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基于同步辐射X射线荧光光谱与机器学习的非靶标金属组学预测PVC纳米塑料对水稻毒性的浓度依赖性

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中国无机分析化学 2024年第8期14卷 1015-1021页

作者：魏超杰解宏鑫王伟李柏李玉锋中国农业大学工学院北京100083 中国科学院高能物理研究所中国科学院-香港大学金属组学与健康和环境联合实验室暨中国科学院纳米生物效应与安全性重点实验室暨北京金属组学平台暨全国金属组学创新研究中心北京100049

环境中的微/纳米塑料污染引起了人们极大关注。土壤中的微/纳米塑料不可避免对植物产生影响,因此预测微/纳米塑料的植物毒性可为土壤中微/纳米塑料治理提供抓手。以水稻为研究对象,发展了基于同步辐射X射线荧光(SRXRF)光谱与机器学习的... 详细信息

环境中的微/纳米塑料污染引起了人们极大关注。土壤中的微/纳米塑料不可避免对植物产生影响,因此预测微/纳米塑料的植物毒性可为土壤中微/纳米塑料治理提供抓手。以水稻为研究对象,发展了基于同步辐射X射线荧光(SRXRF)光谱与机器学习的非靶标金属组学方法,以预测聚氯乙烯纳米塑料(nPVC)对水稻的毒性。首先将水稻暴露于不同浓度(500 ng/g与500μg/g)nPVC中,培养35 d后,收集水稻叶;其次,利用SRXRF研究暴露nPVC后水稻叶中金属组的变化;然后,利用机器学习方法区分暴露不同浓度nPVC水稻样品。对SRXRF光谱进行主成分分析(PCA)非监督聚类,发现500μg/g组能够良好聚类,而500 ng/g组与对照组无明显差异,表明500 ng/g的nPVC暴露对植物的毒性远低于500μg/g nPVC。对SRXRF全光谱,利用线性模型k近邻算法(kNN)和非线性模型支持向量机(SVM)建立预测模型,区分不同组别的准确率可达94.12%。为了提升运算速度,减少模型计算量,使用竞争性自适应加权重采样算法(CARS)挑选特征光谱建立预测模型,区分不同组别的准确率为89.51%。相对全光谱模型,特征光谱预测模型虽然预测准确率下降了4.61%,但模型输入参数减少了99.38%,因此同样具有良好潜力。研究表明,基于SRXRF和机器学习的非靶标金属组学可准确预测不同浓度nPVC对水稻金属组的干扰程度,从而反映nPVC对水稻毒性的浓度依赖性。方法同样可用于预测其他微/纳米塑料毒性的浓度依赖性。

关键词：聚氯乙烯纳米塑料水稻同步辐射X射线荧光光谱机器学习非靶标金属组学

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精准设计的纳米机器药物及其抗肿瘤应用

中国科学：化学 2024年第5期54卷 734-752页

作者：王婧聂广军赵宇亮国家纳米科学中心中国科学院纳米生物效应与安全性重点实验室中国科学院纳米科学卓越创新中心北京100190 中国科学院大学材料与光电研究中心北京100049

纳米医药是当今生物和医学研究最具创新活力的领域之一,尤其是在恶性肿瘤等复杂难治疾病的治疗中展现出广阔的应用前景.随着纳米生物技术近年来的快速发展,能够在活体环境执行精密、复杂操作的纳米生物机器受到高度关注.本文总结了我们... 详细信息

纳米医药是当今生物和医学研究最具创新活力的领域之一,尤其是在恶性肿瘤等复杂难治疾病的治疗中展现出广阔的应用前景.随着纳米生物技术近年来的快速发展,能够在活体环境执行精密、复杂操作的纳米生物机器受到高度关注.本文总结了我们团队在抗肿瘤纳米机器药物方面的科研工作,从精准设计、体内操控和创新性治疗等方面,系统性介绍了基于核酸、多肽、膜结构等生物模块的纳米机器药物设计策略,讨论了不同类型纳米机器药物在肿瘤治疗中的优势,并结合当前肿瘤临床治疗的重点发展方向,讨论了纳米机器药物对治疗范式创新的潜在推动作用.

