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气化渣残炭粒子电极的制备及电催化性能研究

煤炭科学技术 2024年

作者：闫琪李健朱菊芬温家乐魏清渤陈碧闫龙昝灵兴尚军飞杨永林榆林学院化学与化工学院延安大学化学与化工学院陕西榆能精细化工材料有限公司

煤化工产业是我国的经济支柱之一，煤气化渣和气化废水是煤气化过程中产生的废弃物，目前处理方式过于简单，对环境造成很大污染。本文以微乳液作为捕收剂对煤气化细渣进行浮选，采用工业分析仪、FTIR、BET、SEM、XRD、Raman、XPS等表... 详细信息

煤化工产业是我国的经济支柱之一，煤气化渣和气化废水是煤气化过程中产生的废弃物，目前处理方式过于简单，对环境造成很大污染。本文以微乳液作为捕收剂对煤气化细渣进行浮选，采用工业分析仪、FTIR、BET、SEM、XRD、Raman、XPS等表征手段对残炭进行了理化性质分析，采用CV、EIS测试分析残炭电化学性质，并考察残炭作为粒子电极在三维电化学体系的电化学性能和稳定性，研究了其作为粒子电极的可行性，提出残炭粒子电极去除氨氮机理分析。结果表明浮选残炭具有较高的比表面积，孔结构以介孔为主，此外，残炭中部分碳因石墨化而展现出一定的导电性，为其在电化学应用方面提供了基础。另外，残炭粒子电催化体系电阻较小，有利于加快电荷转移速率。在相同条件下降解氨氮废水，残炭粒子三维电催化体系比二维电催化体系氨氮去除率高19.82%，其具有一定的催化能力。在残炭粒子电极循环试验中，残炭粒子重复使用5次，氨氮的去除率仅下降了5.3%，这一结果表明，残炭粒子电极具有良好的稳定性。本文开发出一种新型的三维电催化体系中的粒子电极材料，通过系统的表征和性能评估，证明了气化渣残炭粒子电极在提高废水处理效率方面有巨大潜力。残炭粒子电极的开发为气化渣的资源化利用提供了新思路，同时也为废水降解处理技术提供了新方法。

关键词：煤气化渣浮选残炭残炭粒子电催化氨氮废水

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赖氨酸改性抗菌水性聚氨酯的制备及性能

工程塑料应用 2024年第6期52卷 34-39页

作者：宋婉玉邓昌宇王小君乐翔余冬梅裴克梅浙江理工大学化学与化工学院杭州310018 杭州传化精细化工有限公司杭州311215

采用预聚体法,以聚醚二元醇、异佛尔酮二异氰酸酯(IPDI)为预聚物原料,引入交联剂三羟甲基丙烷(TMP),亲水扩链试剂N-甲基二乙醇胺(MDEA)、聚乙二醇,以及中和剂3,4-二羟基苯甲酸(PCA),制备了具有抗菌性能的阳-非离子型水性聚氨酯,在此基... 详细信息

采用预聚体法,以聚醚二元醇、异佛尔酮二异氰酸酯(IPDI)为预聚物原料,引入交联剂三羟甲基丙烷(TMP),亲水扩链试剂N-甲基二乙醇胺(MDEA)、聚乙二醇,以及中和剂3,4-二羟基苯甲酸(PCA),制备了具有抗菌性能的阳-非离子型水性聚氨酯,在此基础上引入赖氨酸(Lys)改性以提高抗菌性能,研究了Lys含量对聚氨酯乳液性能以及胶膜分子结构、力学性能及抗菌性能的影响规律。结果表明,可同时采用MDEA阳离子、聚乙二醇聚合单元、Lys和PCA 4种具有抗菌作用的组分合成抗菌水性聚氨酯;以MDEA、聚乙二醇为亲水组分的阳-非离子水性聚氨酯具有抗菌特性;Lys的引入能够有效提高水性聚氨酯的抗菌性能;当Lys含量为聚氨酯乳液固体部分质量的3%时,水性聚氨酯胶膜具有较好的力学性能和抗菌性能;无Lys改性和Lys改性的阳-非离子水性聚氨酯的抗菌机理均为接触型抗菌。

