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小粒径Fe_(3)O_(4)-DMSA-PEI磁性纳米颗粒的制备及其基因负载能力研究

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无机材料学报 2024年第5期39卷 517-524页

作者：蔡和庆韩璐杨松松薛新玉张扣孙志成刘儒平胡堃危岩北京印刷学院印刷与包装工程学院北京102600 清华大学生命有机磷化学及化学生物学教育部重点实验室北京100084

四氧化三铁(Fe_(3)O_(4))磁性纳米颗粒因其制备简单,在外加磁场作用下具有靶向性,并且表面易接枝等特性,可作为被动靶向载体应用于基因治疗领域。本研究采用溶剂热法制备纳米颗粒,并调控堆积生长时间,制得粒径在4~9 nm范围内可控的油相F... 详细信息

四氧化三铁(Fe_(3)O_(4))磁性纳米颗粒因其制备简单,在外加磁场作用下具有靶向性,并且表面易接枝等特性,可作为被动靶向载体应用于基因治疗领域。本研究采用溶剂热法制备纳米颗粒,并调控堆积生长时间,制得粒径在4~9 nm范围内可控的油相Fe_(3)O_(4)纳米颗粒;使用内消旋-2,3-二巯基丁二酸(DMSA)二次取代其表面的油酸分子,使其具备良好的水相分散性;通过酰胺化反应在其表面接枝支链型聚乙烯亚胺(PEI),最终得到Fe_(3)O_(4)-DMSA-PEI磁性纳米颗粒。研究发现,Fe_(3)O_(4)-DMSA-PEI磁性纳米颗粒的表面Zeta电位高达(52.50±1.94)mV,具有一定的超顺磁性(14.48 emu/g,1 emu/g=1 A·m^(2)/kg)。磁性纳米颗粒与质粒DNA的质量比为15:1时可完全阻滞DNA在凝胶上的电泳,装载量高达6.67%。本研究制备的Fe_(3)O_(4)-DMSA-PEI磁性纳米颗粒具有一定的基因负载能力,有望作为基因载体应用于基因转染领域。

关键词：四氧化三铁磁性纳米颗粒基因载体表面改性

纳米纤维素嵌合型晶胶微球的多微管成形与模拟

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化工学报 2024年第5期75卷 2060-2071页

作者：王文雅张玮楼小玲钟若菲陈冰冰贠军贤浙江工业大学机械工程学院浙江杭州310023 浙江工业大学绿色制药技术与装备教育部重点实验室浙江杭州310023 浙江工业大学化学工程学院绿色化学合成技术国家重点实验室培育基地浙江杭州310014

利用多微管反应器,采用结晶致孔与低温聚合方法可实现纳米纤维素嵌合型晶胶微球的规模化制备。该过程中内嵌纳米纤维素的甲基丙烯酸羟乙酯单体溶液经多微管反应器的成形是首要条件,研究其成形过程的动力学特性具有重要意义。利用高速成... 详细信息

利用多微管反应器,采用结晶致孔与低温聚合方法可实现纳米纤维素嵌合型晶胶微球的规模化制备。该过程中内嵌纳米纤维素的甲基丙烯酸羟乙酯单体溶液经多微管反应器的成形是首要条件,研究其成形过程的动力学特性具有重要意义。利用高速成像和计算流体力学(CFD)模拟方法对不同入口流速(6、8、10 mm·s^(-1))下内嵌不同比例(单体质量的1%、3%、5%)纳米纤维素的甲基丙烯酸羟乙酯液滴形成过程进行可视化研究,考察了纳米纤维素含量对液滴成形、液滴直径分布、颈缩线长度、液滴下落速度等因素的影响规律。结果表明,内嵌纳米纤维素的甲基丙烯酸羟乙酯液滴经多微管反应器的成形及滴落,会经历拉伸与压缩过程,最后稳定为球状,测得液滴直径和颈缩线长度与纤维素浓度呈正相关,纤维素含量的增加使得单体溶液黏度和表面张力系数增加,从而增大液滴尺寸和颈缩线长度,模拟得到的结果与实验基本一致,液滴直径差异为2.1%~6.3%,颈缩线长度差异为7.2%~11.9%;在对液滴成形的放大模拟中,10 mm·s^(-1)的入口流速下液滴平均直径为3.98 mm,平均颈缩线长为4.14 mm。最终,利用多微管反应器成功制备了纳米纤维素嵌合型晶胶微球,微球有效孔隙率可达80%以上,绝干孔隙率接近90%,是生物分离领域与微生物贴壁生长的理想载体。

