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基于多孔高分子刷的坚韧全有机复合电解质助力长循环锂金属电池

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中国科学：化学 2024年第9期54卷 1596-1606页

作者：李始美黄俊龙苗冬田刘绍鸿吴丁财聚合物复合材料及功能材料教育部重点实验室中山大学化学学院广州510006

基于固态电解质的高安全性和高能量密度锂金属电池有望成为下一代储能器件.然而,固态电解质在高离子电导率与优良机械性能之间难以兼得,严重阻碍了其实际应用.本文利用多孔高分子刷(刚性多孔超交联聚氯甲基苯乙烯纳米球(xPCMS)表面接枝... 详细信息

基于固态电解质的高安全性和高能量密度锂金属电池有望成为下一代储能器件.然而,固态电解质在高离子电导率与优良机械性能之间难以兼得,严重阻碍了其实际应用.本文利用多孔高分子刷(刚性多孔超交联聚氯甲基苯乙烯纳米球(xPCMS)表面接枝聚甲基丙烯酸缩水甘油酯(PGMA),xPCMS-g-PGMA)作为纳米填料,将其与聚乙二醇二胺(DPEG)、聚乙二醇二缩水甘油醚(PEGDE)进行交联,并引入电解液塑化剂后成功获得了一类坚韧的全有机复合电解质(xPCMS-g-PGMA-AOCE).刚性多孔xPCMS骨架可以增强复合膜的机械强度并为锂离子传输提供充足通道;毛发状反应性PGMA侧链有利于xPCMS-g-PGMA与DPEG、PEGDE等锂离子传输连续相之间形成均匀的三维交联网络结构,可以进一步提高膜力学性能以及促进锂离子均匀、快速传输.因此,基于xPCMS-g-PGMA-AOCE组装的锂金属电池在1 C电流密度下首圈放电比容量高达155 mAh g^(-1),循环360圈后容量保持率为88%.

关键词：复合电解质离子电导率机械强度高分子刷锂金属电池

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用于光辅助海水电池的新型有机/无机p-n异质结阵列光电极的构筑及性能研究

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中国科学：化学 2024年第9期54卷 1587-1595页

作者：杨毅林祎张洋潘耀政杨帆王孝通余丁山聚合物复合材料及功能材料教育部重点实验室广东省高性能聚合物基复合材料重点实验室广东省高等学校功能分子工程基础研究卓越中心中山大学化学学院广州510006 中山大学化学工程与技术学院珠海519082

钠-氧海水电池作为一种新型的储能技术备受关注,但其受天然海水介质影响存在氧电极反应动力学缓慢等局限,限制了其实际应用.本研究基于分子设计和纳米技术构筑了一种富含苯并噻二唑的p型聚合物(BK)包覆的n型氧化钛纳米棒异质结阵列光电... 详细信息

钠-氧海水电池作为一种新型的储能技术备受关注,但其受天然海水介质影响存在氧电极反应动力学缓慢等局限,限制了其实际应用.本研究基于分子设计和纳米技术构筑了一种富含苯并噻二唑的p型聚合物(BK)包覆的n型氧化钛纳米棒异质结阵列光电极(BK@TiO_(2)),通过挖掘两组分的优势和多尺度协同作用,探究异质结效应和大规模阵列的结构优势,使得BK@TiO_(2)光电极实现了良好的光电流响应和双功能氧催化活性.利用BK@TiO_(2)组装而成的光辅助钠-氧海水电池可耦合外加光场,并利用光生载流子加速海水电池反应动力学,在光照下实现了同步增强的充电和放电性能.在0.05 m A cm^(-2)电流密度下,电池的充电电压从黑暗条件下的4.6 V ***/Na^(+)下降至光照条件下2.2 V ***/Na^(+),而放电电压从1.4 V ***/Na^(+)提升至1.8 V ***/Na^(+),实现了电池往返效率的显著提升(从30.4%上升至81.8%).结果表明,外层BK聚合物不仅可作为空穴捕获层,与内层TiO_(2)形成的p-n结可诱导强的内建电场,显著增强光生电荷的空间分离效率,还能够作为双功能氧催化活性层,实现光增强的电化学性能.