关键词：赖氨酸水性聚氨酯抗菌性能 N-甲基二乙醇胺聚乙二醇

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机器学习方法预测含硼材料能隙

化学学报 2024年第4期82卷 387-395页

作者：李珺卿宋千禧刘子义王东琪大连理工大学精细化工国家重点实验室辽宁省碳资源催化转化重点实验室化学学院化工学院大连116024

近年来,含硼材料在新能源、催化等领域日益受到重视,然而,对于高附加值的含硼材料发展还存在很高的技术壁垒.因此,亟需深入研究含硼材料微观性质间的关联关系,推动高端含硼材料的研发.本工作面向材料研究从传统的试错法向数据驱动的研... 详细信息

近年来,含硼材料在新能源、催化等领域日益受到重视,然而,对于高附加值的含硼材料发展还存在很高的技术壁垒.因此,亟需深入研究含硼材料微观性质间的关联关系,推动高端含硼材料的研发.本工作面向材料研究从传统的试错法向数据驱动的研究范式转变的需求,通过特征选择、网格搜索优化以及特征重要性分析,探索了多种重要的机器学习算法在含硼材料能隙预测中的应用.结果表明,采用随机森林算法的能隙预测模型决定系数(R^(2))可达0.84,并发现含硼材料的总磁化强度(total magnetization)特征与能隙存在显著的负相关关系,即材料的总磁化强度越小,其能隙越大.本工作表明机器学习方法可用于定向设计具有特定能隙的含硼材料.同时,结果也表明,作为一种集成学习模型,随机森林具有较好的学习能力与稳定的预测性能,可以应用到其它类型材料体系的能隙以及其它材料属性的预测,加速材料性能的设计与优化过程,对新型功能材料的快速筛选与高性能预测具有重要的科学意义.

关键词：含硼材料能隙总磁化强度机器学习

Cu/Ce负载对赤泥脱除中低温烟气中NO的促进作用

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燃料化学学报（中英文） 2024年第3期52卷 362-372页

作者：李扬徐博杨赫靳立军胡浩权大连理工大学化工学院煤化工研究设计所精细化工国家重点实验室辽宁大连116024

本研究对酸洗赤泥催化剂进行Cu、Ce、Cu/Ce浸渍负载,并研究了金属改性赤泥对烟气中NOx的催化转化性能。研究结果表明,Cu负载催化剂中的Cu+与Cu^(2+),有效促进了赤泥对低温烟气(200–300℃)中的NO转化率,Cu的负载量达到6%时,赤泥的最高N... 详细信息

本研究对酸洗赤泥催化剂进行Cu、Ce、Cu/Ce浸渍负载,并研究了金属改性赤泥对烟气中NOx的催化转化性能。研究结果表明,Cu负载催化剂中的Cu+与Cu^(2+),有效促进了赤泥对低温烟气(200–300℃)中的NO转化率,Cu的负载量达到6%时,赤泥的最高NO转化率达到了90.7%;而Ce负载催化剂中的Ce^(3+)与Ce^(4+),有效促进了赤泥对中温烟气(200–400℃)中的NO转化率,Ce的负载量达到8%时,赤泥的最高NO转化率达到了94.0%;Cu/Ce负载催化剂表现出比单金属负载催化剂更好的低温NO转化率,最佳的负载Cu:Ce比例为1∶1,双金属负载催化剂表现出比Cu负载催化剂更好的中温(300–400℃)中的NO转化率,最高达到了95.5%。其原因是,在Cu/Ce协同作用下,Cu+以及Cu^(2+)的还原过程分别从229、302℃降至201以及247℃,同时使发生Fe2O3→FeO的还原过程的温度降低,促使ACRM-Cu1Ce1具有更强的低温氧化还原能力,同时,双金属负载使催化剂具有更高的弱酸性峰,也使催化剂的强、弱酸性峰都向低温偏移,并使负载后的赤泥具有了较高的Fe离子平均氧化态以及较高的Cu+含量,促进了赤泥催化剂对低温NO的转化率。

关键词：赤泥 SCR Cu Ce 负载

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碳点的研究进展及壳聚糖为原料的微波法制备

科学通报 2024年第15期69卷 2055-2071页

作者：张岐黄燕屈淑玉贾春满杜金风张笑笑史心喆於婷海南科技职业大学海南省药食同源重点实验室海口571126 江苏大学化学化工学院镇江212013 海南大学海南省精细化工重点实验室海口570228

