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稀土催化乙烯与极性烯烃共聚合研究

高分子学报 2024年第11期55卷 1487-1494页

作者：梁旦姜洋李世辉崔冬梅中国科学院长春应用化学研究所高分子物理与化学国家重点实验室长春130022 中国科学技术大学应用化学与工程学院合肥230026

考察了(Flu-CH_(2)-Ph)Sc(CH_(2)SiMe_(3))_(2)(THF)(1)、(Flu-CH_(2)-C_(5)H_(4)N)Sc(CH_(2)SiMe_(3))_(2)(2)、(Flu-CH_(2)CH_(2)-NHC-C_(6)H_(2)Me_(3)-2,4,6)Sc(CH_(2)SiMe_(3))_(2)(3)、(Flu-CH_(2)CH_(2)-NHC-C_(6)H_(4)Me)Sc(CH_(2)SiMe_(3))_(2)(4)空间位阻大小不等的4种稀土催化剂,对乙烯与1.1倍摩尔量AliBu3保护的5-己烯-1-醇(M2)的共聚合行为.其中,催化剂1的催化活性最高,达到1.32×10^(6) g·mol_(Sc)^(-1)·h^(-1),但产生的是乙烯均聚物,催化剂2无催化活性,催化剂3和4的活性分别为0.38×106和1.24×10^(6) g·mol_(Sc)^(-1)·h^(-1),生成了M2插入率分别为0.7 mol%和1.8 mol%的共聚物.对不同烷烃链长间隔的极性烯烃单体,催化剂4对9碳烷烃间隔的10-十一烯-1-醇(M3)与乙烯共聚合活性最高(1.19×10^(7)g·mol_(Sc)^(-1)·h^(-1))、共聚能力最强(M3插入率为4.9 mol%).系统研究了极性单体M3浓度、聚合温度、乙烯压力等,对催化剂4催化乙烯与M3共聚合活性及其插入率的影响规律.通过NMR、GPC和DSC对所得的乙烯-极性烯烃共聚物进行了微观结构、热性能分析.

关键词：稀土极性单体共聚合功能化聚烯烃乙烯

壳聚糖-京尼平纳米凝胶体系交联动力学与应用

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高分子学报 2024年第3期55卷 275-286页

作者：赵欣悦李培通刘砚华胡冰刘勇刚陈全中国科学院长春应用化学研究所高分子物理与化学国家重点实验室长春130022 中国科学技术大学应用化学与工程学院合肥230026 南京农业大学食品科技学院南京210095

天然交联剂京尼平交联壳聚糖稀溶液可得到具有生物相容性的纳米凝胶.利用非对称流场流分离(AF4)对该纳米凝胶交联过程中的尺寸分布及结构演化进行系统研究,发现纳米凝胶分子量分布很宽,跨越3个数量级,但尺寸分布较窄.为探究该规律的普适... 详细信息

天然交联剂京尼平交联壳聚糖稀溶液可得到具有生物相容性的纳米凝胶.利用非对称流场流分离(AF4)对该纳米凝胶交联过程中的尺寸分布及结构演化进行系统研究,发现纳米凝胶分子量分布很宽,跨越3个数量级,但尺寸分布较窄.为探究该规律的普适性,系统研究了预聚物链的分子量以及交联剂浓度对于凝胶行为的影响.发现:(1)不同分子量预聚物得到的纳米凝胶具有相似的尺寸与分子量分布特征,其中相同分子量产物的特征尺寸会随着预聚物分子量的降低而减小,这一现象是由于达到相同尺寸时,低分子量预聚物形成凝胶支化程度更高造成的,这一结论也进一步通过分析比较反应程度与链内密度得到证实;(2)随着交联浓度的提高,凝胶特征尺寸先逐渐降低再逐渐升高.这是由于京尼平具有2个交联位点,交联分两步进行,尺寸降低是由于链内交联密度增加造成纳米凝胶网络结构塌缩,后续尺寸升高是由于第一步交联过度后,反而不利于第二步交联的进行;(3)制备的壳聚糖-京尼平纳米凝胶由于其尺寸的均一性和亲疏水平衡性,可作高效乳化剂制备Pickering乳液:仅需要0.57wt%的壳聚糖纳米凝胶就可以制备稳定的含油量可高达90%的Pickering乳液.

