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三聚氰胺海绵疏水改性及在油水分离领域的研究进展

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化工进展 2024年第2期43卷 984-1000页

作者：何兰高助威亓欣雨李成欣王世豪刘钟馨海南大学食品科学与工程学院海南海口570228 海南大学化学工程与技术学院海南海口570228 海南大学热带岛屿资源先进材料教育部重点实验室海南海口570228 海南大学海南省精细化工重点实验室海南海口570228

海上溢油和工业油污泄漏频发,导致水体受到严重的污染破坏。随着生态文明建设的不断推进,为使受油污染的水体得到高效的清洁保护,各种油水分离材料和方法应运而生。其中,三聚氰胺海绵具有独特的三维柔性结构以及其他优异的特性,使用不... 详细信息

海上溢油和工业油污泄漏频发,导致水体受到严重的污染破坏。随着生态文明建设的不断推进,为使受油污染的水体得到高效的清洁保护,各种油水分离材料和方法应运而生。其中,三聚氰胺海绵具有独特的三维柔性结构以及其他优异的特性,使用不同的方法对其进行疏水改性后被广泛应用于油水分离领域。本文概述了超润湿性表面油水分离的机理,讨论了三聚氰胺海绵在油水分离领域的研究进展,总结了近几年三聚氰胺海绵疏水改性的材料与方法以及改性后的一些特殊性质,如磁性、耐腐蚀性等。同时对各种材料与方法进行了分析评价,并对疏水改性三聚氰胺海绵在油水分离领域的发展方向进行了展望,为推动低成本、高性能三聚氰胺海绵疏水改性技术在含油废水处理中的应用提供了参考。

关键词：三聚氰胺海绵油水分离超润湿性疏水改性三维多孔材料

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基于振动诱导发光的Zn/Cd/Cu荧光化学传感器

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华东理工大学学报(自然科学版) 2024年

作者：郭启超王嘉琪陈松阳王巧纯华东理工大学化学与分子工程学院精细化工研究所结构可控先进功能材料及其制备教育部重点实验室

在振动诱导发光单元N,N’-二苯基二氢二苯并[a, c]吩嗪N-N轴两翼的苯环上分别引入金属离子配位基团，合成了荧光化学传感器DPAC-H-COOH，其结构经核磁共振氢谱（1HNMR）、碳谱（13C-NMR）及高分辨质谱表征。研究结果表明，DPAC-H-COOH通... 详细信息

在振动诱导发光单元N,N’-二苯基二氢二苯并[a, c]吩嗪N-N轴两翼的苯环上分别引入金属离子配位基团，合成了荧光化学传感器DPAC-H-COOH，其结构经核磁共振氢谱（1HNMR）、碳谱（13C-NMR）及高分辨质谱表征。研究结果表明，DPAC-H-COOH通过4配位选择性结合Zn2+/Cd2+/Cu2+，并均以化学计量比1∶1的方式形成分子内复合物。由于离子半径的差异以及配体-金属电子转移的作用，传感器分子结合Zn2+/Cd2+/Cu2+表现出不同的荧光信号，不但可肉眼进行区分，还可以实现对上述三种性质类似的阳离子进行检测，检出限分别为80nmol/L、0.51μmol/L和0.26μmol/L，实现单个传感器分子识别检测多种金属离子的功能。

关键词：振动诱导发光二氢二苯并[a,c]吩嗪荧光化学传感器金属离子检测配体-金属电子转移

不同荷载作用下二维硼烯的力学性能及变形破坏机理

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物理学报 2024年第11期73卷 251-262页

作者：韩同伟李选政赵泽若顾叶彤马川张小燕江苏大学土木工程与力学学院镇江212013 江苏大学化学化工学院镇江212013

二维硼烯具有丰富的物理和化学性质,在凝聚态物理和材料科学等领域引起了广泛的研究兴趣,但硼烯在不同荷载作用下的力学性能和变形破坏机理仍需进一步研究.本文采用分子动力学方法模拟了硼烯的拉伸、剪切和纳米压痕破坏过程,获得了硼烯... 详细信息