碳点(carbon dots,CDs)是一类具有显著特点的多功能新兴零维碳家族纳米材料,由于其优越的光学性能、良好的生物相容性、特有的表面功能化等,成为当今国际科技界研究热点之一.以生物质原料为前驱体制备CDs,因成本低廉、合成方法绿色环保... 详细信息

碳点(carbon dots,CDs)是一类具有显著特点的多功能新兴零维碳家族纳米材料,由于其优越的光学性能、良好的生物相容性、特有的表面功能化等,成为当今国际科技界研究热点之一.以生物质原料为前驱体制备CDs,因成本低廉、合成方法绿色环保,引起了广泛的关注.本文归纳了CDs领域的最新研究进展,包括采用不同的前驱体分子、掺杂杂原子元素、合成方法、合成条件及所制备CDs的性能特点与适宜的应用领域;简述了目前对CDs的分类、纳米结构和光电子机理等方面的认知;介绍了微波技术的特点及在制备CDs中的应用,根据已有的研究结果,阐明了微波法制备工艺可靠、方法简单易行;讨论了壳聚糖作为前驱体原料的优势所在:(1)壳聚糖(chitosan,CTS)由几丁质脱乙酰化获得,几丁质则来源于废弃虾蟹壳,属于第二大天然可再生资源;(2)与其他天然有机分子作为前驱体相比,CTS分子结构含氮和氧,可以用作单一含碳、氮、氧元素的分子原料.氮原子掺杂可显著改善CDs发光性质,氧掺杂有利于CDs界面湿润,增加相容性.本文强调了壳聚糖-微波法-碳点这一产业链模式化对应的原料丰富易得、制备工艺可靠、后处理操作简单易行的特性.最后,提出了面临的挑战与未来大规模应用的展望.

关键词：碳点结构与荧光掺杂改性微波技术壳聚糖

溶剂效应对Pt/MIL-100(Fe)催化肉桂醛选择性加氢性能的影响

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高等学校化学学报 2024年第2期45卷 78-87页

作者：蔡佳霓刘颖雅孙志超王瑶王安杰大连理工大学精细化工国家重点实验室大连116024 大连理工大学化工学院大连116024

采用绿色环保的方法制备了MIL-100(Fe),通过双溶剂浸渍法将Pt纳米颗粒限域在MIL-100(Fe)的孔笼内部,经过盐酸质子化和甲醛还原制备出具有加氢中心及Lewis酸中心的双功能催化剂Pt/MIL-100(Fe).以肉桂醛选择性加氢为探针反应评价其催化性... 详细信息

采用绿色环保的方法制备了MIL-100(Fe),通过双溶剂浸渍法将Pt纳米颗粒限域在MIL-100(Fe)的孔笼内部,经过盐酸质子化和甲醛还原制备出具有加氢中心及Lewis酸中心的双功能催化剂Pt/MIL-100(Fe).以肉桂醛选择性加氢为探针反应评价其催化性能,在60℃和1 MPa的最优条件下反应2 h,肉桂醛转化率为88.3%,肉桂醇选择性为84.9%.通过比较Cr,Al和Fe 3种金属中心的Pt/MIL-100催化肉桂醛加氢制肉桂醇及糠醛加氢制糠醇的反应性能发现,Fe中心有利于C=O加氢.重点研究了反应体系中水含量对肉桂醛选择性加氢反应的影响.表征和静态吸附实验结果表明,除去Pt/MIL-100(Fe)孔笼中的游离水有利于肉桂醛在孔道内直接富集,肉桂醛转化率提高;除去金属Fe簇上的络合水有利于肉桂醛C=O基团的吸附,肉桂醇选择性提高.在最优条件下,Pt/MIL-100(Fe)经过5次循环后,催化性能基本不变;X射线粉末衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)及低温氮气吸附结果表明反应后催化剂结构仍保持稳定.

