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窄带隙β-CuFeO_(2)铁电光催化剂性质及表面析氧反应特性

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应用化学 2024年第7期41卷 1010-1023页

作者：吕东昊徐兰兰刘孝娟中国科学院长春应用化学研究所稀土资源利用国家重点实验室长春130022 中国科学技术大学合肥230026

铜铁矿(delafossite)型CuFeO_(2)具有窄带隙、良好稳定性被广泛用于光催化领域的研究,而其中心对称的层状结构使得光生载流子容易复合,限制了其光催化效果。β-CuFeO_(2)是一种具有相稳定,窄带隙,强极化的本征铁电半导体,利用其内禀的... 详细信息

铜铁矿(delafossite)型CuFeO_(2)具有窄带隙、良好稳定性被广泛用于光催化领域的研究,而其中心对称的层状结构使得光生载流子容易复合,限制了其光催化效果。β-CuFeO_(2)是一种具有相稳定,窄带隙,强极化的本征铁电半导体,利用其内禀的铁电极化性质,构建光生电子空穴生成位点交替排列的[011]表面,在铁电内建电场作用下促进电荷分离,从而提升光催化性能。基于第一性原理计算,本文首先确定β-CuFeO_(2)具有热力学稳定性,磁基态为C型反铁磁,且带隙为1.37 eV的直接带隙半导体,理论铁电极化为83.466μC/cm^(2),是良好的光催化剂载体。进一步地,以表面析氧反应(OER)为模型,通过构建非极化表面[100]、[010]和极化表面[001]、[011]研究铁电极化对OER的影响。结果表明,β-CuFeO_(2)的表面价带顶氧化还原电势大部分大于水氧化电势(1.23 eV),且极化表面更易形成。此外,在极化方向上,完全暴露Cu-O原子,Cu,Fe原子层交替排列的[011]表面最易吸附水分子且具有最优OER催化活性。对[011]表面OER决速步骤进行电子结构分析,发现在*O中间体上具有2个电子口袋,反应生成*OOH后消耗一个电子口袋,即空轨道上得到电子。这是[011]极化方向表面OER决速步骤的内在机理。本工作构建了β-CuFeO_(2)铁电半导体并通过理论模拟计算了其基本性质,构建了不同方向表面研究铁电极化对光催化OER活性的影响,将为铁电光催化剂设计提供理论依据。

关键词： β-CuFeO_(2) 第一性原理计算密度泛函理论光催化析氧反应铁电极化

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离子吸附型稀土矿床的诱导成矿学研究

大地构造与成矿学 2024年第2期48卷 293-301页

作者：李宁波王焰朱建喜杨武斌中国科学院广州地球化学研究所矿物学与成矿学重点实验室/广东省矿物物理与材料研究开发重点实验室广东广州510640 中国科学院深地科学卓越创新中心广东广州510640 中国科学院大学北京100049

诱导成矿学的核心理念是针对低品位矿石、尾矿和具有成矿潜力岩石中的关键金属资源,通过人工干预手段诱导目标金属元素活化和富集,在有限的时间尺度内形成具有经济价值的可利用资源。离子吸附型稀土矿床是全球稀土资源的主要来源之一,... 详细信息

诱导成矿学的核心理念是针对低品位矿石、尾矿和具有成矿潜力岩石中的关键金属资源,通过人工干预手段诱导目标金属元素活化和富集,在有限的时间尺度内形成具有经济价值的可利用资源。离子吸附型稀土矿床是全球稀土资源的主要来源之一,近年来为全球提供了80%以上的中、重稀土资源供给。该类矿床的形成主要受控于内生稀土初始富集和表生风化淋积成矿两个过程,而后者对于成矿极为关键。由于我国华南地区具有适宜形成离子吸附型稀土矿床的气候条件、大量出露的花岗质岩石及风化壳,因此对该地区开展人工诱导成矿技术研发将具有重要应用前景。通过分析离子吸附型稀土矿床形成的控制因素,预计可选择具有成矿潜力的花岗岩、含稀土风化壳和低品位矿床作为主要诱导成矿对象。通过调控地形地貌、生态、水文和风化壳物理化学条件等加速风化进程,促进稀土元素释放,引导稀土元素定向迁移,并在指定位置进行沉淀成矿,形成具有经济价值的富集稀土的矿体。特别是在该过程中可控制轻重稀土元素的分异,促使其形成富集重稀土的矿体,为解决全球重稀土资源紧缺和保障重稀土资源持续供给提供有效实施方案。因此,对离子吸附型矿床开展诱导成矿学研究具有重要的理论意义和应用价值,可作为诱导成矿学的重点研究方向之一。