二维硼烯具有丰富的物理和化学性质,在凝聚态物理和材料科学等领域引起了广泛的研究兴趣,但硼烯在不同荷载作用下的力学性能和变形破坏机理仍需进一步研究.本文采用分子动力学方法模拟了硼烯的拉伸、剪切和纳米压痕破坏过程,获得了硼烯的关键力学性能参数,并从两种不同类型的B—B键长随应变/压入深度的变化规律分析了硼烯在不同载荷作用下的力学性能和变形破坏机理.研究发现,硼烯的拉伸力学性能表现出显著的各向异性特性,沿扶手椅方向的杨氏模量和强度远高于沿锯齿方向,而硼烯的剪切力学性能的各向异性特性不明显,产生以上现象的原因可归因于强σ键B—B键和弱多中心键的不同贡献.研究还发现,硼烯在球形和圆柱形压头载荷作用下表现出不同的力学响应规律.在球形压头载荷作用下,硼烯能承受的最大压入载荷远低于圆柱形压头的情况,而且无法测得与拉伸一致的本征力学性能参数,而采用圆柱形压头沿不同的方向压入硼烯薄膜时,硼烯也表现出与拉伸时类似的各向异性特性,并且可以测得与拉伸时一致的杨氏模量等力学性能参数.本文还研究了压痕模型尺寸与压头半径的比值、压头加载速率和加载温度等因素对硼烯力学性能参数的影响规律.以上研究结果可为基于硼烯的微/纳米机电系统的实际应用提供重要指导.

关键词：硼烯力学性能变形机理分子动力学

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锂硫电池中的硫正极电催化认识

物理化学学报 2024年第2期40卷 45-57页

作者：汪涛董琴李存璞魏子栋重庆大学化学化工学院重庆400044 重庆大学锂电及新材料遂宁研究院四川遂宁629000

以单质硫为正极的锂硫电池表现出极高的放电比容量(1672 mAh·g^(-1)),是极具潜力的下一代二次动力电池。然而,充放电过程中溶解的高阶多硫化锂(Li_(2)S_(n),4≤n≤8)的穿梭效应,以及硫物种缓慢的氧化还原动力学过程是锂硫电池商业应用... 详细信息

以单质硫为正极的锂硫电池表现出极高的放电比容量(1672 mAh·g^(-1)),是极具潜力的下一代二次动力电池。然而,充放电过程中溶解的高阶多硫化锂(Li_(2)S_(n),4≤n≤8)的穿梭效应,以及硫物种缓慢的氧化还原动力学过程是锂硫电池商业应用前需要解决的关键问题。而电化学催化的引入是解决上述问题行之有效的策略。本文从电化学催化角度出发,重新讨论认识多硫化物的存在形式,并从吸附-催化、活性中间体两个方面,根据不同的反应机理、路径分析多硫化物转化机制,总结定量评价催化性能方法,以期为锂硫电池高效电催化剂的设计提供思路。

关键词：锂硫电池催化转化电催化化学吸附硫自由基

铑(Ⅲ)催化氧化锍叶立德和重氮化合物环化偶联反应（英文）

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有机化学 2024年

作者：杨帆范小梦姚雪婧米瑞杰于松杰李兴伟肖建青岛农业大学化学与药学院山东大学化学与化工学院前沿化学研究院

本工作报道了氧化还原中性条件下过渡金属铑催化氧化锍叶立德C–H键活化与两类环状重氮化合物发生环化反应，分别合成了结构多样性的稠环和螺环。该反应通过螯合辅助的C–H活化、卡宾插入以及随后的分子内[3+3]环化或者[4+1]螺环化反应... 详细信息

本工作报道了氧化还原中性条件下过渡金属铑催化氧化锍叶立德C–H键活化与两类环状重氮化合物发生环化反应，分别合成了结构多样性的稠环和螺环。该反应通过螯合辅助的C–H活化、卡宾插入以及随后的分子内[3+3]环化或者[4+1]螺环化反应进行。

关键词：铑催化氧化锍叶立德碳氢键活化重氮环化

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分子基磁双稳态材料的研究进展

中国科学:化学 2024年第9期54卷 1413-1434页

作者：周颖倩姚婵莹倪兆平刘俊良伍思国童明良中山大学化学学院广东省高等学校功能分子工程基础研究卓越中心绿色化学与分子工程研究院生物无机与合成化学教育部重点实验室

单分子磁体(single-molecule magnets, SMM)和自旋交叉(spin crossover, SCO)材料因其独特的磁学行为以及在器件应用上的巨大潜力,在分子基磁双稳态材料的研究领域中占据了举足轻重的地位.通过精准化学合成和外部刺激等手段,可以在分子... 详细信息

单分子磁体(single-molecule magnets, SMM)和自旋交叉(spin crossover, SCO)材料因其独特的磁学行为以及在器件应用上的巨大潜力,在分子基磁双稳态材料的研究领域中占据了举足轻重的地位.通过精准化学合成和外部刺激等手段,可以在分子层面上对双稳态材料的磁能级进行精细调控.本文回顾了单分子磁体和自旋交叉材料的发展历程,并基于本课题组研究成果综述了其在设计合成、磁学行为和调制策略等方面的重要研究进展.最后,总结了该领域在分子尺度的精准结构设计、性能提升和多功能化等方面所面临的挑战,展望了分子基磁双稳态材料的未来发展方向.