关键词：嵌合型晶胶微球纳米纤维素多微管反应器液滴动力学成像数值模拟

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CuMn_(2)O_(4)/石墨炔S型异质结上锚定氧化助催化剂促进曙红敏化光催化析氢

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第1期56卷 88-103页

作者：杨成李鑫李梅梁桂杰靳治良北方民族大学化学与化学工程学院宁夏太阳能化学转化技术重点实验室国家民委化学工程与技术重点实验室宁夏银川750021 华南农业大学能源植物资源与利用农业农村部重点实验室生物质工程研究所广东广州510642 湖北文理学院低维光电材料与器件湖北省重点实验室湖北襄阳441053

半导体光催化剂有效的电荷分离及利用是光催化制氢的关键.单一半导体催化剂由于光生电子-空穴对的快速复合导致低的光催化活性,构建异质结是提高光生电荷分离以及电子转移效率的有效方法.此外,助催化剂的引入同样能够促进光催化剂表面... 详细信息

半导体光催化剂有效的电荷分离及利用是光催化制氢的关键.单一半导体催化剂由于光生电子-空穴对的快速复合导致低的光催化活性,构建异质结是提高光生电荷分离以及电子转移效率的有效方法.此外,助催化剂的引入同样能够促进光催化剂表面电子和空穴的分离,并且其协同效应可促使更多载流子流向相应的助催化剂位点而增强光催化性能.因此,同时构建异质结及合适的氧化位点成为解决光生电子-空穴对有效分离及利用的重要研究方向.本文报道了一种同时构建S型异质结和氧化位点促进CuMn_(2)O_(4)光生电子-空穴对有效分离及利用的可行性策略.虽然在制备CuMn_(2)O_(4)的过程中通过调控制备温度能够自身诱导生成具有氧化能力的Mn_(2)O_(3)来作为氧化位点,但是只存在氧化位点时不能很好地克服光生电子-空穴对的重组现象而导致光催化活性较低.基于此,本文巧妙地利用CuMn_(2)O_(4)自身诱导生成氧化位点的特性并引入石墨炔还原端而构建S型异质结,在氧化位点及S型异质结同时存在的情况下增强光生电子的有效转移.此外,在自身诱导生成氧化位点和S型异质结的协同作用下,促进了复合光催化剂中的光生电子和光生空穴精确定向迁移到相应的还原位点和氧化位点.傅里叶变换红外光谱和拉曼光谱证实成功制备了石墨炔.X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)和高分辨透射电子显微镜(TEM)等结果表明,成功制备了600-CuMn_(2)O_(4)/GDY-40%(6-CG-40%)样品(600°C焙烧,石墨炔质量百分含量为40%).经过组分优化的复合光催化剂6-CG-40%的催化性能达到1586.54μmol g^(‒1)h^(‒1),是CuMn_(2)O_(4)(106.73μmol g^(‒1)h^(‒1))和石墨炔(70.57μmol g^(‒1)h^(‒1))产氢活性的13.86倍和21.48倍高.利用UV-vis光谱、电化学性能和接触角测试等分析6-CG-40%复合光催化剂产氢性能提升的原因,并通过密度泛函理论计算和相关实验表征验证Mn_(2)O_(3)作为氧化助催化剂的合理性.结果表明,原位诱导生成的Mn_(2)O_(3)氧化助催化剂和引入石墨炔构建的S型异质结有效抑制了光生电子-空穴对的复合,从而优化了光生载流子转移效率,最终增强了曙红敏化6-CG-40%光催化析氢性能.综上所述,在控制诱导因子原位生成Mn_(2)O_(4)氧化助催化剂的基础上引入石墨炔还原端构建了S型异质结,在助催化剂与异质结两者的协同作用下极大程度地改善了光生电子-空穴对的严重复合现象,这项工作为解决光催化制氢领域中制约光催化剂制氢能力的关键问题提供了可行性思路.

