量,经改良处理后,豌豆生物量为对照的2.4-2.9倍.对于尾矿坝土壤,未改良处理时豌豆不能发芽;沸石处理时豌豆发芽后1周后萎蔫死亡;石灰石和粉煤灰有一定的改良效果.改良处理能明显降低豌豆对Cd、Cu、Zn和Pb的吸收.粉煤灰与石灰石混剂处理对豌豆重金属吸收降低效果最显著,Cd、Cu、Pb和Zn降低率分别为94.6%,69.3%,80.6%,87.3%,混剂处理优于单剂处理.豌豆重金属含量与土壤中重金属有效态含量呈极显著相关,改良剂促进植株生长的主要原因可能是提高了土壤pH值并释放出植物营养元素（K、Ca和Mg等）,从而改善了土壤理化性质,同时降低了复合污染土壤重金属的生物有效性.

关键词：重金属石灰石沸石粉煤灰豌豆

城市污染河道沉积物AVS与重金属生物毒性研究

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环境科学 2007年第8期28卷 1810-1815页

作者：利锋温琰茂朱娉婷中山大学环境科学与工程学院环境污染控制与修复广东省重点实验室

采集珠江三角洲典型城市污染河道佛山水道表层沉积物和上覆水样品,测定了沉积物AVS,Eh,SEMPb,SEMCd,SEMCu,SEMZn,SEMNi,SEMCr,及上覆水Eh,DO.同步进行了底栖动物调查,结合调查结果分析了城市污染河道沉积物AVS与重金属生物毒性的关系.... 详细信息

采集珠江三角洲典型城市污染河道佛山水道表层沉积物和上覆水样品,测定了沉积物AVS,Eh,SEMPb,SEMCd,SEMCu,SEMZn,SEMNi,SEMCr,及上覆水Eh,DO.同步进行了底栖动物调查,结合调查结果分析了城市污染河道沉积物AVS与重金属生物毒性的关系.主要研究SEM-AVS判据在判断城市重污染河道重金属生物有效性方面的作用.所测AVS最大值为69.579μmol/g,最小值为0.339μmol/g,均值为20.283μmol/g;各采样站位∑SEM5(SEMPb,SEMCd,SEMCu,SEMZn,SEMNi之和)最大值为23.067μmol/g,最小值为1.062μmol/g;底栖动物种类和数量均较少,且基本为耐污种,优势种为水丝蚓.13个采样站位中,∑SEM5-AVS污染河道沉积物重金属的生物毒性与SEM-AVS的值关系密切,SEM-AVS判据在判断重污染区域重金属的生物毒性方面具有较大作用;同时说明重污染河流重金属生物毒性比较复杂,不能完全由SEM-AVS解释.

关键词：城市污染河道酸挥发性硫化物同步提取金属生物毒性

应用零价铁基材料还原和催化氧化降解多溴联苯醚

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化学进展 2018年第4期30卷 420-428页

作者：吴洋王玉仇荣亮杨欣中山大学环境科学与工程学院广州510275 广东省环境污染控制与修复技术重点实验室广州510275

多溴联苯醚(PBDEs)是一类新型的持久性有机污染物(POPs),由于不合理的使用和处置,在多种环境介质中均存在不同程度的污染。环境中PBDEs的降解技术已成为近年来的研究热点。大量的研究表明,零价铁(ZVI)还原脱溴降解PBDEs是一种高效快速... 详细信息

多溴联苯醚(PBDEs)是一类新型的持久性有机污染物(POPs),由于不合理的使用和处置,在多种环境介质中均存在不同程度的污染。环境中PBDEs的降解技术已成为近年来的研究热点。大量的研究表明,零价铁(ZVI)还原脱溴降解PBDEs是一种高效快速且经济可行的治理技术。本文在总结国内外关于ZVI基材料降解PBDEs研究的基础上,分析了ZVI还原降解PBDEs的机理、动力学、影响因素及降解路径。从总体上看,ZVI作为高活性电子供体虽然能将高溴代PBDEs迅速降解为低溴代产物,但产生的低溴代PBDEs往往具有更大的环境风险,需进一步降解处理。近年来的研究表明,利用ZVI作为间接电子供体,通过催化活化H_2O_2或过硫酸盐产生高活性自由基,能够实现开环降解低溴代PBDEs。基于以上分析,通过构建一套先还原-后氧化的降解体系,有望实现高溴代PBDEs的彻底降解。最后,本文对ZVI降解PBDEs技术的后续研究进行了讨论和展望。

关键词：多溴联苯醚零价铁还原脱溴先还原后氧化

三氯生及其降解中间产物对活性污泥中微生物群落变化和硝化反硝化功能基因的影响

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环境科学 2022年第5期43卷 2685-2698页

作者：卢英源董小琦彭星星贾晓珊中山大学环境科学与工程学院广州510275 广东省环境污染控制与修复技术重点实验室广州510275

三氯生(TCS)对活性污泥中氮循环和微生物群落的长期影响尚不清楚.在长期运行185 d的序批式反应器(SBR)进水中添加100 g·L^(-1)的TCS,探讨了TCS在活性污泥中的转化特性及其对活性污泥的生长、硝化反硝化性能及关键氮代谢功能基因和微生... 详细信息