关键词：双稳态分子磁性单分子磁体自旋交叉

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环金属配体Ir(Ⅲ)配合物结构、光谱和量子效率的理论研究

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高等学校化学学报 2024年第4期45卷 78-86页

作者：聂建航王天奇金丽张建坡张红星白福全吉林化工学院化学与制药工程学院吉林132022 吉林大学化学学院理论化学研究所纳米微结构化学国际联合研究实验室长春130023

对一类环金属Ir(Ⅲ)[(C^N)_(2)Ir(A^A)]配合物[C^N=ptaz(1,2,4),mhtz(3),ptaz=3,4,5-三苯基-4H-1,2,4-三唑,mhtz=1,3-双甲基-5-苯基-1H-1,2,4-三唑;A^A=pzpy(1),npzpy(2,3),bicb(4),pzpy=2-(1H-吡唑-1-基)吡啶,npzpy=4-二甲基氨基-2-(1H-吡唑-1-基)吡啶,bicb=3,3′-亚甲基双(1-甲基-1H-咪唑-2-亚基)]的结构、光谱特征和磷光量子效率进行了理论研究.计算方法探究表明,基于B3LYP泛函优化的基态结构和单激发组态相互作用(CIS)方法得到的激发态结构计算的吸收和发射光谱更准确.配合物1~4的最低吸收峰和发射峰分别位于408,376,382,365 nm和503,506,468,511 nm处,其HOMOs主要由金属和C^N配体占据,而配合物1~3的LUMOs由A^A配体的π反键轨道组成,配合物4的LUMO存在于C^N配体上.因此,配合物4的最低吸收峰和发射峰具有与配合物1~3不同的金属到配体和配体内部(MLCT/ILCT)的混合跃迁性质,非共轭N^N配体的引入显著消弱了其在跃迁过程中的贡献程度.配合物1~4的量子效率取决于非辐射跃迁速率常数k_(nr),这与它们重组能的贡献[4569 cm^(-1)(3)>2583 cm^(-1)(1)>1232 cm^(-1)(2)>975 cm^(-1)(4)]相一致,表明主配体的体积和辅助配体的共轭能力都能影响配合物的磷光量子效率.

关键词：环金属铱(Ⅲ)配合物电子结构光谱特征量子效率

氮掺杂碳纳米管包覆Fe_(0.64)Ni_(0.36)@Fe_(3)NiN核壳结构用于高稳定锌-空气电池

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物理化学学报 2024年第2期40卷 98-99页

作者：蒲晨邓代洁李赫楠徐丽江苏大学能源研究院化学化工学院江苏镇江212013

可逆锌-空气电池因其高功率密度和环境友好性而得到了广泛研究。然而,氧还原反应(ORR)和氧析出反应(OER)的缓慢动力学限制了其实际应用。迄今为止,二氧化铱和二氧化钌被认为是氧还原反应的最佳电催化剂,同时铂碳被认为是最有效的氧还原... 详细信息