关键词：肉桂醛选择性加氢 MIL-100(Fe) Pt 肉桂醇

可见光条件下N-苄基苯并三氮唑自由基脱氮气开环合成6-取代菲啶

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有机化学 2024年

作者：李慧阿不力米提·阿布都卡德尔周磊新疆大学化学学院省部共建碳基能源资源化学与利用国家重点实验室中山大学化学学院绿色化学与分子工程研究院

菲啶是许多天然生物碱和具有生物活性化合物的核心骨架。本论文以有机荧光素4CzIPN为可见光催化剂，在温和条件下实现了N-苄基-苯并三氮唑的自由基脱氮气开环。生成的含亚胺结构的芳基自由基进而发生分子内与芳环的环化，高效地构建了... 详细信息

菲啶是许多天然生物碱和具有生物活性化合物的核心骨架。本论文以有机荧光素4CzIPN为可见光催化剂，在温和条件下实现了N-苄基-苯并三氮唑的自由基脱氮气开环。生成的含亚胺结构的芳基自由基进而发生分子内与芳环的环化，高效地构建了一系列6-取代菲啶。反应使用10%体积含量的氧气为氧化剂，抑制了苯并三氮唑离去经由的二芳基酮副产物的生成。

关键词：苯并三氮唑脱氮气芳基自由基菲啶可见光氧化还原催化

耦合富氢小分子催化活化的煤热解提高焦油产率策略与实践

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化工进展 2024年

作者：靳立军刘铮铮李扬杨赫胡浩权大连理工大学化工学院精细化工重点实验室

热解作为“工程热化学”的重要研究方向，是实现煤炭分质分级利用的重要途径。提高热解焦油或化学品产率是提升煤转化效率和经济性的关键。煤热解遵循自由基反应机理，因此对煤裂解产生的自由基稳定是提高焦油产率的关键。基于煤的热解... 详细信息

热解作为“工程热化学”的重要研究方向，是实现煤炭分质分级利用的重要途径。提高热解焦油或化学品产率是提升煤转化效率和经济性的关键。煤热解遵循自由基反应机理，因此对煤裂解产生的自由基稳定是提高焦油产率的关键。基于煤的热解反应机理及煤中H/C原子比低的特征，提出了通过富氢小分子气体的催化活化耦合煤热解提高焦油产率的策略，利用甲烷、乙烷等小分子气体催化活化产生的富氢活性自由基来稳定煤热解产生的自由基，达到抑制煤裂解自由基间的聚合或裂解形成半焦及气体反应的发生，实现热解焦油产率的显著提高。研究表明，甲烷经催化重整或等离子体活化后与煤热解过程耦合，可显著提高焦油产率和一定程度提升焦油品质，该过程具有普适性。甲烷活化方式、催化剂性能、煤种性质等是影响耦合效果的关键因素。同位素示踪证实了富氢小分子自由基参与煤热解焦油的形成。这种富氢小分子气体可拓展至纯甲烷、乙烷、热解煤气等。在此基础上，基于生物质、废塑料、废轮胎等有机固废具有比煤更高H/C原子比及热解过程产生富氢活性物种的特性，发展了煤与生物质、废旧塑料、废轮胎等固体有机物的共热解，发现提高升温速率、改变共热解混合模式等可强化协同作用，实现煤热解焦油产率提高及生物质、废轮胎等资源化高效利用。这种基于小分子气体催化活化耦合传统煤热解技术，为解决现有热解过程存在的焦油产率低等问题提供重要的思路和方法，为发展先进的煤炭分质分级转化技术提供新途径。耦合反应器的开发及用于小分子气体活化的高性能催化剂制备是未来研究的重点。

关键词：煤热解自由基焦油小分子活化甲烷活化

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本征自修复水性聚氨酯的研究进展

涂料工业 2024年

作者：罗鹏顾林中山大学化学工程与技术学院

本征自修复水性聚氨酯涂层因其独特的自我修复能力和环境友好性，对提高涂层的耐用性和降低维护成本具有重大意义，是当前涂层技术研究的前沿领域。本综述旨在概述本征自修复水性聚氨酯的研究进展，分析其合成策略、性能特点以及不同领... 详细信息

本征自修复水性聚氨酯涂层因其独特的自我修复能力和环境友好性，对提高涂层的耐用性和降低维护成本具有重大意义，是当前涂层技术研究的前沿领域。本综述旨在概述本征自修复水性聚氨酯的研究进展，分析其合成策略、性能特点以及不同领域的应用潜力。本征自修复水性聚氨酯自修复机制主要基于动态共价键和动态非共价键，不同键能和特性的动态共价键可以赋予水性聚氨酯不同程度的自修复能力，不同的动态非共价键也存在各自的优点和局限性。尽管在合成工艺、成本效益和长期稳定性方面仍面临挑战，但通过不断的研究和创新，本征自修复水性聚氨酯有望在未来的材料科学和工业应用中发挥更大的作用。

关键词：自修复水性聚氨酯动态共价键动态非共价键