关键词：石墨炔氧化助催化剂电荷分离 S型异质结光催化制氢

新型多孔材料吸附分离六氟化硫/氮气研究进展

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化工进展 2024年

作者：韩沛李金键柯天张治国鲍宗必任其龙杨启炜浙江大学化学工程与生物工程学院生物质化工教育部重点实验室浙江大学衢州研究院

六氟化硫与氮气的混合气体是电力工业中最重要的新兴绝缘介质之一，从废弃设备和废气中分离回收六氟化硫具有重要意义。吸附法避免了高能耗的相变过程，具有绿色节能的特点，然而六氟化硫与氮气均为惰性的非极性分子，因此开发能够精准... 详细信息

六氟化硫与氮气的混合气体是电力工业中最重要的新兴绝缘介质之一，从废弃设备和废气中分离回收六氟化硫具有重要意义。吸附法避免了高能耗的相变过程，具有绿色节能的特点，然而六氟化硫与氮气均为惰性的非极性分子，因此开发能够精准辨识六氟化硫的吸附剂极具挑战。目前获得研究的吸附分离材料已经从传统的沸石分子筛发展到以金属有机框架材料为主的新型吸附剂，这些材料具有结构的高度可调性，可以有预期地对其进行设计，从而体现出优异的选择性吸附六氟化硫的能力。本文重点总结了这些材料的结构特点、调控策略、分离性能及其机理，同时指出一些尚存的重要问题，如对扩散传质规律与材料稳定性的研究不足，对材料潜力的评价不够全面等，应当在未来的研究中引起重视。

关键词：新型多孔材料吸附分离六氟化硫金属有机框架

PBAT/没食子酸酯化纳米纤维素复合膜的制备及性能

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塑料工业 2024年第6期52卷 76-82页

作者：王启程王玮冯槊叶晨江南大学合成与生物胶体教育部重点实验室化学与材料工程学院江苏无锡214122

本文以自制三乙酰基没食子酰氯为单体,以1-烯丙基-3-甲基氯化咪唑离子液体为溶剂,调节反应物的质量分数,控制反应条件,通过溶液反应,制备高取代度的改性纤维素;而后控制再生条件,并脱乙酰化,制备了高取代度的没食子酸酯化纳米纤维素(PHN... 详细信息

本文以自制三乙酰基没食子酰氯为单体,以1-烯丙基-3-甲基氯化咪唑离子液体为溶剂,调节反应物的质量分数,控制反应条件,通过溶液反应,制备高取代度的改性纤维素;而后控制再生条件,并脱乙酰化,制备了高取代度的没食子酸酯化纳米纤维素(PHNC10-1)。傅里叶红外光谱仪(FTIR)、元素分析和原子力显微镜(AFM)证明了PHNC10-1的成功制备。随后将PHNC10-1引入聚己二酸对苯二甲酸丁二醇酯(PBAT),通过溶液浇铸的方式制备复合膜。拉伸性能测试表明,当PHNC10-1的质量分数为2%时,复合膜的拉伸性能最优,与PBAT膜相比,复合膜的拉伸强度和断裂伸长率分别提高了4.5%和7.0%;继续增加PHNC10-1的质量分数,PHNC10-1在基体中团聚,导致复合膜的拉伸性能下降。热重分析和热氧老化实验表明,PHNC10-1可有效地提升PBAT的热氧稳定性。

