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光热协同催化净化挥发性有机物的研究进展及展望

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化工学报 2018年第12期69卷 4947-4958页

作者：芮泽宝杨晓庆陈俊妃纪红兵中山大学化学工程与技术学院广东珠海519082 中山大学化学学院中山大学精细化工研究院广东广州510275

挥发性有机物(VOCs)是一类重要的空气污染物。催化氧化技术可以将VOCs转化为无毒的CO_2和H_2O,是有效的治理方式之一。针对传统的热催化氧化技术的高能耗和光催化净化VOCs技术的低效率问题,光催化耦合强化热催化的光热协同催化净化VOCs... 详细信息

挥发性有机物(VOCs)是一类重要的空气污染物。催化氧化技术可以将VOCs转化为无毒的CO_2和H_2O,是有效的治理方式之一。针对传统的热催化氧化技术的高能耗和光催化净化VOCs技术的低效率问题,光催化耦合强化热催化的光热协同催化净化VOCs技术近些年来受到广泛关注,并表现出比传统热催化或光催化净化技术更优异的净化性能。总结了近年国内外研究者在光热催化净化VOCs领域所取得的主要研究进展,重点讨论了光热协同作用机制的认知和光热协同催化材料的设计理念,包括贵金属型和金属氧化物型光热协同催化材料,并对光热协同催化净化技术的未来发展方向进行了展望。

关键词：挥发性有机物催化氧化光热协同催化催化剂设计协同机制

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催化丙烯选择性环氧化制备环氧丙烷研究进展

工业催化 2023年第9期31卷 1-15页

作者：王玲玲周贤太纪红兵中山大学化学工程与技术学院精细化工研究院广东珠海519082 中山大学化学学院精细化工研究院广东广州510275

环氧丙烷(PO)是重要的有机化工原料,主要用于生产聚醚多元醇、丙二醇和各类非离子表面活性剂等。综述近年来催化丙烯选择性环氧化制备环氧丙烷的研究进展,包括以氧气、H_(2)O_(2)、原位合成H_(2)O_(2)和有机过氧化物为氧化剂的催化工艺... 详细信息

环氧丙烷(PO)是重要的有机化工原料,主要用于生产聚醚多元醇、丙二醇和各类非离子表面活性剂等。综述近年来催化丙烯选择性环氧化制备环氧丙烷的研究进展,包括以氧气、H_(2)O_(2)、原位合成H_(2)O_(2)和有机过氧化物为氧化剂的催化工艺,并展望催化丙烯环氧化的绿色催化工艺和研究方向,未来需重点研究仿生催化、原位合成H_(2)O_(2)、高选择性催化剂的设计和催化反应机理等。

关键词：有机化学工程丙烯环氧丙烷环氧化仿生催化

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二氧化碳捕获材料的研究进展

离子交换与吸附 2023年第5期39卷 381-408页

作者：王晓琼陈水挟中山大学化学学院化学与精细化工广东省实验室揭阳分中心

随着化石燃料的快速消耗，大气中二氧化碳的浓度显著增加，对生态环境和经济可持续发展造成了严重破坏。如何有效控制大气中CO2的浓度成为本世纪全球社会面临的重要问题。碳捕集、利用与储存(CCUS)技术对于缓解温室效应具有重要的意义... 详细信息

随着化石燃料的快速消耗，大气中二氧化碳的浓度显著增加，对生态环境和经济可持续发展造成了严重破坏。如何有效控制大气中CO2的浓度成为本世纪全球社会面临的重要问题。碳捕集、利用与储存(CCUS)技术对于缓解温室效应具有重要的意义。近年来一些多孔材料如沸石分子筛、多孔碳材料、金属有机框架材料等以及固态胺吸附材料已被广泛应用于CO2捕集。本文对CO2捕集路线和捕集方法进行了分析和总结，并分类介绍了近年来各种CO2吸附材料的研究进展，重点讨论了各种固态胺吸附材料在CO2捕获方面的应用。

关键词：二氧化碳捕集吸附多孔材料固态胺吸附材料

有机废气催化燃烧过程中多尺度效应和催化剂设计

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化工学报 2018年第1期69卷 317-326页

作者：芮泽宝纪红兵中山大学化学工程与技术学院广东珠海519082 中山大学精细化工研究院广东广州510275 中山大学化学学院广东广州510275

有机废气是重要的空气污染物,基于负载型贵金属催化剂的催化燃烧技术因效率高、无二次污染等特点而被广泛研究和应用。但目前催化燃烧技术仍存在高耗能和高成本等缺点。有机废气多相催化燃烧效率均与催化剂一定尺度范围内的结构密切相... 详细信息