关键词：诱导成矿学离子吸附型稀土矿床风化过程稀土元素迁移沉淀

页岩气开采中典型重金属及无机物对周边环境的潜在影响

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天然气地球科学 2024年第4期35卷 718-728页

作者：宋之怡曾祥英张彪杨胜军宋谦肖时宇梁医于志强中国科学院广州地球化学研究所有机地球化学国家重点实验室广东广州510640 中国科学院深地科学卓越创新中心广东广州510640 中国科学院大学北京100049

页岩气开采在满足能源需求的同时也可能带来潜在环境风险。页岩气开采产生的岩屑和返排液携带了地层物质、添加剂及其可能的转化产物,其组成成分复杂,浓度差异显著,意外泄漏、不合理处理处置或者不达标排放容易对周边环境造成污染。研... 详细信息

页岩气开采在满足能源需求的同时也可能带来潜在环境风险。页岩气开采产生的岩屑和返排液携带了地层物质、添加剂及其可能的转化产物,其组成成分复杂,浓度差异显著,意外泄漏、不合理处理处置或者不达标排放容易对周边环境造成污染。研究选择典型的毒害重金属以及返排液中重要的无机离子为研究目标,评述岩屑和返排液中目标污染物的浓度水平和赋存特征,剖析它们进入周边环境的主要途径及潜在环境影响。同时,针对中国国内页岩气开采现状,就污染控制提出建议和研究展望,希望为中国页岩气开采中污染物防控和风险管理提供可借鉴的经验和教训。

关键词：页岩气环境影响重金属无机物

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低烟低热薄壁阻燃聚碳酸酯材料的制备与性能

复合材料学报 2024年

作者：江惠刘杰张璐李三喜唐涛王松中国科学院长春应用化学研究所高分子物理与化学国家重点实验室沈阳工业大学环境与化学工程学院

兼具低烟低热和薄壁阻燃的无卤无氟聚碳酸酯（PC）的制备是该领域面临的一个挑战。以八甲基环四硅氧烷和硼酸为原料，通过缩聚反应制备了一种聚硼硅氧烷（PBS）阻燃剂，将其与硼酚醛树脂（LPR）复配制备了PBS-LPR/PC复合材料。结果表明... 详细信息

兼具低烟低热和薄壁阻燃的无卤无氟聚碳酸酯（PC）的制备是该领域面临的一个挑战。以八甲基环四硅氧烷和硼酸为原料，通过缩聚反应制备了一种聚硼硅氧烷（PBS）阻燃剂，将其与硼酚醛树脂（LPR）复配制备了PBS-LPR/PC复合材料。结果表明，在PBS和LPR总添加量为10 wt%，质量比3：1时，在PC中表现出最佳的协同阻燃效果，1.6 mm厚的PC样品能够通过UL-94垂直燃烧测试的V-0级别。与PC相比，该样品的峰值放热率（pHRR）、峰值产烟率（pSPR）、总热释放（THR）和总烟生成（TSP）分别降低了76%、64%、49%和65%。阻燃机制研究表明PBS和PC的交联成炭以及LPR的原位成炭是阻燃性能提高的主要原因。7.5%PBS-2.5%LPR/PC的缺口冲击强度是PC的2.3倍，材料表现出高韧的特性。

关键词：聚碳酸酯聚硼硅氧烷酚醛树脂薄壁阻燃低烟低热

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基于高光谱数据的地表水化学需氧量反演

光谱学与光谱分析 2024年第4期44卷 997-1004页

作者：王雪映刘适搏朱继伟马婷婷中国科学院长春光学精密机械与物理研究所吉林长春130033 中国科学院大学北京100049 长春长光格瑞光电技术有限公司吉林长春130102 吉林省水文水资源局吉林长春130022

化学需氧量(COD)是地表水质量评价的重要指标。传统的COD检测方法存在需使用有毒试剂、易造成二次污染等缺点,高光谱法可避免上述缺点,在COD检测方面有着广阔的应用前景。为了探索在室内利用高光谱技术反演地表水COD浓度的可行性方法,... 详细信息