关键词：抗肿瘤纳米药物纳米机器智能纳米材料可控自组装肿瘤微环境免疫治疗

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单分子三维取向超分辨成像技术进展(特邀)

激光与光电子学进展 2024年第6期61卷 247-259页

作者：赵睿航卢晋国家纳米科学中心中国科学院纳米生物效应与安全性重点实验室北京100190

超分辨显微成像技术自诞生以来,凭借其优异的纳米级空间分辨率,已成为生命科学研究中精准揭示复杂生命现象的重要成像技术。其中,基于单分子定位的超分辨成像策略,使得定位、观察、研究单个探针分子独特的理、化、光学性能成为可能。偏... 详细信息

超分辨显微成像技术自诞生以来,凭借其优异的纳米级空间分辨率,已成为生命科学研究中精准揭示复杂生命现象的重要成像技术。其中,基于单分子定位的超分辨成像策略,使得定位、观察、研究单个探针分子独特的理、化、光学性能成为可能。偏振作为荧光信号的一个重要特性,近年来伴随着单分子三维取向成像技术的发展,逐步在单分子成像和超分辨领域中展示出诸多新颖且重要的应用特性。本文总结了单分子三维取向超分辨成像技术的最新进展,介绍并分析了两类主要的单分子三维取向荧光显微技术——基于荧光吸收与辐射偏振调制的单分子三维取向成像方法以及利用点扩散函数工程将单个荧光分子的三维取向信息编码到荧光图像上的成像策略。此外,还探讨了应用于活细胞或单颗粒的其他类型的超分辨取向成像技术。最后,针对单分子三维取向超分辨成像技术发展与应用前景面临的挑战,进行了总结与展望。

关键词：显微单分子荧光超分辨成像单分子空间取向单分子定位显微术

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生物体内微纳米塑料的定量分析方法

中国无机分析化学 2024年

作者：沈佳琦张智勇中国科学院高能物理研究所纳米生物效应与安全性重点实验室

微纳米塑料作为一种新型污染物，在环境中广泛存在，并可通过饮食、呼吸、皮肤接触以及医疗注射等途径进入人体，对生态环境和人类健康构成潜在的威胁。为研究其进入生物体后的转运、蓄积及清除过程，需要建立相应的高灵敏度、高准确度... 详细信息

微纳米塑料作为一种新型污染物，在环境中广泛存在，并可通过饮食、呼吸、皮肤接触以及医疗注射等途径进入人体，对生态环境和人类健康构成潜在的威胁。为研究其进入生物体后的转运、蓄积及清除过程，需要建立相应的高灵敏度、高准确度、高特异性的生物介质中微纳米塑料定量分析方法。然而，由于微纳米塑料组成元素与生物体相近，传统的分析方法在准确定量生物体内微纳米塑料方面遇到挑战。目前发展的方法可分为两类，一类是针对微纳米塑料化学成分进行分析，包括傅里叶变换红外光谱、拉曼光谱和热裂解气相色谱质谱技术；另一类针对微纳米塑料内部或表面标记的荧光基团、放射性同位素或掺杂的金属元素的分析方法，包括荧光分析、核探测技术及电感耦合等离子体质谱技术等。对这些定量分析方法的优缺点进行比了较，并针对存在的问题和局限，提出了可能的解决方案。

关键词：生物体微纳米塑料定量方法新型污染物

ZIF-62(Co)玻璃催化活化过一硫酸盐降解水中微污染物

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 118-125页

作者：李可欣王茀学张紫晨刘正星马宇辉王崇臣王鹏北京建筑大学环境与能源工程学院建筑结构与环境修复功能材料北京重点实验室北京100044 中国科学院高能物理研究所纳米生物效应与安全性重点实验室北京100049

