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低阶煤半焦利用热重在O_2/CO_2、O_2/N_2和O_2/Ar气氛下燃烧特性研究（英文）

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燃料化学学报 2016年第9期44卷 1066-1073页

作者：沈国栋王志奇武景丽何涛李建青杨静吴晋沪中国科学院青岛生物能源与过程研究所生物燃料重点实验室山东青岛266101 中国科学院大学北京100049

利用热重研究了两种中国西北典型低阶煤半焦的燃烧特性。探究了不同气氛(O_2/CO_2、O_2/N_2和O_2/Ar)和不同氧气浓度对其燃烧特性的影响。实验结果表明,无论是反应气氛还是氧气浓度都会对低阶煤半焦的燃烧产生影响。相比于N_2和Ar,CO_2... 详细信息

利用热重研究了两种中国西北典型低阶煤半焦的燃烧特性。探究了不同气氛(O_2/CO_2、O_2/N_2和O_2/Ar)和不同氧气浓度对其燃烧特性的影响。实验结果表明,无论是反应气氛还是氧气浓度都会对低阶煤半焦的燃烧产生影响。相比于N_2和Ar,CO_2明显有利于燃烧反应进行:当反应气氛由O_2/CO_2变为O_2/Ar时,两种不同低阶煤半焦的燃尽温度分别升高了63.7和68.8℃;而当反应气氛由O_2/CO_2变为O_2/N_2时,两种不同低阶煤半焦的燃尽温度分别升高了135.9和129.6℃。在研究范围内,氧气浓度的提高也能明显提高半焦的燃烧性能。与此同时,半焦燃烧特性的动力学分析表明,随着氧气浓度提高,两种半焦燃烧反应的表观活化能E和指前因子A均呈增大趋势。通过对E和A两者关系的分析结果表明,半焦富氧燃烧的活化能和指前因子存在动力学补偿效应。

关键词：低阶煤半焦燃烧特性热重分析法 O2/N2 O2/CO2 和O2/Ar气氛不同氧气浓度动力学分析

半纤维素改性HZSM-5分子筛上丁烯齐聚反应研究

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燃料化学学报 2017年第9期45卷 1088-1094页

作者：李超王辉朱珊珊刘广波吴晋沪中国科学院青岛生物能源与过程研究所生物燃料重点实验室山东青岛266101 中国科学院大学北京100049

以半纤维素为添加剂对HZSM-5分子筛进行改性,采用XRD、SEM、N2物理吸附-脱附、NH_3-TPD及Py-FTIR手段对其形貌、织构、酸性进行研究。并以丁烯齐聚为探针反应,考察半纤维素改性HZSM-5分子筛对低碳烯烃齐聚的催化能力。结果表明,当半纤... 详细信息

以半纤维素为添加剂对HZSM-5分子筛进行改性,采用XRD、SEM、N2物理吸附-脱附、NH_3-TPD及Py-FTIR手段对其形貌、织构、酸性进行研究。并以丁烯齐聚为探针反应,考察半纤维素改性HZSM-5分子筛对低碳烯烃齐聚的催化能力。结果表明,当半纤维素质量分数为1.6%时,改性分子筛的比表面积、介孔体积最大,酸性最强,催化丁烯齐聚反应表现出了明显的优势,反应140 h转化率仍维持在80%左右,且三聚、四聚产物最多,柴油组分选择性最高。

关键词：半纤维素改性 HZSM-5 丁烯齐聚

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PVC化学链燃烧过程中二噁英生成研究

燃料化学学报 2015年第7期43卷 884-889页

作者：毕文卓赵瑞东陈天举武景丽吴晋沪中国科学院青岛生物能源与过程研究所中国科学院生物燃料重点实验室山东青岛266101 中国科学院大学北京100049

制备了负载硅溶胶的Ca SO4载氧体,并对其与CH4、CO和H2的反应特性进行了研究表征。采用管式炉实验系统,对PVC在基于Ca SO4载氧体的化学链燃烧和空气燃烧两种方式下,二噁英的生成特性进行了实验研究。结果表明,负载了硅溶胶的Ca SO4载氧... 详细信息