关键词：光辅助电池海水电池有机/无机光电极 p-n异质结氧催化

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外场作用下的自修复功能高分子

高分子通报 2024年

作者：张泽平容敏智章明秋聚合物复合材料及功能材料教育部重点实验室广东省高性能树脂基复合材料重点实验室中山大学绿色化学与分子工程研究院中山大学化学学院

含有特定官能团、分子结构或者功能填料的功能高分子材料在电子信息、能源、生物医用等高新技术领域有着广阔的应用前景。由于功能高分子材料在制造和使用过程中，不可避免地会遭受损伤，以及化学成分和分子结构的变化，从而导致功能的... 详细信息

含有特定官能团、分子结构或者功能填料的功能高分子材料在电子信息、能源、生物医用等高新技术领域有着广阔的应用前景。由于功能高分子材料在制造和使用过程中，不可避免地会遭受损伤，以及化学成分和分子结构的变化，从而导致功能的衰减甚至丧失。自修复功能高分子可以在一定的外场作用下，通过化学或物理作用，实现非结构功能的恢复，显著提高材料的服役寿命和耐久性。本文综述了机械力、电场、光、微波、磁场、直接加热、湿度/水和化学试剂等外场条件激发的自修复功能高分子的研究进展，并仔细分析了各类激发方法的基本原理、实施过程和特点。在此基础上，进一步讨论了该领域的挑战和发展趋势，希望能推动自修复功能高分子材料的实际应用发展。

关键词：自修复外场作用功能恢复功能高分子高分子复合材料

基于光化学反应的自修复高分子研究现状及展望

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中国科学：化学 2024年第9期54卷 1534-1548页

作者：张泽平容敏智章明秋聚合物复合材料及功能材料教育部重点实验室/广东省高性能树脂基复合材料重点实验室/中山大学绿色化学与分子工程研究院/中山大学化学学院广州510275

光照可以触发光化学自修复高分子所含光敏基团的光化学反应,从而促进大分子链的扩散、渗透和缠结,并在裂纹面间重建新的化学键,实现损伤修复,在智能涂层、光学材料和器件、软体光致动器、可穿戴柔性电子等领域具有广阔的应用前景.光作... 详细信息

光照可以触发光化学自修复高分子所含光敏基团的光化学反应,从而促进大分子链的扩散、渗透和缠结,并在裂纹面间重建新的化学键,实现损伤修复,在智能涂层、光学材料和器件、软体光致动器、可穿戴柔性电子等领域具有广阔的应用前景.光作为一种清洁能源,环境友好且廉价易得,而且具有高时空分辨率,能方便地进行时间和空间维度的控制,有助于远程激活和局部区域自修复.本文从光化学反应的类型出发,即光可逆环加成反应、光致异构化反应、动态可逆交换反应和解离-结合平衡反应,综述了含不同光敏单元自修复高分子的结构特征、修复机制和研究进展,并在此基础上进一步分析了该新兴领域的挑战和发展趋势.

关键词：光化学自修复可逆键光可逆环加成反应光致异构化反应动态可逆交换反应解离-结合平衡反应

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热致变色智能窗户材料研究进展

科学通报 2024年第20期69卷 2898-2909页

作者：王定坤陈国旗付俊中山大学材料科学与工程学院聚合物复合材料及功能材料教育部重点实验室广东省功能生物材料工程技术研究中心广州510006

窗户是建筑中的重要组成部分,也是室内外热交换的重要组件.频繁的热交换会增加室内能源消耗.节能型智能窗户可以调节室内外热交换,减少建筑能源消耗,符合低碳发展理念.热致变色智能窗户根据环境温度变化被动地调节太阳光辐射,无需额外... 详细信息

窗户是建筑中的重要组成部分,也是室内外热交换的重要组件.频繁的热交换会增加室内能源消耗.节能型智能窗户可以调节室内外热交换,减少建筑能源消耗,符合低碳发展理念.热致变色智能窗户根据环境温度变化被动地调节太阳光辐射,无需额外输入能量,可以有效调节室内温度,在建筑节能领域具有潜在的应用价值.热致变色材料是在临界转变温度附近发生可逆相变的温度响应材料,相变前后伴随着显著的透射率/反射率变化,具有优异的太阳光调节能力,是构造热致变色智能窗的关键.本文重点介绍了VO_(2)、水凝胶、钙钛矿、离子液体和液晶5种代表性材料的热响应机理,系统地阐述了它们在智能窗户中的工作原理、最新研究进展以及仍需解决的科学问题,展望了热致变色智能窗户的发展方向.

