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过渡金属配合物抗肿瘤级联靶向策略

中国科学：化学 2024年第9期54卷 1471-1487页

作者：郑越刘文婷曹乾谭彩萍夏炜毛宗万中山大学化学学院生物无机与合成化学教育部重点实验室广州510006

以顺铂为代表的铂类药物在临床上的成功,使金属配合物的抗肿瘤特性逐渐进入大众视野,但靶向性缺失与多药耐药性制约了金属药物的发展.因此,如何获得高效低毒的新型抗肿瘤金属配合物是目前研究的关键.过渡金属结构易修饰,可以通过合理引... 详细信息

以顺铂为代表的铂类药物在临床上的成功,使金属配合物的抗肿瘤特性逐渐进入大众视野,但靶向性缺失与多药耐药性制约了金属药物的发展.因此,如何获得高效低毒的新型抗肿瘤金属配合物是目前研究的关键.过渡金属结构易修饰,可以通过合理引入不同功能的有机配体,改变金属配合物的亚细胞器分布及生物分子靶标,激活与经典铂药不同的抗肿瘤机制.本文综述了近年来通过级联靶向策略实现从亚细胞器富集到生物大分子靶向及干预的金属配合物,并对其抗肿瘤机制进行了归纳总结,希望通过本文可以对未来靶向金属药物的设计提供新的研究基础与启发.

关键词：过渡金属配合物亚细胞器靶向生物分子调控抗肿瘤治疗

一例整合了三联吡啶钌和卟啉锌的金属-有机框架材料用于光催化二氧化碳还原全反应

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物理化学学报 2024年第4期40卷 4-10页

作者：陈慧滢朱浩林廖培钦陈小明中山大学化学学院生物无机与合成化学教育部重点实验室广州510275

利用源源不断的太阳能,将CO_(2)和水转化为增值化学品,是缓解温室效应与能源危机的一种有前途的方法。由于催化体系中的不同功能性部分难以实现氧化与还原反应的耦合,使用水作为还原剂实现光催化CO_(2)还原是一项具有挑战性的工作。金... 详细信息

利用源源不断的太阳能,将CO_(2)和水转化为增值化学品,是缓解温室效应与能源危机的一种有前途的方法。由于催化体系中的不同功能性部分难以实现氧化与还原反应的耦合,使用水作为还原剂实现光催化CO_(2)还原是一项具有挑战性的工作。金属有机框架(metal-organic framework,MOF)由于其较大的比表面积、多样化的活性位点和结构可调性,是CO_(2)光催化还原全反应的良好备选材料。本文中,我们首先整合了具有光活性的锌(Ⅱ)卟啉基元与联吡啶钌(Ⅱ)基元,构建了一种MOF光催化剂,记作PCN-224(Zn)-Bpy(Ru)。为了进行比较,还合成了两种仅具有锌(Ⅱ)卟啉或联吡啶钌(Ⅱ)基元的同构MOF,分别记作PCN-224(Zn)-Bpy和PCN-224-Bpy(Ru)。由测试结果可知,PCN-224(Zn)-Bpy(Ru)在乙腈和水混合溶液中表现出对CO_(2)还原可观的光催化活性(CO产率为7.6μmol·g^(-1)·h^(-1)),无需额外添加助催化剂、光敏剂或牺牲剂。通过质谱仪观测到^(13)CO(m/z=29)、^(13)C^(18)O(m/z=31)、^(16)O^(18)O(m/z=34)和^(18)O_(2)(m/z=36)信号,表明CO_(2)和H_(2)O分别作为CO和O_(2)的碳源和氧源,这进一步证实了光催化CO_(2)还原与H_(2)O氧化的耦合。然而,在相同条件下对PCN-224-Bpy(Ru)与PCN-224(Zn)-Bpy的光催化性能进行测试,CO产率分别仅为1.5与0μmol·g^(-1)·h^(-1)。机理研究表明,PCN-224(Zn)-Bpy(Ru)的最低未占据分子轨道(LUMO)电位比CO_(2)/CO的氧化还原电位更负,而最高占据分子轨道(HOMO)电位比H_(2)O/O_(2)的氧化还原电位更正,在热力学上满足了光催化CO_(2)还原全反应的要求。相比之下,不含联吡啶钌(Ⅱ)基元的PCN-224(Zn)-Bpy的HOMO电位更负于H_(2)O/O_(2)的氧化还原电位,这表明联吡啶钌(Ⅱ)基元在热力学上是光催化CO_(2)还原全反应所必需的。此外,光致发光光谱中,荧光几乎被PCN-224(Zn)-Bpy(Ru)猝灭,且平均光致发光寿命比PCN-224(Zn)-Bpy和PCN-224-Bpy(Ru)更长,这表明PCN-224中光生载流子的复合率较低。与PCN-224(Zn)-Bpy和PCN-224-Bpy(Ru)相比,PCN-224的光电流更高,这一现象也支持了中后者光生载流子的复合率较低这一结论。总而言之,在光催化CO_(2)还原过程中,锌卟啉(Ⅱ)配体既作为光敏单元,又作为CO_(2)还原活性位点,而联吡啶钌(Ⅱ)基元与锌(Ⅱ)卟啉基元的结合可以优化光催化剂的能带结构,进而促进光催化CO_(2)还原与H_(2)O氧化的耦合,从而实现了高效光催化CO_(2)还原全反应。