近年来,在水处理领域中,利用高级氧化技术去除水中有机污染物引起了研究者的广泛关注.双氧水、过一硫酸盐(PMS)和过二硫酸盐(PDS)等氧化剂可以被含Fe,Mn,Cu和Co等过渡金属的催化剂活化,并通过产生的活性氧物质、高价金属或直接电子转移... 详细信息

近年来,在水处理领域中,利用高级氧化技术去除水中有机污染物引起了研究者的广泛关注.双氧水、过一硫酸盐(PMS)和过二硫酸盐(PDS)等氧化剂可以被含Fe,Mn,Cu和Co等过渡金属的催化剂活化,并通过产生的活性氧物质、高价金属或直接电子转移等途径实现污染物高效降解.其中,Co被认为是活化过硫酸盐最有效的物种之一.粉体ZIF-67和ZIF-9等Co基金属有机框架(Co-MOFs)在水体污染物去除方面得到了广泛关注,但面临稳定性差及回收困难等问题.经熔融-淬火工艺所制备的无定形MOF玻璃颗粒克服了粉体材料难以回收再利用的缺点,同时保持了其中催化位点的高活性.本文利用MOF玻璃作为非均相催化剂实现高级氧化降解水体微污染物,研究了其催化活化性能及反应机理.本文采用熔融-淬火方式将ZIF-62(Co)晶体转化成ZIF-62(Co)玻璃(ag-ZIF-62(Co)),并研究了ag-ZIF-62(Co)活化PMS降解磺胺甲恶唑(SMX)等微污染物的性能.粉末X射线衍射、傅里叶变换红外光谱、X射线光电子能谱(XPS)等表征结果表明,熔融-淬火过程使结构有序的ZIF-62(Co)晶体变成无定形的玻璃态ag-ZIF-62(Co),但并未破坏其中的有机配体和Co-N键.ag-ZIF-62(Co)可以在较宽的溶液pH范围(3.0-9.0)内高效催化活化PMS降解SMX等污染物.由于ag-ZIF-62(Co)玻璃活化PMS产生的SO_(4^(•-))自由基有可能被溶液中碳酸氢根消耗,所以溶液中的碳酸氢根浓度越高,SMX的降解效率越差.水中的氯离子会诱导产生HClO,从而提高ag-ZIF-62(Co)活化PMS降解SMX的效率.其他阴离子(如硝酸根、硫酸根与磷酸二氢根等)对ag-ZIF-62(Co)活化PMS降解SMX的效率无明显抑制或促进作用.利用自来水配制模拟含SMX废水,研究其中存在的多重阴离子和阳离子对ag-ZIF-62(Co)活化PMS降解SMX性能的影响.结果表明,ag-ZIF-62(Co)在30 min内对低浓度(1.0 mg/L)和高浓度(5.0 mg/L)SMX的降解效率均保持较高的水平.捕捉实验、电子自旋共振和自由基定量等实验证明了硫酸根自由基与单线态氧是降解SMX的主要活性物种.结合电喷雾质谱结果提出了SMX的降解路径,并评估了中间产物的毒性.利用XPS分析了ag-ZIF-62(Co)反应前后Co的价态变化,并结合其他实验结果阐明了硫酸根自由基与单线态氧的产生路径.为探究ag-ZIF-62(Co)在实际应用中的潜在价值,搭建了固定床反应器并填充ag-ZIF-62(Co).结果表明,ag-ZIF-62(Co)在反应器中能连续120 h活化PMS并高效降解SMX.此外,ag-ZIF-62(Co)还可以高效降解多种微污染物(如阿特拉津、双酚A、磷酸氯喹、氧氟沙星和罗丹明B等).ag-ZIF-62(Co)玻璃在水体系中活化PMS时,Co离子溶出低于GB 25467-20标准要求,有效地避免了Co离子带来的环境压力.综上所述,本文报道了ag-ZIF-62(Co)活化PMS降解水中SMX的性能,分析了不同因素对SMX降解效率的影响,并探究了活化PMS降解SMX的机理.通过搭建了固定床反应器,实现了对SMX的长时间高效降解,显示了ag-ZIF-62(Co)在AOPs中的应用潜力.本研究不仅为MOF玻璃在环境污染控制中的应用提供了新思路,也为后续MOF玻璃作为催化剂在环境催化领域的发展提供参考.