关键词：热致变色智能窗户临界转变温度可逆相变建筑节能

氮化硼功能化改性高分子导热复合材料的制备及性能研究进展

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高分子材料科学与工程 2024年第3期40卷 180-190页

作者：柯雪董姗刘婵玉李梦莎游峰江兵兵江学良姚楚武汉工程大学材料科学与工程学院湖北省等离子体化学与新材料重点实验室湖北武汉430205 湖北大学材料科学与工程学院功能材料绿色制备与应用教育部重点实验室湖北武汉430062

高导热绝缘材料在应对日益严峻的电子元器件领域的热管理问题中的应用广泛,以氮化硼改性高分子基导热复合材料已成为其中的研究热点之一。引入具有高导热系数的氮化硼纳米材料,不仅可以解决高分子材料热导率低的问题,还能使得所制氮化... 详细信息

高导热绝缘材料在应对日益严峻的电子元器件领域的热管理问题中的应用广泛,以氮化硼改性高分子基导热复合材料已成为其中的研究热点之一。引入具有高导热系数的氮化硼纳米材料,不仅可以解决高分子材料热导率低的问题,还能使得所制氮化硼改性高分子导热复合材料的力学性能、电绝缘性能和热稳定性能得到提升。文中简要介绍了氮化硼的结构特性及各种制备方法,结合课题组的研究工作综述了六方氮化硼从功能化、取向分散、三维导热网络构建3个方面对高分子材料的改性,以及六方氮化硼和零维、一维、多元导热填料协同杂化高分子材料。最终,提出现阶段六方氮化硼改性高分子导热复合材料存在的主要问题,并对未来的研究方向进行了分析与展望。

关键词：氮化硼导热性能填料杂化复合材料功能化改性

聚合物材料抑制由胞外核酸引起的炎症和肿瘤转移

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科学通报 2024年第20期69卷 2883-2897页

作者：杜逸博朱晨旭陈永明中山大学材料科学与工程学院高分子复合材料与功能材料教育部重点实验室广州510006

细胞死亡所释放的游离核酸引发了免疫细胞的异常激活,这一现象使机体组织受损,引发慢性或急性炎症反应,导致多种疾病,从而威胁生命.近几年,研究人员开始探索利用表面具有丰富功能化官能团聚合物材料与游离核酸相互作用,以抑制炎症反应... 详细信息

细胞死亡所释放的游离核酸引发了免疫细胞的异常激活,这一现象使机体组织受损,引发慢性或急性炎症反应,导致多种疾病,从而威胁生命.近几年,研究人员开始探索利用表面具有丰富功能化官能团聚合物材料与游离核酸相互作用,以抑制炎症反应、促进伤口愈合以及阻止肿瘤转移.本文概述了采用不同类型的功能化聚合物在抗炎和抗肿瘤等领域的研究进展.通过调控聚合物的表面官能团,精确地控制聚合物与核酸之间的相互作用,使其能够有效地捕获和降解游离核酸.例如:功能化树枝状聚合物、功能化聚合物纳米颗粒等材料有效抑制类风湿性关节炎和银屑病等自身免疫疾病;利用核酸清除功能化聚合物水凝胶有效促进糖尿病并发症中的伤口修复;设计合成具有良好生物安全性的功能化聚氨基酸材料破坏中性粒细胞胞外陷阱,有效抑制肿瘤转移.在此基础上,具有催化核酸水解功能的聚合物模拟酶可以更高效地降解游离核酸,抑制炎症反应.总的来说,利用功能化聚合物与游离核酸相互作用的策略,为多种疾病提供了新的治疗方案.未来的研究可以进一步调控聚合物的结构,为更多相关疾病的治疗提供新的思路和方法.

关键词：功能化聚合物游离核酸自身免疫疾病癌症转移

馄饨结构的KB@Co-C_(3)N_(4)在中性电解质中作为锌空气电池的高活性和稳定性氧催化剂

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第5期60卷 178-189页

作者：吴维凡范晋歌赵振宏潘建敏杨静阎兴斌詹怡中山大学化学工程与技术学院广东珠海519082 中山大学低碳化学与节能工程重点实验室广东广州510275 中山大学材料科学与工程学院光电材料与技术国家重点实验室广东广州510275

金属和氮共掺杂碳(M-N-Cs)由于具有高原子利用率、良好的活性和选择性,因而被认为是具有潜力的氧电催化剂.但其热力学氧化势较低,碳材料在高电位下容易腐蚀.在放电过程中,锌空气电池正极的电位始终比碳氧化的热力学电位高约0.5 V,这导... 详细信息