关键词：金属有机框架锌(Ⅱ)卟啉衍生物联吡啶(Ⅱ)钌配合物光生电荷光催化CO_(2)还原

设计双功能电催化剂以提高电化学二氧化碳还原反应的电解池能量效率

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中国科学：化学 2024年第9期54卷 1516-1521页

作者：黄嘉润张梦迪廖培钦陈小明中山大学生物无机与合成化学教育部重点实验室中山大学化学学院广州510275 化学与精细化工广东省实验室汕头515021

电化学二氧化碳还原反应(eCO_(2)RR)因其在实现碳中和方面的巨大潜力而受到广泛关注,目前科研人员也致力于开发高效的eCO_(2)RR催化剂.然而,作为电解池关键组成部分的阳极反应却常常被忽视.电解池的能量效率和催化产物的价值在很大程度... 详细信息

电化学二氧化碳还原反应(eCO_(2)RR)因其在实现碳中和方面的巨大潜力而受到广泛关注,目前科研人员也致力于开发高效的eCO_(2)RR催化剂.然而,作为电解池关键组成部分的阳极反应却常常被忽视.电解池的能量效率和催化产物的价值在很大程度上取决于阴极和阳极的总槽电压.遗憾的是,大多数关于eCO_(2)RR和阳极反应双功能催化剂的研究报告显示,其电流密度普遍较低,远未达到商业应用的要求.近年来,在催化剂中整合氧化和还原位点的策略被证明是提高eCO_(2)RR电解池的总能量效率的可行方法.本文基于这种策略的部分代表性研究进行了阐述,并探讨了未来研究的潜在机遇.

关键词：电催化二氧化碳还原电催化剂碳中和双功能电催化剂能量效率

婴幼儿护肤品中违禁激素丙酸氯倍他索的荧光渐变型比色分析

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光谱学与光谱分析 2024年第6期44卷 1636-1639页

作者：许春华张惠煊孙毓唐楷臻徐银娟赵媛江南大学化学与材料工程学院合成与生物胶体教育部重点实验室江苏无锡214122

丙酸氯倍他索(CP)是一种糖皮质激素,可用于治疗湿疹、银屑病等皮肤病。婴幼儿长期频繁使用含CP的护肤品可能会导致严重的健康隐患。CP属化妆品禁添加组分,急需开发一种快速、简单护肤品中违禁激素CP的检测方法。通过橙色发光全无机钙钛... 详细信息

丙酸氯倍他索(CP)是一种糖皮质激素,可用于治疗湿疹、银屑病等皮肤病。婴幼儿长期频繁使用含CP的护肤品可能会导致严重的健康隐患。CP属化妆品禁添加组分,急需开发一种快速、简单护肤品中违禁激素CP的检测方法。通过橙色发光全无机钙钛矿量子点(CsPbBr 1.5 I 1.5 QDs)和CP之间发生的卤素交换反应,荧光信号发生蓝移,偏移波长与CP浓度之间呈良好的线性关系,实现婴幼儿护肤品中CP含量的快速检测,检出限为0.2 mmol·L^(-1),检测时间为10 min。开发了用于婴幼儿护肤品中CP检测的荧光比色卡,可快速、准确、简便地用于婴幼儿护肤品中CP含量的检测。