化学需氧量(COD)是地表水质量评价的重要指标。传统的COD检测方法存在需使用有毒试剂、易造成二次污染等缺点,高光谱法可避免上述缺点,在COD检测方面有着广阔的应用前景。为了探索在室内利用高光谱技术反演地表水COD浓度的可行性方法,以吉林省内流域的129个地表水样本为研究对象,将样本集以3∶1划分为训练集和测试集,使用高光谱成像系统收集样本的DN值并计算相应的水体光谱反射率,采用导数法进行数据预处理,通过Pearson相关性分析判断光谱数据与COD浓度实测值间的相关程度并提取特征谱数据。利用全谱数据和特征谱数据分别建立基于粒子群算法优化的最小二乘支持向量机(PSO-LSSVM)反演模型,通过决定系数R^(2)、均方差RMSE和相对偏差RPD分析比较这几种模型的预测精度和可靠性。研究结果表明:经过导数法预处理后,地表水COD浓度与光谱反射率的相关性明显增强;利用导数光谱数据建模的预测结果优于用原始光谱数据建模的预测结果;提取特征谱数据所建立的模型比利用全谱数据建立的模型有更好的预测效果。其中采用一阶导数预处理方法并利用特征谱建立的地表水COD浓度反演模型预测结果最好,验证集决定系数R^(2)=0.8567,均方差RMSE=3.8229,相对偏差RPD=2.6414。以上研究初步证实了在室内基于高光谱数据对地表水COD浓度进行反演的可行性,为高光谱技术用于地表水COD检测提供了新的方法和思路。

关键词：高光谱化学需氧量导数法最小二乘支持向量机粒子群算法

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硅橡胶基膨胀防火封堵材料的制备与性能研究

高分子学报 2024年第8期55卷 1059-1068页

作者：孟振浩邢海平邱健姜治伟李明罡唐涛李三喜沈阳工业大学材料科学与工程学院沈阳110870 中国科学院长春应用化学研究所高分子物理与化学国家重点实验室长春130022

设计了一种以室温硫化硅橡胶(SR)为基体、硅酸钠为膨胀填料、聚磷酸铵为阻燃剂的膨胀耐火体系,采用共混浇筑法制备了硅橡胶复合材料,并探究了不同模数膨胀剂对材料性能的影响.通过垂直燃烧测试(UL-94)、极限氧指数(LOI)和热重分析(TGA)... 详细信息

设计了一种以室温硫化硅橡胶(SR)为基体、硅酸钠为膨胀填料、聚磷酸铵为阻燃剂的膨胀耐火体系,采用共混浇筑法制备了硅橡胶复合材料,并探究了不同模数膨胀剂对材料性能的影响.通过垂直燃烧测试(UL-94)、极限氧指数(LOI)和热重分析(TGA)测试SR复合材料的热稳定性和阻燃性能.通过膨胀性能测试和耐火性能测试测定了封堵材料的重要指标.此外,通过扫描电子显微镜(SEM)观察了UL-94测试和耐火性能测试后的残炭形貌.结果表明,高模数的硅酸钠有更好的受热膨胀效果,其中2.8模硅酸钠具备最佳的膨胀耐火性能.仅添加膨胀剂的样品无法满足阻燃测试要求,但通过添加少量阻燃剂,极限氧指数可提升至30.9%,达到了垂直燃烧测试V-0等级.膨胀耐火机理研究发现,在受火时,材料外层转化为薄壁中空微球堆叠结构,形成坚固的膨胀阻隔层.同时,阻燃剂利用膨胀阻隔层高效发挥气相阻燃作用,有效提高阻燃效果.此外,所制备的样品能够达到缝隙用防火封堵材料耐火性能3 h等级.因此,硅酸钠/聚磷酸铵/硅橡胶复合材料是一种制备简单、使用方便、高效耐火的封堵材料.