关键词：聚己二酸对苯二甲酸丁二醇酯没食子酸酯化纳米纤维素复合膜拉伸性能热氧稳定性

PVDF催化膜的制备及去除水中盐酸四环素性能研究

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化工新型材料 2024年第6期52卷 195-200页

作者：陈禄荣智超刘贝贝董亮亮白云翔张春芳江南大学化学与材料工程学院合成与生物胶体教育部重点实验室无锡214122

将具有芬顿催化活性的普鲁士蓝类似物Fe-Co PBA负载到聚偏氟乙烯(PVDF)膜内,采用浸没沉淀相转化法制备了一种新型PVDF催化膜,用于去除水中盐酸四环素污染物。结果表明:负载Fe-Co PBA纳米粒子既能提高PVDF膜表面亲水性、孔隙率和水通量,... 详细信息

将具有芬顿催化活性的普鲁士蓝类似物Fe-Co PBA负载到聚偏氟乙烯(PVDF)膜内,采用浸没沉淀相转化法制备了一种新型PVDF催化膜,用于去除水中盐酸四环素污染物。结果表明:负载Fe-Co PBA纳米粒子既能提高PVDF膜表面亲水性、孔隙率和水通量,又能赋予PVDF膜催化活性;当Fe-Co PBA负载量为10%(质量分数)时,PVDF催化膜的纯水通量达到418.47L/(m^(2)·h),与纯PVDF膜相比提高了3.24倍。PVDF催化膜具有优异的抗生素去除性能和催化稳定性,当H_(2)O_(2)浓度为400mmol/L时,基于芬顿反应的PVDF催化膜对质量浓度20mg/L盐酸四环素的去除率达到90%;重复使用10次后,PVDF催化膜对盐酸四环素去除率仍保持在85%以上。

关键词：普鲁士蓝类似物催化膜聚偏氟乙烯抗生素

Ti_(3)C_(2)T_(x)-纳米纤维素复合气凝胶的制备及其电化学性能的研究

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化工新型材料 2024年第5期52卷 141-145,149页

作者：曹小凤黄卫青王利魁刘竞刘宏治姚伯龙合成与生物胶体教育部重点实验室江南大学化学与材料工程学院无锡214122

将纳米纤维素(CNF)与Ti_(3)C_(2)T_(x)MXene按不同的质量比制备气凝胶。结果表明:复合气凝胶形成了泡沫状的三维分层结构,MXene的层间距得以扩大,其中丰富的孔道加速了离子的传输,较大的比表面积为电化学反应提供了更多的活性位点。当... 详细信息

将纳米纤维素(CNF)与Ti_(3)C_(2)T_(x)MXene按不同的质量比制备气凝胶。结果表明:复合气凝胶形成了泡沫状的三维分层结构,MXene的层间距得以扩大,其中丰富的孔道加速了离子的传输,较大的比表面积为电化学反应提供了更多的活性位点。当纳米纤维素/MXene质量比为1∶5时,该N_(1)M_(5)气凝胶电极的电化学性能最佳。N_(1)M_(5)气凝胶电极在0.5A/g时,比电容为208F/g,当电流密度增加至10A/g时,显示出85.1%的高容量保留率。在5A/g下充/放电10000次后,容量保持率高达97.3%,循环性能优异。

关键词：超级电容器 Ti_(3)C_(2)T_(x) MXene 纳米纤维素气凝胶电化学性能

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高负载柠檬醛抗菌复合膜的制备与性能

应用化学 2024年第9期41卷 1284-1296页

作者：高添贺颜丽娟陈明清东为富施冬健江南大学化学与材料工程学院合成与生物胶体教育部重点实验室无锡214122

使用抗菌包装材料是延缓水果腐烂变质的有效方法,从而可以最大限度地减少经济损失和健康危害。天然抗菌剂尤其是精油因其优异的抗菌性能,常被选为抗菌包装材料中的抗菌组分,但因其低水溶性、较差的稳定性和易挥发等因素导致所制得的材... 详细信息