制备了负载硅溶胶的Ca SO4载氧体,并对其与CH4、CO和H2的反应特性进行了研究表征。采用管式炉实验系统,对PVC在基于Ca SO4载氧体的化学链燃烧和空气燃烧两种方式下,二噁英的生成特性进行了实验研究。结果表明,负载了硅溶胶的Ca SO4载氧体与CH4、CO和H2反应均接近完全转化,其中,与CH4和H2的反应时间显著短于CO。采用化学链燃烧方式可有效抑制PVC燃烧过程二噁英的生成,其生成量和毒性当量分别由空气燃烧中的34 172.5 pg/g及732.8 pg(ITEQ)/g降到化学链燃烧的2 270.9 pg/g及290.2 pg(I-TEQ)/g,这主要是因为化学链燃烧过程中燃料与O2不直接接触,显著减少了大分子碳结构的氧化断裂以及HCl向Cl2的转化,从而抑制了二噁英的低温从头合成反应和前驱物生成反应。

关键词：化学链燃烧二噁英 PVC 载氧体 CaSO4

基于第一性原理方法研究ReO_x在ReO_x-Rh/ZrO_2和ReO_x-Ir/ZrO_2催化的甘油氢解反应中的作用机制(英文)

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催化学报 2013年第9期34卷 1656-1666页

作者：关静陈秀芳彭功名王喜成曹泉兰峥岗牟新东中国科学院青岛生物能源与过程研究所中国科学院生物基材料重点实验室山东青岛266101 中国科学院青岛生物能源与过程研究所青岛市太阳能与储能技术重点实验室山东青岛266101

采用密度泛函理论研究了ZrO2负载的Ru基、Rh基以及Re改性的Rh基、Ir基催化剂上甘油氢解生成1,2-丙二醇和1,3-丙二醇的热力学过程, 重点考察了ReOx调变催化剂活性和选择性的作用机制. 结果表明, Ru/ZrO2和Rh/ZrO2催化剂上甘油分解经由脱... 详细信息

采用密度泛函理论研究了ZrO2负载的Ru基、Rh基以及Re改性的Rh基、Ir基催化剂上甘油氢解生成1,2-丙二醇和1,3-丙二醇的热力学过程, 重点考察了ReOx调变催化剂活性和选择性的作用机制. 结果表明, Ru/ZrO2和Rh/ZrO2催化剂上甘油分解经由脱水-加氢反应途径, 1,2-丙二醇的生成是热力学有利过程, 其中Ru基催化剂活性更高. 在Re修饰的Rh基和Ir基催化剂上, 反应遵循直接氢解机理, 其中金属表面解离的氢原子进攻ReOx团簇上与醇盐紧邻的C-O键是催化甘油转化为丙二醇最核心的步骤. Re-Ox-Rh/ZrO2催化剂上1,2-丙二醇为主要产物, 并伴随1,3-丙二醇的生成, ReOx的修饰则显著提高了Ir/ZrO2催化剂上1,3-丙二醇选择性. 与单金属催化剂上发生的间接氢解机理相比, 修饰催化剂上1,3-丙二醇选择性的提高可主要归因于Rh(Ir)-Re协同催化的直接氢解反应过程, 其中羟基化铼官能团有利于末端醇盐中间体的生成. ReOx-Ir/ZrO2催化剂上较大的Ir-Re团簇使得末端金属醇盐的立体优选性比次级醇盐更为突出, 从而具有最高的1,3-丙二醇选择性.