三氯生(TCS)对活性污泥中氮循环和微生物群落的长期影响尚不清楚.在长期运行185 d的序批式反应器(SBR)进水中添加100 g·L^(-1)的TCS,探讨了TCS在活性污泥中的转化特性及其对活性污泥的生长、硝化反硝化性能及关键氮代谢功能基因和微生物群落结构的影响.添加TCS的反应器中硝酸盐浓度为3.80~9.11 mg·L^(-1),略低于不添加TCS的空白组(6.66~9.72 mg·L^(-1)),说明其硝化作用被减弱.随着驯化时间的延长,硝化作用逐渐恢复.TCS在活性污泥迁移转化过程中总共检测出12种代谢中间产物,推导出4种迁移转化路径.添加TCS后,对TCS有潜在降解效能的细菌的相对丰度明显增加,如:Flavobacteriales和Myxococcales目,分别为2.95%~9.07%(第0~185 d)和2.01%~4.53%(第0~90 d).与硝化作用有关的菌属,如:Nitrosovibrio、Nitrosomonas(氨氧化菌,AOB)和Nitrospira(亚硝酸盐氧化菌,NOB)的相对丰度急剧减少,分别为0.80%~0.16%(第0~35 d)、0.04%~0.00%(第55~90 d)和0.16%~0.01%(第0~35 d).具备反硝化能力的菌属,如:Rhodococcus、Stenotrophomonas和Sphingomonas的相对丰度则没有明显地变化.定量PCR(qPCR)的结果表明,添加TCS后,硝化基因(即amoA、hao和nxrA)的丰度迅速降低,分别从第0 d的1.0×10^(6)、2.1×10^(5)和1.1×10^(6)copies·g^(-1)下降到第20 d的1.0×10^(5)、8.0×10^(4)和4.0×10^(5)copies·g^(-1),而反硝化基因(即nirK、norB和nosZ)的丰度随着时间的增加而增加,分别从第0 d的5.8×10^(5)、9.8×10^(4)和3.9×10^(5)copies·g^(-1)增加到第20 d的8.2×10^(5)、1.6×10^(5)和4.1×10^(5)copies·g^(-1),表明某些TCS降解菌也可能具备反硝化的能力.总之,TCS抑制了微生物硝化和反硝化性能,降低了脱氮功能基因的丰度,造成了微生物群落结构上的差异,但TCS的影响会随着时间的延长而逐渐减弱.

关键词：三氯生脱氮微生物群落变化功能基因结构-功能关系

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典型PPCPs在河流沉积物中的吸附特性

中国环境科学 2019年第4期39卷 1724-1733页

作者：余绵梓袁啸李适宇胡嘉镗中山大学环境科学与工程学院广东广州510275 广东省环境污染控制与修复技术重点实验室广东广州510275

选取了咖啡因、氯霉素、卡马西平、磺胺甲噁唑和三氯生等5种PPCPs,在实验室条件下,近似模拟了自然河流的水/沉积物界面,应用中心复合实验设计,考察了温度、pH值、有机质含量和流速对PPCPs吸附比例的影响;利用多元回归方程拟合实验数据得... 详细信息

选取了咖啡因、氯霉素、卡马西平、磺胺甲噁唑和三氯生等5种PPCPs,在实验室条件下,近似模拟了自然河流的水/沉积物界面,应用中心复合实验设计,考察了温度、pH值、有机质含量和流速对PPCPs吸附比例的影响;利用多元回归方程拟合实验数据得到PPCPs吸附模型,并利用独立数据对模型进行验证,以建立适用于自然河流的PPCPs吸附模型.实验结果表明,咖啡因和卡马西平的吸附过程是放热反应,而磺胺甲噁唑、氯霉素和三氯生的吸附为吸热反应;pH值的升高对磺胺甲噁唑和三氯生的吸附能力产生抑制,但能促进咖啡因吸附,而对氯霉素和卡马西平的影响不大;有机质含量、流速和初始浓度对5种PPCPs的吸附比例变化趋势影响一致,随着各因素浓度或速度升高,PPCPs的吸附比例均随之增大,但影响程度有所不同.另外,吸附模型结果表明,5种PPCPs的吸附比例拟合值与实测值相关系数均达到0.8以上;独立数据验证结果表明,拟合值与实测值相关系数均达到0.8以上;因此,多元回归方程能较好地拟合环境因素与PPCPs吸附之间的关系,同时,在所考察的环境因素浓度范围内,多元回归方程较好地预测了PPCPs在自然河流沉积物中的吸附行为.

关键词：药物和个人护理品(PPCPs) 吸附沉积物影响因素多元回归方程