可逆锌-空气电池因其高功率密度和环境友好性而得到了广泛研究。然而,氧还原反应(ORR)和氧析出反应(OER)的缓慢动力学限制了其实际应用。迄今为止,二氧化铱和二氧化钌被认为是氧还原反应的最佳电催化剂,同时铂碳被认为是最有效的氧还原反应的电催化剂。然而,由于Pt、Ir和Ru的天然丰度低、成本高的原因,它们在ZABs中的实际应用严格受限。因此,探索低成本和高性能的双功能催化剂对促进可充电锌-空气电池的发展至关重要。具有高导电性、低氧还原反应能垒的过渡金属合金可作为有潜力的氧还原电催化剂。然而,为提高过渡金属合金催化剂的双功能催化活性,可构筑过渡金属合金@过渡金属氮化物的核壳结构。在此,我们设计了一种氮掺杂碳纳米管包覆Fe_(0.64)Ni_(0.36)@Fe_(3)NiN核壳结构(Fe_(0.64)Ni_(0.36)@Fe_(3)NiN/NCNT)的双功能电催化剂,其具有高效的双功能催化活性。核壳结构可以为ORR/OER产生更多的活性点。Fe_(0.64)Ni_(0.36)核具有高导电性,有助于电荷转移。Fe_(3)NiN壳有助于提升催化剂的OER性能。氮掺杂碳纳米管不仅能够有效增强传质效应和内部电荷传递,还可以提升其电化学活性表面积。此外,具有高抗腐蚀性能的Fe_(3)NiN外壳可以有效地保护Fe_(0.64)Ni_(0.36)内核,从而提高了电化学过程中催化剂的稳定性。氮掺杂碳纳米管对Fe_(0.64)Ni_(0.36)@Fe_(3)NiN核壳结构也具有一定的保护作用,因此Fe_(0.64)Ni_(0.36)@Fe_(3)NiN/NCNT表现出优异的稳定性。Fe_(0.64)Ni_(0.36)@Fe_(3)NiN/NCNT催化剂表现出优异的双功能氧电催化性能,ORR的半波电位为0.88 V,在10mA·cm^(-2)时的OER过电位为380 mV,以及高电化学稳定性(8 h后电流密度剩余92.8%)。此外,与基于Pt/C+IrO_(2)(155 mW·cm^(-2))和Fe_(0.64)Ni_(0.36)/NCNT(89 mW·cm^(-2))的锌-空气电池相比,基于Fe_(0.64)Ni_(0.36)@FeNiN/NCNT的锌-空气电池展现出更高的功率密度(214 mW·cm^(-2)),提供781mAh·g^(-1)的高容量,并展现出了超长的循环稳定性(循环寿命超过1100 h)。我们相信这项工作将对于新型催化剂设计有所启发,从而实现高度稳定和高效的锌-空气电池。

关键词：双功能电催化剂 Fe_(3)NiN 核壳结构锌-空气电池长循环寿命

碳量子点键合磷化钴酸镍的全解水反应及其机理

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科学通报 2024年第4期69卷 606-616页

作者：朱世璠宋利黎李诗诗刘雨欣贺得蓉王育乔东南大学化学化工学院纳米光电化学与器件研究中心南京211189 东南大学长三角碳中和战略发展研究院南京210096 南京师范大学化学与材料科学学院南京210023

在“碳中和”愿景下发展清洁低碳、高效全解水制氢技术日益成为全球共识.磷化钴酸镍(NiCoP)因具有类金属特性有望替代贵金属作为全解水催化剂,但是其表面质子吸附作用较强,与氢氧根离子结合作用较弱,由此降低了其催化活性,延缓了催化反... 详细信息

在“碳中和”愿景下发展清洁低碳、高效全解水制氢技术日益成为全球共识.磷化钴酸镍(NiCoP)因具有类金属特性有望替代贵金属作为全解水催化剂,但是其表面质子吸附作用较强,与氢氧根离子结合作用较弱,由此降低了其催化活性,延缓了催化反应动力学.本文通过碳量子点(carbon quantum dots,CQDs)键合NiCoP的方式既能平衡析氢反应(hydrogen evolution reaction,HER)中的质子吸脱附作用,又能调控析氧反应(oxygen evolution reaction,OER)中的含氧中间态吸脱附过程.当NiCoP表面键合CQDs后,NiCoP的电子向P原子周围富集,并且电子可以通过键合作用转移至CQDs表面,由此引起NiCoP表面电荷重分布,从而增强了反应活性,加快了析氢反应动力学过程.由于量子点键合作用,Co位点的d带中心(d-band center,ε_(d))从−1.18移至−1.04 eV,平衡了催化剂对含氧中间态的吸脱附作用,提高了析氧反应速率.P-Ni和P-Co的键长收缩抑制了催化剂自身的原子浸出和表面氧化,增强了催化剂稳定性.在10 mA cm^(−2)电流密度下,析氧反应过电位为250 mV,析氢反应过电位为101 mV,组装成的对称型全解水器件的电解电位为1.56 V,比贵金属电解槽Pt||RuO_(2)低80 mV.在14 h的持续电解后,电解槽的电流密度保持率为92.18%.因此,当CQDs键合NiCoP后能够在电催化全解水反应中同时保持高催化活性和长期稳定性.

关键词：碳量子点表面键合磷化钴酸镍催化机理全解水