关键词：封堵材料室温硫化硅橡胶聚磷酸铵硅酸钠

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三磷酸鸟苷对钼-锌单原子纳米酶的类过氧化物酶活性的影响及其便携式检测

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分析化学 2024年第6期52卷 799-808页

作者：宋志敏张玉杜衍中国科学院长春应用化学研究所电分析化学国家重点实验室中国科学技术大学应用化学与工程学院

采用湿化学-热解法制备了具有类过氧化物酶（POD）活性的Mo-Zn单原子纳米酶（Mo-Zn SANs），探究了三磷酸鸟苷（GTP）、三磷酸腺苷（ATP）、三磷酸胞苷（CTP）、三磷酸尿苷（UTP）、二磷酸鸟苷（GDP）、一磷酸鸟苷（GMP）和鸟苷（G）这... 详细信息

采用湿化学-热解法制备了具有类过氧化物酶（POD）活性的Mo-Zn单原子纳米酶（Mo-Zn SANs），探究了三磷酸鸟苷（GTP）、三磷酸腺苷（ATP）、三磷酸胞苷（CTP）、三磷酸尿苷（UTP）、二磷酸鸟苷（GDP）、一磷酸鸟苷（GMP）和鸟苷（G）这7种分子对Mo-ZnSANs类POD活性的影响。结果表明，GTP通过静电作用和配位作用与Mo-Zn SANs结合形成新的络合物，由于带负电的磷酸基团的引入，增加了对底物TMB的亲和力，可显著增强Mo-ZnSANs的催化活性，而其它核苷酸如ATP、CTP和UTP等对Mo-ZnSANs的类POD活性几乎没有影响。基于此原理，构建了一种手机辅助信号输出的比色传感器，用于GTP的便携式检测。本方法用于检测GTP时具有良好的灵敏度和选择性，能将GTP与其结构类似物区分开，在最优条件下，检测GTP的线性范围为1～10μmol/L，检出限为0.97μmol/L，满足生物样本的检测需求。

关键词：单原子纳米酶类过氧化物酶三磷酸鸟苷便携式检测

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科研机构内部控制问题及优化路径分析

行政事业资产与财务 2024年第11期 50-52页

作者：陈馨阳中国科学院长春应用化学研究所吉林长春

本文分析了科研机构内部控制的重要关注点,比如内部控制环境、内部控制活动、内部监督等,梳理了内部控制的现状及问题形成的原因,并提出优化路径,从而推进科研机构内部控制建设,提高科研机构的运行效率,有效降低风险,为科技创新提供重... 详细信息

本文分析了科研机构内部控制的重要关注点,比如内部控制环境、内部控制活动、内部监督等,梳理了内部控制的现状及问题形成的原因,并提出优化路径,从而推进科研机构内部控制建设,提高科研机构的运行效率,有效降低风险,为科技创新提供重要保障。

关键词：科研机构内部控制问题优化路径

8寸CMP设备对小尺寸镀铜InP晶圆的工艺开发

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光学精密工程 2024年第3期32卷 392-400页

作者：成明赵东旭王云鹏王飞范翊姜洋中国科学院长春光学精密机械与物理研究所发光学及应用国家重点实验室吉林长春130033

为了实现在8寸化学机械抛光设备上进行小尺寸镀铜InP晶圆的减薄抛光工作,提高设备的兼容性,缩减工艺步骤,减少过多操作导致InP晶圆出现裂纹暗伤和表面颗粒增加等问题,自制特殊模具,使小尺寸InP晶圆在8寸化学机械抛光设备上进行加工,再根... 详细信息

为了实现在8寸化学机械抛光设备上进行小尺寸镀铜InP晶圆的减薄抛光工作,提高设备的兼容性,缩减工艺步骤,减少过多操作导致InP晶圆出现裂纹暗伤和表面颗粒增加等问题,自制特殊模具,使小尺寸InP晶圆在8寸化学机械抛光设备上进行加工,再根据InP晶圆易碎的缺陷问题,通过调整设备的抛光头压力、转速和抛光垫的转速等相关工艺参数,使其满足后续键合工艺的相关需求。实验结果表明:在使用特殊模具下,当抛光头的压力调整为20.684 kPa、抛光头与抛光垫的转速分别为:93 r/min和87 r/min时,InP晶圆的表面粗糙度达到:Ra≤1 nm;表面铜层的去除速率达到3857×10^(-10)/min;后续与8寸晶圆的键合避免键合位置出现空洞等缺陷,实现2寸InP晶圆在8寸设备上的CMP工艺,大大降低了CMP工艺成本,同时避免晶圆在转移过程中出现表面颗粒度增加和划伤的情况,实现了InP晶圆与Si晶圆的异质键合及Cu互连工艺。

关键词：化学机械抛光磷化铟去除速率键合表面粗糙度