关键词： MOF玻璃磺胺甲恶唑降解高级氧化过程降解机理固定床反应器

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单分子三维取向超分辨成像技术进展

激光与光电子学进展 2024年

作者：赵睿航卢晋中国科学院纳米生物效应与安全性重点实验室国家纳米科学中心

自从超分辨显微成像技术诞生以来，凭借其优异的纳米级空间分辨率，已经成为生命科学研究中精准揭示复杂生命现象的重要成像技术。其中，基于单分子定位的超分辨成像策略，使得定位、观察、研究单个探针分子独特的理、化、光学性能成为... 详细信息

自从超分辨显微成像技术诞生以来，凭借其优异的纳米级空间分辨率，已经成为生命科学研究中精准揭示复杂生命现象的重要成像技术。其中，基于单分子定位的超分辨成像策略，使得定位、观察、研究单个探针分子独特的理、化、光学性能成为可能。偏振作为荧光信号的一个重要特性，近年来伴随着单分子三维取向成像技术的发展，逐步在单分子成像和超分辨领域中展示出诸多新颖且重要的应用。本文总结了单分子三维取向超分辨成像技术的最新进展，介绍并分析了两类主要的单分子三维取向荧光显微技术。首先介绍了基于荧光吸收与辐射偏振调制的单分子三维取向成像方法，其次讨论了利用点扩散函数工程将单个荧光分子的三维取向信息编码到荧光图像上的成像策略。此外，还探讨了应用于活细胞或单颗粒的其他类型的超分辨取向成像技术。文章最后针对单分子三维取向超分辨成像技术发展与应用前景中面临的挑战，进行了总结与展望。

关键词：显微单分子荧光超分辨成像单分子空间取向单分子定位显微术

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单分子三维取向超分辨成像技术进展（特邀）

激光与光电子学进展 2024年第6期 257-269页

作者：赵睿航卢晋国家纳米科学中心中国科学院纳米生物效应与安全性重点实验室

超分辨显微成像技术自诞生以来，凭借其优异的纳米级空间分辨率，已成为生命科学研究中精准揭示复杂生命现象的重要成像技术。其中，基于单分子定位的超分辨成像策略，使得定位、观察、研究单个探针分子独特的理、化、光学性能成为可能... 详细信息

超分辨显微成像技术自诞生以来，凭借其优异的纳米级空间分辨率，已成为生命科学研究中精准揭示复杂生命现象的重要成像技术。其中，基于单分子定位的超分辨成像策略，使得定位、观察、研究单个探针分子独特的理、化、光学性能成为可能。偏振作为荧光信号的一个重要特性，近年来伴随着单分子三维取向成像技术的发展，逐步在单分子成像和超分辨领域中展示出诸多新颖且重要的应用特性。本文总结了单分子三维取向超分辨成像技术的最新进展，介绍并分析了两类主要的单分子三维取向荧光显微技术——基于荧光吸收与辐射偏振调制的单分子三维取向成像方法以及利用点扩散函数工程将单个荧光分子的三维取向信息编码到荧光图像上的成像策略。此外，还探讨了应用于活细胞或单颗粒的其他类型的超分辨取向成像技术。最后，针对单分子三维取向超分辨成像技术发展与应用前景面临的挑战，进行了总结与展望。

关键词：显微单分子荧光超分辨成像单分子空间取向单分子定位显微术

基于同步辐射X射线荧光光谱与一维卷积神经网络的癌症筛查方法

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中国无机分析化学 2024年第1期14卷 104-111页