关键词：密度泛函理论甘油氢解丙二醇铼修饰金属催化剂热力学

煤矸石与半焦富氧混烧特性及污染物排放特性研究

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燃料化学学报 2022年第2期50卷 152-159页

作者：戴若薇赵瑞东王志奇秦建光陈天举吴晋沪中国科学院青岛生物能源与过程研究所中国科学院生物燃料重点实验室山东青岛266101 中国科学院大学北京100049

利用热重分析仪和管式炉实验,研究了煤矸石与半焦的富氧混烧特性,考察了半焦混烧比例、O_(2)含量和反应温度对燃烧特性和污染物排放特性的影响。结果表明,混烧半焦和提高O_(2)含量均可显著改善混合燃料的燃烧性能,当半焦混烧比例为75%时... 详细信息

利用热重分析仪和管式炉实验,研究了煤矸石与半焦的富氧混烧特性,考察了半焦混烧比例、O_(2)含量和反应温度对燃烧特性和污染物排放特性的影响。结果表明,混烧半焦和提高O_(2)含量均可显著改善混合燃料的燃烧性能,当半焦混烧比例为75%时,着火和燃尽指数最高。随半焦混烧比例增大,CO和SO_(2)转化率均逐渐降低。提高反应温度,CO转化率降低,SO_(2)转化率增大,NO转化率呈现先升高然后降低或缓慢增加趋势。反应温度为900℃时,混烧半焦可降低燃烧过程的NO排放量。其余反应温度下,混烧半焦会增大NO转化率。随O_(2)含量升高,混合燃料富氧燃烧过程的CO转化率降低,NO转化率升高,SO_(2)峰值释放量和转化率呈先降低后升高的趋势。当O_(2)体积分数为20%时,SO_(2)转化率最低。

关键词：煤矸石半焦富氧燃烧燃烧特性污染物排放特性

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细胞色素P450酶催化的烷烃选择性羟化

化学学报 2020年第6期78卷 490-503页

作者：王曦翎陈杰马娜娜丛志奇中国科学院青岛生物能源与过程研究所中国科学院生物燃料重点实验室山东省合成生物学重点实验室青岛266101 中国科学院大学北京100049

碳氢键选择氧化是合成化学领域的重要课题,其中烷烃选择性羟化反应更是面临着化学选择性、区域选择性和立体选择性等多重挑战.细胞色素P450酶广泛分布于动植物和微生物体内,是公认的多功能生物氧化催化剂.P450酶对惰性C—H键的选择性氧... 详细信息

碳氢键选择氧化是合成化学领域的重要课题,其中烷烃选择性羟化反应更是面临着化学选择性、区域选择性和立体选择性等多重挑战.细胞色素P450酶广泛分布于动植物和微生物体内,是公认的多功能生物氧化催化剂.P450酶对惰性C—H键的选择性氧化具有独特优势,在催化烷烃选择性羟化反应方面拥有巨大潜力.本综述简述了P450单加氧酶及其催化烷烃选择性羟化的反应机理,梳理了来自CYP153家族、CYP52家族和其他家族的天然P450酶催化各类烷烃底物的氧化反应和选择性,讨论了理性设计和定向进化策略在开发烷烃羟化P450突变酶过程中的经典案例,介绍了底物工程、诱饵分子、双功能小分子协同催化等几种化学活化P450酶的策略及其在烷烃羟化上的应用,探讨了P450酶在烷烃选择性羟化方面所面临的挑战和解决途径,并展望了其应用前景.

关键词：烷烃酶催化羟基化细胞色素P450酶 C—H活化生物催化氧化还原酶定向进化

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纳米纤维素的制备及产业化

化学进展 2018年第4期30卷 448-462页

作者：杜海顺刘超张苗苗孔庆山李滨咸漠中国科学院青岛生物能源与过程研究所中国科学院生物基材料重点实验室青岛266101

纳米纤维素因其独特的结构及优越的性能引起了学术和企业界的广泛关注与重视,日渐成为新材料和纤维素科学领域的研究热点。以木质纤维资源为原料,可分离出两种主要类型的纳米纤维素:纤维素纳米晶体(CNC)和纤维素纳米纤丝(CNF)。本文详... 详细信息

纳米纤维素因其独特的结构及优越的性能引起了学术和企业界的广泛关注与重视,日渐成为新材料和纤维素科学领域的研究热点。以木质纤维资源为原料,可分离出两种主要类型的纳米纤维素:纤维素纳米晶体(CNC)和纤维素纳米纤丝(CNF)。本文详细综述了CNC和CNF的制备方法,着重介绍了近几年新兴的制备方法,包括可回收的有机酸水解法综合制备CNC和CNF,美国高附加值制浆(AVAP)法制备木质素包覆的CNC和CNF,低共熔溶剂预处理结合机械剪切高效制备CNC和CNF,以及微极性环境下可调控机械剥离制备亲疏水性CNF等。同时,讨论了各种制备方法的优缺点,并介绍了国内外纳米纤维素的产业化研究进展。最后,我们提出纳米纤维素的制备方法未来将朝着绿色、高效和可持续的方向发展。