关键词：壳聚糖京尼平交联纳米凝胶场流分离高内相乳液

限制几何构型三价钛金属配合物介导的可控自由基聚合

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高分子学报 2024年第9期55卷 1200-1206页

作者：秦宇飞景帅然刘波中国科学院长春应用化学研究所高分子物理与化学国家重点实验室长春130022 中国科学技术大学应用化学与工程学院合肥230026 北京化工大学化学学院北京102202

三价钛金属配合介导的自由基聚合因其可控性好、所得聚合物无需进一步纯化而受到广泛关注.本工作利用限制几何构型三价钛金属配合物1作为控制剂,分别与1-溴-1-苯乙烷(I_(1))、α,α-二甲基苄溴(I_(2))、1-碘-1-苯乙烷(I_(3))构成引发体... 详细信息

三价钛金属配合介导的自由基聚合因其可控性好、所得聚合物无需进一步纯化而受到广泛关注.本工作利用限制几何构型三价钛金属配合物1作为控制剂,分别与1-溴-1-苯乙烷(I_(1))、α,α-二甲基苄溴(I_(2))、1-碘-1-苯乙烷(I_(3))构成引发体系,引发甲基丙烯酸甲酯自由基聚合,研究了引发剂种类对聚合活性及所得聚合物的分子量及分子量分布的影响,进一步以1和I1构成的二元引发体系为模型,研究了聚合动力学,同时对单体与引发剂比例以及聚合温度对单体转化率、所得聚合物分子量及分布的影响进行了研究,结合核磁技术和顺磁共振技术对1和I_(1)反应的跟踪,对聚合机理进行了推测.

关键词：自由基聚合三价钛配合物甲基丙烯酸甲酯

西昆仑-喀喇昆仑造山带锂矿成矿特征与成矿规律初探

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地质学报 2024年第5期98卷 1421-1439页

作者：王核王堃宇高昊魏小鹏龙雨兵黄亮张晓宇张嵩蔡铭泽沈明宏中国科学院广州地球化学研究所广东广州510640 中国科学院大学北京100049 新疆自然资源与生态环境研究中心新疆乌鲁木齐830000 中国科学院地球化学研究所贵州贵阳550002

西昆仑-喀喇昆仑造山带中生代花岗伟晶岩相当发育,主要分布于麻扎-康西瓦缝合带以南的喀喇昆仑造山带,构成了西自木吉—塔什库尔干,东到大红柳滩长达600 km的喀喇昆仑稀有金属成矿带。通过多年的研究,本文对西昆仑-喀喇昆仑造山带37处... 详细信息

西昆仑-喀喇昆仑造山带中生代花岗伟晶岩相当发育,主要分布于麻扎-康西瓦缝合带以南的喀喇昆仑造山带,构成了西自木吉—塔什库尔干,东到大红柳滩长达600 km的喀喇昆仑稀有金属成矿带。通过多年的研究,本文对西昆仑-喀喇昆仑造山带37处稀有金属矿床(点)进行了全面系统的梳理,认为喀喇昆仑-喀喇昆仑造山带表现为“西铍东锂”的格局,稀有金属成矿年龄集中213~206 Ma。将喀喇昆仑造山带稀有金属成矿带划分为木吉-塔什库尔干稀有金属成矿亚带、赛图拉-大红柳滩稀有金属成矿亚带,从西向东可划定4个矿化集中区:木吉-布伦口稀有金属集中区、塔什库尔干-塔吐鲁沟稀有金属矿化集中区、康西瓦稀有金属矿化集中区、大红柳滩-白龙山稀有金属矿化集中区。同时,认为西昆仑-喀喇昆仑造山带西段下一阶段的找矿可放在西合休南锂铍找矿远景区、阿然保泰铍找矿远景区、木吉西锂铍找矿远景区。