关键词：荧光光谱婴幼儿护肤品丙酸氯倍他索全无机钙钛矿量子点荧光比色分析

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铱(Ⅲ)光敏剂的设计与抗肿瘤研究进展

中国科学：化学 2024年第9期54卷 1522-1533页

作者：列乔珊巢晖生物无机与合成化学教育部重点实验室广东省高等学校功能分子工程基础研究卓越中心中山大学化学学院广州510275

光动力疗法(PDT)利用光激活光敏剂(PSs)产生治疗肿瘤的有毒物质,因其特定的时空选择性、无创性以及不易产生耐药性等优点,现已成为癌症治疗的新兴解决方案.近年来,铱(Ⅲ)配合物因其优异的光物理、光化学和光生物学特性而作为光敏剂引起... 详细信息

光动力疗法(PDT)利用光激活光敏剂(PSs)产生治疗肿瘤的有毒物质,因其特定的时空选择性、无创性以及不易产生耐药性等优点,现已成为癌症治疗的新兴解决方案.近年来,铱(Ⅲ)配合物因其优异的光物理、光化学和光生物学特性而作为光敏剂引起了广泛关注.本文对铱(Ⅲ)配合物在光动力治疗肿瘤方面的研究进展进行综述,主要介绍了应用于单/双光子光动力治疗以及基于纳米复合体系设计的铱(Ⅲ)光敏剂,为开发新型金属抗肿瘤药物提供参考.另外,本文还总结了近年来铱(Ⅲ)配合物在光动力免疫抗肿瘤方面的研究,为发展精准高效治疗肿瘤提供一种新的策略.最后,对铱(Ⅲ)光敏剂在抗癌应用上的前景进行了展望.

关键词：铱光敏剂抗肿瘤光动力治疗免疫原性细胞死亡纳米复合体系

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氮氧化物电转化合成氨基酸研究进展

中国科学：化学 2024年第9期54卷 1506-1515页

作者：廖培森刘先龙李光琴中山大学化学学院生物无机与合成化学教育部重点实验室莱恩功能材料研究所绿色化学与分子工程研究院广州510006

氨基酸是构成生命体的重要“基石”之一,在生物多肽、小分子药物等领域发挥着不可或缺的作用.随着可再生能源与交叉学科的迅猛发展,绿色电合成氨基酸极具发展潜力.特别地,如能将氮氧化物(NO_(x))通过电催化手段精准转化成高附加值氨基酸... 详细信息

氨基酸是构成生命体的重要“基石”之一,在生物多肽、小分子药物等领域发挥着不可或缺的作用.随着可再生能源与交叉学科的迅猛发展,绿色电合成氨基酸极具发展潜力.特别地,如能将氮氧化物(NO_(x))通过电催化手段精准转化成高附加值氨基酸,不仅可为处理工业废气废水提供新的思路,也可为合成常规方法难以合成的非天然氨基酸提供新的合成方法,但同时也是一个重大挑战.本文回顾了NO_(x)电转化合成氨基酸的历史进程,从NO_(x)结构差异、碳源反应位点活性、催化剂设计与合成、体系传质等多角度总结了该领域相关研究进展、反应机理、影响系统效率的因素,为利用可再生清洁能源将NO_(x)转化为氨基酸提供了独特视角.

关键词：氮氧化物氨基酸电催化活性氢有机氮电合成

Oligo(dT)亲和层析介质的载量比较和机制分析

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高校化学工程学报 2024年第2期38卷 243-252页

作者：谭远志张鹏程孙艳娜张其磊姚善泾林东强浙江大学生物质化工教育部重点实验室浙江大学化学工程与生物工程学院浙江杭州310058

针对Oligo(d T)亲和层析介质的吸附性能,以poly(A)为模型分子,考察了4种Oligo(d T)亲和层析介质的静态吸附平衡、吸附动力学和动态结合载量(DBC),探讨了载量影响相关机制。结果表明,4种介质的合适吸附条件均为0.6 mol·L-1Na Cl、p H=6~... 详细信息