有机废气是重要的空气污染物,基于负载型贵金属催化剂的催化燃烧技术因效率高、无二次污染等特点而被广泛研究和应用。但目前催化燃烧技术仍存在高耗能和高成本等缺点。有机废气多相催化燃烧效率均与催化剂一定尺度范围内的结构密切相关。在有机废气催化氧化反应体系内存在从活性中心到高性能催化剂与过程的多尺度效应。依据不同尺度范围内催化剂的功能,对催化剂进行相应的设计和功能强化,是提高催化剂净化效率的有效方式。总结了近年国内外研究者在有机废气催化燃烧贵金属催化剂不同尺度范围内的设计理念和效果,并对有机废气催化燃烧催化剂的未来发展方向进行展望。

关键词：有机废气催化燃烧多尺度贵金属催化剂协同催化类整体式催化剂界面强化

烃类选择氧化过程中自由基的调控策略与工业氧化应用研究进展

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化工进展 2021年第4期40卷 2070-2081页

作者：周贤太薛灿纪红兵中山大学精细化工研究院化学工程与技术学院广东珠海519082 中山大学精细化工研究院化学学院广东广州510275 广东石油化工学院化学工程学院广东茂名525000

催化烃类氧化是提供合成树脂、合成纤维和合成橡胶等大宗化学品以及各类精细化学品的基本工艺,在化学工业中具有重要的地位。目前工业上的烃类氧化工艺普遍需要高温高压条件,苛刻条件可以使氧气活化及碳氢键断裂产生自由基。本文从均相... 详细信息

催化烃类氧化是提供合成树脂、合成纤维和合成橡胶等大宗化学品以及各类精细化学品的基本工艺,在化学工业中具有重要的地位。目前工业上的烃类氧化工艺普遍需要高温高压条件,苛刻条件可以使氧气活化及碳氢键断裂产生自由基。本文从均相催化、非均相催化、仿生催化等方面对近年来催化氧化反应的研究进展进行了回顾,梳理了催化氧化中的自由基机理。总结了仿生催化体系中自由基稳定性和定向性调控机制等方面的研究现状,提出了高效催化剂的设计、自由基的传递及调控机制等方面将是催化氧化领域的重要研究方向。

关键词：氧化自由基碳氢化合物催化选择性

钴卟啉-四丁基溴化铵串联催化苯乙烯在氧气和二氧化碳中合成碳酸苯乙烯酯

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化工学报 2020年第11期71卷 4981-4989页

作者：陈亚举梁中秀周贤太纪红兵广东石油化工学院化学学院广东茂名525000 中山大学化学学院精细化工研究院广东广州510275

通过仿生催化,将苯乙烯、氧气(O2)和二氧化碳(CO2)直接合成环状碳酸酯在现代化学中极具学术研究意义和工业应用价值。采用钴卟啉-四丁基溴化铵为双组分催化剂,以2-氧代环戊烷羧酸甲酯为助剂,在O2和CO2条件下,直接将苯乙烯转化为碳酸苯... 详细信息

通过仿生催化,将苯乙烯、氧气(O2)和二氧化碳(CO2)直接合成环状碳酸酯在现代化学中极具学术研究意义和工业应用价值。采用钴卟啉-四丁基溴化铵为双组分催化剂,以2-氧代环戊烷羧酸甲酯为助剂,在O2和CO2条件下,直接将苯乙烯转化为碳酸苯乙烯酯。系统考察了催化剂用量等因素对催化性能的影响。在最佳反应条件下,苯乙烯的转化率高达99%,环状碳酸酯的收率可达35%。利用在线紫外与在线红外探讨了该串联反应可能的机理。结果表明,钴中心与2-氧代环戊烷羧酸甲酯的环内氧原子配位后活化氧气形成过氧活性物种,进而形成高价钴-氧中间体,其通过传递氧原子给苯乙烯而生成环氧苯乙烷。而后,环氧苯乙烷在四丁基溴化铵的催化作用下开环,并通过CO2插入反应和分子内闭环反应最终生成环状碳酸酯。

关键词：金属卟啉氧化氧气二氧化碳仿生催化环状碳酸酯

离子液体功能化salen Mn催化苯乙烯与CO_(2)一锅合成碳酸苯乙烯酯

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精细化工 2021年第3期38卷 632-639页

作者：胡炜杰陈亚举梁中秀任清刚周贤太纪红兵广东石油化工学院化学学院广东茂名525000 中山大学化学学院精细化工研究院广东广州510275

合成了咪唑离子液体功能化salen Mn配合物(IL-salen Mn),并作为催化剂应用于苯乙烯与CO_(2)一锅合成碳酸苯乙烯酯反应中。以尿素过氧化氢(UHP)为氧化剂、吡啶氮氧化物(PyNO)为助剂,催化苯乙烯高效制备环氧苯乙烷,继而催化环氧苯乙烷与CO... 详细信息