关键词：西昆仑-喀喇昆仑造山带锂等稀有金属成矿特征成矿规律

结构定量分析揭示熊耳群大斑玄武安山岩岩浆房存续时间与岩浆喷发速率

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岩石学报 2024年第8期40卷 2374-2388页

作者：瞿川豪马建锋赵太平中国科学院广州地球化学研究所矿物学与成矿学重点实验室广州510640 中国科学院大学北京100049

熊耳群火山岩是华北克拉通形成后首期大规模岩浆事件的产物,它代表了华北克拉通裂谷系发育和演化的开始,其形成时代与构造背景备受关注。前人研究集中于年代学与地球化学分析,但受限于年代学测试精度,对熊耳群岩浆活动的持续时间尚无法... 详细信息

熊耳群火山岩是华北克拉通形成后首期大规模岩浆事件的产物,它代表了华北克拉通裂谷系发育和演化的开始,其形成时代与构造背景备受关注。前人研究集中于年代学与地球化学分析,但受限于年代学测试精度,对熊耳群岩浆活动的持续时间尚无法精确限定;同时,熊耳群岩浆岩的地球化学数据并不能很好地解释其成因:地幔柱模型往往伴随着短期内巨量岩浆喷发的特征,通过传统地球化学方法很难识别,所以制约熊耳群形成的构造背景尚需更多的证据来支撑。岩石结构定量分析方法为解析岩浆活动的过程提供了全新的视角,该方法依靠分析岩石中晶体的分布特征,还原晶体结晶过程,从而揭示岩浆房存储状态,并估计岩浆存留时间。许山组玄武质安山岩具有典型的斑状结构,且代表熊耳群熔岩最早期的岩浆活动,记录了早期的岩浆房热状态。本文针对其中的斜长石斑晶开展结构定量分析,探讨熊耳群火山岩早期岩浆房的存储状态与存留时间。数据结果表明,许山组玄武质安山岩深部岩浆房长期处于低过冷度、半开放状态,存续时间为2400~24000yr。结合斜长石结晶实验和许山组斑晶晶体形态研究,估算斑晶斜长石生长速率为10^(-11)~10^(-10)mm/s;结合最大特征长度、剖面特征长度差值与熔岩厚度,计算得到许山组体积喷发速率0.28~13km^(3)/yr,二维喷发速率0.04~1.85m/yr,与大火成岩省的活动特征相似。综上所述,熊耳群许山组形成于一次强烈的热事件中,具有较大的岩浆通量与极高的喷发速率,符合地幔柱背景下的大火成岩省岩浆活动特征。

关键词：熊耳群结构定量分析晶体粒度分布存留时间喷发速率

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西昆仑克里雅地区晚三叠世S型花岗岩地球化学、锆石U-Pb年代学、Hf-Nd同位素特征及其地质意义

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岩石学报 2024年第8期40卷 2415-2428页

作者：王振宏王核白洪阳黄亮王堃宇刘金恒中国科学院广州地球化学研究所矿物学与成矿学重点实验室广州510640 中国科学院大学北京100049

锂是当今中国重要的战略金属资源。近年来,在西昆仑稀有金属成矿带中陆续发现卡拉瓦拉、牧林场、康西瓦、白龙山、雪凤岭等中大型高品位伟晶岩型锂矿。为了在具有锂铍化探异常圈定区域寻找新的稀有金属矿床,本次研究以西昆仑造山带东缘... 详细信息

锂是当今中国重要的战略金属资源。近年来,在西昆仑稀有金属成矿带中陆续发现卡拉瓦拉、牧林场、康西瓦、白龙山、雪凤岭等中大型高品位伟晶岩型锂矿。为了在具有锂铍化探异常圈定区域寻找新的稀有金属矿床,本次研究以西昆仑造山带东缘大红柳滩稀有金属矿集区的白龙山矿床为模型,建立“晚三叠世S型花岗岩-伟晶岩+巴颜喀拉群地层+韧性剪切带的薄弱地段就位+锂铍化探异常”的组合找矿模型。为了探究位于大红柳滩东缘的克里雅地区是否具有发现稀有金属矿床的潜力,本文以这套组合找矿模型为指导思想,结合地球化学、锆石U-Pb年代学及Hf-Nd同位素等方法对克里雅花岗岩体的研究成果,同时通过区域地层及其构造背景与白龙山矿床的对比分析,结果表明:克里雅岩体属于S型二长花岗岩,平均年龄为207±1.1Ma,与白龙山矿床母岩S型二云母花岗岩在误差范围内一致;此外,尽管克里雅区域锂铍化探异常较高,出露地层相同,且出露伟晶岩,构造形成环境同为后碰撞,但两者岩浆源区不一致。基于以上研究,本文认为克里雅地区不适合运用以白龙山伟晶岩型锂矿床为模型的找矿理论指导。