使用抗菌包装材料是延缓水果腐烂变质的有效方法,从而可以最大限度地减少经济损失和健康危害。天然抗菌剂尤其是精油因其优异的抗菌性能,常被选为抗菌包装材料中的抗菌组分,但因其低水溶性、较差的稳定性和易挥发等因素导致所制得的材料机械性能较差且抗菌有效时间较短。因此,以壳聚糖(CS)与高相对分子质量羧甲基葡聚糖(HCMG)自组装形成的纳米颗粒为皮克林乳液(PE)的稳定剂,制备负载柠檬醛的皮克林乳液;再以CS、羧甲基葡聚糖(CMG)、聚乙烯醇(PVA)和PE为原料,通过溶剂流延法制备了复合膜。所制备的含负载柠檬醛的PE的抗菌复合膜(CS-CMG-PVA-PE1)的紫外-可见光透过率可达84%,拉伸强度达到32 MPa,断裂伸长率为130%,CO_(2)/O_(2)的透过率比为8。PE对柠檬醛起到了保护作用,不仅提高了柠檬醛在复合膜基材中的相容性,同时延长了包装材料的抗菌时间。更重要的是,复合膜共混液无细胞毒性,可以直接通过浸涂的方式在水果表面形成保护层,以提高水果的保质期,大大扩大了其易用性和使用范围。

关键词：皮克林乳液柠檬醛自组装纳米颗粒抗菌性

聚多巴胺包覆Zn-Ti水滑石的制备、抗紫外性能及其在日化防晒中的应用

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应用化学 2024年第9期41卷 1297-1306页

作者：张正汪洋李婷东为富江南大学化学与材料工程学院合成与生物胶体教育部重点实验室无锡214122

传统防晒剂,特别是二苯甲酮等有机紫外吸收剂,由于其具有很强的光活性和皮肤渗透性,可能会对人体造成一些损伤,甚至诱发癌症。因此,开发高效且安全的新型防晒剂具有重要实际意义。以无水醋酸锌(Zn(Ac)_(2))、四氯化钛(TiCl_(4))和盐酸... 详细信息

传统防晒剂,特别是二苯甲酮等有机紫外吸收剂,由于其具有很强的光活性和皮肤渗透性,可能会对人体造成一些损伤,甚至诱发癌症。因此,开发高效且安全的新型防晒剂具有重要实际意义。以无水醋酸锌(Zn(Ac)_(2))、四氯化钛(TiCl_(4))和盐酸多巴胺为原料,以乙醇/水溶液为溶剂,利用水热法制备了聚多巴胺(PDA)包覆的Zn-Ti水滑石(P@ZTL)复合粒子,并将其作为唯一防晒组分制备防晒霜样品。对P@ZTL的化学结构、组成、微观形貌、抗紫外性能、自由基清除性能及细胞毒性进行了研究,并对防晒霜样品的防晒性能进行了测试。结果表明,P@ZTL的结构为粒径1~5μm的PDA包覆ZTL复合粒子,比表面积为145.916 m^(2)/g;复合粒子具有典型的介孔结构,孔隙率为0.154 cm^(3)/g;复合粒子具备高效紫外吸收和活性氧自由基清除能力,且无细胞毒性;由P@ZTL制得的防晒霜具有优异的防晒性能,能够保护成纤维细胞在紫外光照射下保持形态并存活,并且添加了质量分数10%和15%P@ZTL的防晒霜样品的防晒指数(SPF)分别达到了47.3±2.3和75.1±3.1,完全可以满足日常防晒需求。因此,合成的P@ZTL防晒剂在化妆品领域具有很大的应用前景。

关键词： Zn-Ti水滑石聚多巴胺紫外屏蔽防晒霜活性氧清除