合成了咪唑离子液体功能化salen Mn配合物(IL-salen Mn),并作为催化剂应用于苯乙烯与CO_(2)一锅合成碳酸苯乙烯酯反应中。以尿素过氧化氢(UHP)为氧化剂、吡啶氮氧化物(PyNO)为助剂,催化苯乙烯高效制备环氧苯乙烷,继而催化环氧苯乙烷与CO_(2)发生环加成反应合成碳酸苯乙烯酯。考察了催化剂种类和用量、助剂用量、氧化剂种类和用量、反应时间、反应温度及CO_(2)压力对上述反应的影响。结果表明,当催化剂IL-salen Mn用量为苯乙烯物质的量的8%、n(苯乙烯)∶n(UHP)∶n(PyNO)=1.0∶3.0∶0.2、环氧化反应温度和时间分别为30℃和5 h、环加成反应温度和时间分别为80℃和12 h、CO2压力为1.0 MPa时,苯乙烯的转化率为90%,碳酸苯乙烯酯收率达到32%。结合前期研究与反应时间动力学结果,推测了该一锅反应的可能机理。

关键词： CO_(2) 催化环氧化环状碳酸酯离子液体 salen Mn配合物精细化工中间体

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单原子催化剂规模化制备的研究进展

化工学报 2023年第1期74卷 276-289页

作者：张浩王子悦程钰洁何晓辉纪红兵中山大学化学学院广东广州510000 先进能源科学与技术广东省实验室广东惠州516000 中山大学惠州研究院广东惠州516000 化学与精细化工广东省实验室广东汕头515041

单原子催化剂兼备均相催化剂活性中心明确和多相催化剂易于分离等优点,被视为传统均相催化和多相催化之间的桥梁。单原子催化剂所具备的高原子利用率和独特的电子-几何结构等特性,使其在一系列重要反应中表现出相当优异的催化性能,具有... 详细信息

单原子催化剂兼备均相催化剂活性中心明确和多相催化剂易于分离等优点,被视为传统均相催化和多相催化之间的桥梁。单原子催化剂所具备的高原子利用率和独特的电子-几何结构等特性,使其在一系列重要反应中表现出相当优异的催化性能,具有较好的工业化应用前景。但目前报道的单原子催化剂的制备量级仍大多局限在克级甚至毫克级,远不能满足未来的工业应用需求。本文介绍了目前间歇式(热解法、物理混合法和气体迁移法)和连续式(前体微胶囊法、前体雾化法、光化学合成法、两段式微反应器法和电场辅助合成法)这两种大规模制备单原子催化剂的典型合成策略,可为单原子催化剂的工业化生产和应用提供借鉴。

关键词：规模化制备单原子催化剂传质传热纳米材料

金属卟啉/碳纳米管仿生催化剂的制备及其在Baeyer-Villiger氧化反应中的催化机理

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化工进展 2023年第3期42卷 1332-1340页

作者：陈韶云周贤太纪红兵江汉大学光电化学材料与器件教育部重点实验室光电材料与技术学院湖北武汉430056 中山大学化学学院精细化工研究院广东广州510275

利用金属卟啉环(TPP)上π电子与多壁碳纳米管(MWCNTs)上π电子之间的π-π堆积效应,成功制备了4种金属卟啉/多壁碳纳米管催化剂(FeTPPCl-π-π-c-MWCNTs、FeTPPCl-π-π-MWCNTs、SnTPP-π-π-cMWCNTs和SnTPP-π-π-MWCNTs)。实验表明,... 详细信息

利用金属卟啉环(TPP)上π电子与多壁碳纳米管(MWCNTs)上π电子之间的π-π堆积效应,成功制备了4种金属卟啉/多壁碳纳米管催化剂(FeTPPCl-π-π-c-MWCNTs、FeTPPCl-π-π-MWCNTs、SnTPP-π-π-cMWCNTs和SnTPP-π-π-MWCNTs)。实验表明,所制备产物可用于酮类化合物Baeyer-Villiger(B-V)氧化反应的仿生催化剂。当反应温度为50℃,1,2-二氯乙烷为溶剂,FeTPPCl-π-π-c-MWCNTs为催化剂,环己酮的转化率达到96%,ε-己内酯的收率为96%。另外,所制备的催化剂对于其他酮类化合物的B-V氧化也表现出良好的催化活性。进一步通过原位电子顺磁共振波谱和原位紫外光谱研究了环己酮的B-V氧化的反应历程,发现金属卟啉/碳纳米管仿生催化剂能同时提高自由基和金属卟啉高价活性物种的稳定性,这有利于增强金属卟啉仿生催化酮类化合物的活性。

关键词：金属卟啉多壁碳纳米管 B-V化学反应催化剂活化(作用)