关键词：纤维素纳米纤维素纤维素纳米晶体纤维素纳米纤丝制备产业化状况

细胞色素P450酶在生物合成及有机合成中的催化功能及其应用

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有机化学 2018年第9期38卷 2307-2323页

作者：蒋媛媛李盛英中国科学院青岛生物能源与过程研究所山东省合成生物学省级重点实验室中国科学院生物燃料重点实验室青岛266101 中国科学院大学北京100049

细胞色素P450酶分布广泛,主要参与生物体外源物质代谢与天然产物生物合成,能以结构多样的有机化合物作为底物催化多种类型的化学反应.P450酶可在温和条件下实现底物分子中C—H键的选择性氧化,因而在精细化学品、化学中间体及药物分子的... 详细信息

细胞色素P450酶分布广泛,主要参与生物体外源物质代谢与天然产物生物合成,能以结构多样的有机化合物作为底物催化多种类型的化学反应.P450酶可在温和条件下实现底物分子中C—H键的选择性氧化,因而在精细化学品、化学中间体及药物分子的生产上具有很高的实用价值及多年的应用历史.随着蛋白质工程、氧化还原伴侣工程、底物工程、代谢工程与合成生物学的发展,目前已可初步实现根据反应需求来理性设计或定向进化改造P450酶催化系统来高效催化多种有机反应,拓宽了P450酶在生物合成与有机合成反应中的应用范围.总结了近年来由细胞色素P450酶参与催化的主要反应类型,归纳了拓宽P450酶催化反应类型、提高催化活性和选择性的一些重要策略,并对未来P450酶在生物合成及有机合成反应中的应用发展前景和挑战进行了展望.

关键词：细胞色素P450酶生物合成有机合成蛋白质工程底物工程代谢工程合成生物学氧化还原伴侣

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不同亚临界溶剂从微拟球藻湿藻泥中提取油脂

过程工程学报 2011年第3期11卷 380-385页

作者：陈闽陈晓琳刘天中张维王俊峰陈林陈昱彭小伟高莉丽中国科学院青岛生物能源与过程研究所生物燃料重点实验室山东青岛266101

以微拟球藻(Nannochlorsis sp.)湿藻泥为原料,研究了亚临界乙醇、亚临界乙醇-正己烷共溶剂及硫酸辅助亚临界乙醇-正己烷共溶剂3种萃取体系对微藻油脂提取的影响.结果表明,亚临界乙醇-正己烷比亚临界乙醇对湿藻细胞有更高的油脂萃取率和... 详细信息

以微拟球藻(Nannochlorsis sp.)湿藻泥为原料,研究了亚临界乙醇、亚临界乙醇-正己烷共溶剂及硫酸辅助亚临界乙醇-正己烷共溶剂3种萃取体系对微藻油脂提取的影响.结果表明,亚临界乙醇-正己烷比亚临界乙醇对湿藻细胞有更高的油脂萃取率和低的溶剂用量,加入少量硫酸可进一步提高油脂的提取率、降低溶剂用量.微拟球藻湿藻泥(含水约70%)优化提取条件为,正己烷/乙醇体积比3:1,液固比(溶剂/藻细胞干重)7mL/g,加入藻细胞干重6%的硫酸,1.5MPa下90℃萃取30min,在此条件下油脂提取率可达90%以上.3种萃取体系获得的微藻油脂均以甘油三酯为主,甘油三酯的脂肪酸主要为C16:0,C18:1和C16:1,其中硫酸辅助亚临界共溶剂萃取的微藻油脂中甘油三酯含量最高,约占总脂的86%以上.

关键词：微拟球藻湿藻泥油脂亚临界萃取形貌组成