作者：魏超杰李超解宏鑫王欣李玉锋李玉文刘杨王伟中国农业大学工学院暨全国金属组学创新研究中心北京100083 安徽医科大学第二附属医院暨全国金属组学创新研究中心合肥230032 中国科学院高能物理研究所中国科学院-香港大学金属组学与健康和环境联合实验室中国科学院纳米生物效应与安全性重点实验室暨全国金属组学创新研究中心北京100049 安徽医科大学基础医学院暨全国金属组学创新研究中心合肥230032

癌症是全球范围内引起高发病率与高死亡率的疾病之一。现有癌症检测方法耗时、昂贵、专业人员依赖性强,开发一种无损、快速筛查方法非常重要。在前期工作基础上,发展了基于同步辐射X射线荧光光谱技术(SRXRF)与深度学习技术结合的一种非... 详细信息

癌症是全球范围内引起高发病率与高死亡率的疾病之一。现有癌症检测方法耗时、昂贵、专业人员依赖性强,开发一种无损、快速筛查方法非常重要。在前期工作基础上,发展了基于同步辐射X射线荧光光谱技术(SRXRF)与深度学习技术结合的一种非靶标金属组学方法筛查癌症患者。首先,分析控制组与癌症组共269份血清样本的SRXRF谱线,得到Ca、Mn、Zn、Ge、Br在两类人群中具有代表性差异,可以作为癌症筛查的标志物;其次,对于平均光谱进行归一化(Normalization)、迭代自适应加权惩罚最小二乘法(airPLS)、Savitzky-Golay平滑(SG)、标准正态变换(SNV)的预处理,并建立偏最小二乘判别分析(PLSDA)、K近邻法(KNN)、软独立建模分类法(SIMCA)的化学计量学模型,三种模型对癌症筛查的最优准确率分别为89.89%、93.26%、90.95%;最后,基于像素级光谱,搭建三种一维卷积神经网络(1DCNN)模型,三种模型准确率分别为93.56%、95.24%、93.27%,相对于化学计量学模型均有所提高,增加卷积层的数量有助于数据特征提取,模型准确率提高了1.68%。将三种模型卷积层提取获得的特征进行t-分布随机邻域嵌入算法(tSNE)降维可视化,得到1DCNN提取的特征具有显著可分性,SRXRF结合1DCNN模型开发的非靶标金属组学方法在实现癌症的快速筛查方面具有潜力。

关键词：癌症筛查血清 X射线荧光光谱一维卷积神经网络非靶标金属组学

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生物体内微/纳米塑料的定量分析方法

中国无机分析化学 2024年第8期14卷 1177-1187页

作者：沈佳琦张智勇中国科学院高能物理研究所纳米生物效应与安全性重点实验室北京100049

微纳米塑料作为一种新型污染物,在环境中广泛存在,并可通过饮食、呼吸、皮肤接触以及医疗注射等途径进入人体,对生态环境和人类健康构成潜在的威胁。为研究其进入生物体后的转运、蓄积及清除过程,需要建立相应的高灵敏度、高准确度、高... 详细信息

微纳米塑料作为一种新型污染物,在环境中广泛存在,并可通过饮食、呼吸、皮肤接触以及医疗注射等途径进入人体,对生态环境和人类健康构成潜在的威胁。为研究其进入生物体后的转运、蓄积及清除过程,需要建立相应的高灵敏度、高准确度、高特异性的生物介质中微纳米塑料定量分析方法。然而,由于微纳米塑料组成元素与生物体相近,传统的分析方法在准确定量生物体内微纳米塑料方面遇到挑战。目前发展的方法可分为两类,一类是针对微纳米塑料化学成分进行分析,包括傅里叶变换红外光谱、拉曼光谱和热裂解气相色谱质谱技术;另一类针对微纳米塑料内部或表面标记的荧光基团、放射性同位素或掺杂的金属元素的分析方法,包括荧光分析、核探测技术及电感耦合等离子体质谱技术等。对这些定量分析方法的优缺点进行比了较,并针对存在的问题和局限,提出了可能的解决方案。

关键词：生物体微纳米塑料定量方法新型污染物