针对Oligo(d T)亲和层析介质的吸附性能,以poly(A)为模型分子,考察了4种Oligo(d T)亲和层析介质的静态吸附平衡、吸附动力学和动态结合载量(DBC),探讨了载量影响相关机制。结果表明,4种介质的合适吸附条件均为0.6 mol·L-1Na Cl、p H=6~7;Monomix d T20静态吸附容量最大,且poly(A)能扩散至介质微球深层孔内,而Poros Oligo(d T)25、Praesto Jetted (d T)25和Nano Gel d T20等3种介质中poly(A)均主要为表层吸附、静态吸附容量稍低;对于DBC,Nano Gel d T20和Monomix d T20的10%穿透的DBC较高,而Poros Oligo (d T)25和Praesto Jetted (d T)25相对略低。经分析,影响载量的主要因素包含基质种类、微球孔径、配基密度、间隔臂和配基长度等。对于基质种类,聚苯乙烯基质可能孔道结构较为特别。对于微球孔径,应针对不同大小的m RNA分子定制不同孔径的微球,以平衡传质阻力与可及吸附表面积之间的矛盾,从而增大DBC。

关键词：亲和层析 m RNA 寡脱氧胸腺苷酸载量生物分离

阻抗渐变型丙烯酸复合涂层的可控构筑及其5G高频波段低反射高效电磁屏蔽研究

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高分子学报 2024年第1期55卷 58-66页

作者：柴哲元王子成江南大学化学与材料工程学院无锡214122 江南大学合成与生物胶体教育部重点实验室无锡214122

选用耐候性好、易加工、易成膜且保色性好的水性丙烯酸涂料作为基体,添加高效导电填料碳纳米管(CNT),通过添加不同比例的碳纳米管,以实现阻抗渐变型电磁屏蔽材料的有效构筑;当CNT质量含量达到1 wt%+5 wt%+25 wt%以及1 wt%+10 wt%+25 wt... 详细信息

选用耐候性好、易加工、易成膜且保色性好的水性丙烯酸涂料作为基体,添加高效导电填料碳纳米管(CNT),通过添加不同比例的碳纳米管,以实现阻抗渐变型电磁屏蔽材料的有效构筑;当CNT质量含量达到1 wt%+5 wt%+25 wt%以及1 wt%+10 wt%+25 wt%时制备的多层级复合涂层,在K波段(18~27 GHz)与Ka波段(27~40 GHz),即5G高频波段表现出优异的低反射高效电磁屏蔽性能,电磁屏蔽效能(EMI SE)均可达到20 dB以上,且呈现出低反射的特点,吸收系数最多可以达到0.92.

关键词：阻抗渐变型丙烯酸涂层 5G高频波段低反射高效电磁屏蔽

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分子基磁双稳态材料的研究进展

中国科学：化学 2024年第9期54卷 1413-1434页

作者：周颖倩姚婵莹倪兆平刘俊良伍思国童明良中山大学化学学院/广东省高等学校功能分子工程基础研究卓越中心/绿色化学与分子工程研究院/生物无机与合成化学教育部重点实验室广州510006

单分子磁体(single-molecule magnets,SMM)和自旋交叉(spin crossover,SCO)材料因其独特的磁学行为以及在器件应用上的巨大潜力,在分子基磁双稳态材料的研究领域中占据了举足轻重的地位.通过精准化学合成和外部刺激等手段,可以在分子层... 详细信息

单分子磁体(single-molecule magnets,SMM)和自旋交叉(spin crossover,SCO)材料因其独特的磁学行为以及在器件应用上的巨大潜力,在分子基磁双稳态材料的研究领域中占据了举足轻重的地位.通过精准化学合成和外部刺激等手段,可以在分子层面上对双稳态材料的磁能级进行精细调控.本文回顾了单分子磁体和自旋交叉材料的发展历程,并基于本课题组研究成果综述了其在设计合成、磁学行为和调制策略等方面的重要研究进展.最后,总结了该领域在分子尺度的精准结构设计、性能提升和多功能化等方面所面临的挑战,展望了分子基磁双稳态材料的未来发展方向.

关键词：双稳态分子磁性单分子磁体自旋交叉