金属和氮共掺杂碳(M-N-Cs)由于具有高原子利用率、良好的活性和选择性,因而被认为是具有潜力的氧电催化剂.但其热力学氧化势较低,碳材料在高电位下容易腐蚀.在放电过程中,锌空气电池正极的电位始终比碳氧化的热力学电位高约0.5 V,这导致阴极中碳的严重腐蚀.对于M-N-C,腐蚀会破坏金属氮配位(M-Nx)活性位点,导致活性比表面积减少,同时还会改变孔隙形貌和表面特性,进而降低其催化活性.在充电(即氧气析出反应,OER)过程中,这种腐蚀现象会进一步加剧.因此,开发一种既具有高效双功能催化活性,又具有良好抗电化学腐蚀性能的M-N-C催化剂,对于解决上述问题至关重要.本文利用氮化碳(g-C_(3)N_(4))支撑钴氮配位(Co-Nx)活性位点,同时包覆科琴黑(KB)形成馄饨结构,制备了双功能氧催化剂KB@Co-C_(3)N_(4).首先,将剥离的C_(3)N_(4)与KB混合后煅烧,得到C_(3)N_(4)包覆的KB材料(KB@C_(3)N_(4));随后,再次煅烧将Co单原子引入KB@C_(3)N_(4)中,形成具有高活性和高稳定性的KB@Co-C_(3)N_(4)氧催化剂.红外光谱结果证实了,KB@Co-C_(3)N_(4)中存在C_(3)N_(4)成分.透射电镜和元素标记结果表明,C_(3)N_(4)均匀包覆在KB基底上.同步辐射测试确定了Co单原子的配位环境为CoN4结构.在0.5 mol L^(-1) NH_(4)Cl溶液中测试了KB@Co-C_(3)N_(4)氧催化剂ORR/OER的催化活性和稳定性.结果表明,KB@CoC_(3)N_(4)表现出较好的ORR性能,半波电位为0.723 V,显著优于商业铂碳催化剂(0.673 V)和普通Co-N-C催化剂(0.694 V).经过40000圈加速耐久性测试,KB@Co-C_(3)N_(4)仅衰减9 mV,而商业铂碳和Co-N-C在7500圈测试后分别衰减41和44 mV.在OER方面,KB@Co-C_(3)N_(4)在10 mA cm^(-2)时的过电位为550 mV,优于氧化钌的560 mV和Co-N-C的600 mV.经过20000圈测试,KB@Co-C_(3)N_(4)的OER过电位几乎保持不变,而氧化钌和Co-N-C经过4000圈测试后分别增加了37和20 mV.透射电镜观察发现,KB@Co-C_(3)N_(4)在实验前后形貌未发生明显变化,证明了其较好的稳定性.理论计算揭示,C_(3)N_(4)能够优化Co金属活性位点的电子结构,改善Co中心的电荷分布并增强Co-N键强度;同时,C_(3)N_(4)对KB基底的包覆有效避免了KB在高电位下的腐蚀,确保了KB@Co-C_(3)N_(4)的高稳定性和催化活性.将KB@Co-C_(3)N_(4)应用于中性锌空气电池中,该电池展现出1.52 V的开路电压,并在5 mA cm^(-2)的高电流密度下稳定循环运行超过985 h,性能优于大多数报道的采用碳基材料作为阴极催化剂的中性锌空气电池.综上所述,馄饨结构的KB@Co-C_(3)N_(4)具有较好的氧催化活性和稳定性,为设计高稳定性高活性的M-N-C催化剂提供了一定的参考.

关键词：氧电催化单原子催化剂中性电解液抗腐蚀

贻贝仿生聚酚胺涂层固定REDV短肽促内皮化探究

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材料导报 2024年第13期38卷 259-265页

作者：魏嘉佳孟昊天李鹏程王文轩李梦茹涂秋芬西南交通大学材料科学与工程学院材料先进技术教育部重点实验室成都610031

药物洗脱支架(DES)的发展显著降低了支架的再狭窄率,但引入的药物会不可避免地造成内皮层的损伤,从而影响病灶部位内皮屏障的完整性和功能性。结构完整及功能正常的血管内皮细胞层是维持血管组织稳态以及凝血系统平衡的重要保障。使用... 详细信息

药物洗脱支架(DES)的发展显著降低了支架的再狭窄率,但引入的药物会不可避免地造成内皮层的损伤,从而影响病灶部位内皮屏障的完整性和功能性。结构完整及功能正常的血管内皮细胞层是维持血管组织稳态以及凝血系统平衡的重要保障。使用兼具优良血液相容性及促内皮化功能的涂层对支架进行预处理,是改善血管支架等心血管植入器械并发症的有效策略。本研究选用氧化剂高碘酸钠加速多巴胺自聚合,使其在支架材料表面快速形成聚酚胺涂层PDA,制备方法简单且省时;随后通过迈克尔加成反应点击接枝功能性短肽REDV,构建促内皮化涂层P-REDV,REDV肽接枝效率高且接枝密度大(9.84 ng/cm^(2))。该涂层在体外细胞培养实验中对内皮细胞粘附具有选择性促进作用,同时显示出优异的血液相容性,为解决药物洗脱支架及心血管植入器械延迟内皮化的问题提供了一种新的策略。

关键词：酚胺化学点击接枝促内皮化血管支架 REDV