关键词：克里雅二长花岗岩锆石U-Pb定年 Hf-Nd同位素稀有金属西昆仑

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四臂聚乙二醇物理凝胶的线性流变学研究

高分子学报 2024年

作者：汤健陈全中国科学院长春应用化学研究所高分子物理与化学国家重点实验室

传统缔合高分子体系中往往存在环状链和悬挂链等缺陷结构，这些非均匀性显著阻碍了缔合高分子内部结构参数与其物理性质之间构效关系的定量构筑，并影响了针对这些性质的材料设计开发.为了解决模型体系缺失的问题，基于四臂聚乙二醇前... 详细信息

传统缔合高分子体系中往往存在环状链和悬挂链等缺陷结构，这些非均匀性显著阻碍了缔合高分子内部结构参数与其物理性质之间构效关系的定量构筑，并影响了针对这些性质的材料设计开发.为了解决模型体系缺失的问题，基于四臂聚乙二醇前驱体和锆离子构筑了物理凝胶模型体系，该体系的内部凝胶化程度可以通过调控锆离子与四臂聚乙二醇前驱体的摩尔配比精准调控.线性流变学测试结果显示，凝胶内部的非均匀性被高度抑制.本文提出了通过凝胶平台模量和松弛时间分别计算前驱体末端连接率的方法，2种方法得到的结果定量吻合，进一步讨论了松弛模式分布变化与超桥结构含量之间的关系，明确了凝胶网络结构演化过程.

关键词：缔合高分子线性黏弹性松弛时间平台模量超桥

云开地块加里东期原特提斯洋俯冲作用:来自晚奧陶世镁铁质侵入岩的岩石地球化学证据

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岩石学报 2024年第8期40卷 2469-2488页

作者：华为诚郭锋文雅倩赵亮中国科学院广州地球化学研究所同位素地球化学国家重点实验室广州510640 中国科学院大学北京100049

本文选择云开地块高州地区陈六坑村的富闪侵入岩和佑尾甬村富钙铝与富镁侵入岩开展了综合的岩相学、锆石U-Pb定年和原位Hf-O同位素组成、全岩主-微量元素和Sr-Nd-Pb-Hf同位素组成研究,旨在理解其岩石成因和形成的大地构造环境。研究结... 详细信息

本文选择云开地块高州地区陈六坑村的富闪侵入岩和佑尾甬村富钙铝与富镁侵入岩开展了综合的岩相学、锆石U-Pb定年和原位Hf-O同位素组成、全岩主-微量元素和Sr-Nd-Pb-Hf同位素组成研究,旨在理解其岩石成因和形成的大地构造环境。研究结果显示,两个镁铁质侵入体的锆石U-Pb年龄为447~451Ma,为晚奥陶世侵位的镁铁质岩浆。陈六坑村样品含有大量角闪石,佑尾甬村辉长岩中存在大量的富钙斜长石(An>95),表明这两个晚奧陶世侵入体的母岩浆都是富水的亚碱性玄武岩浆,形成于俯冲带环境。此外,两个镁铁质侵入体都相对富集大离子亲石元素和轻稀土元素而亏损重稀土和高场强元素,与典型镁铁质弧岩浆类似。两个侵入体都表现出富集的锆石Hf-O同位素组成和变化较大的Sr-Nd-Pb-Hf同位素组成。运用全岩Nb/La与Sr-Nd-Hf同位素的协变关系排除地壳同化混染作用的影响后,我们认为变化较大的Sr-Nd-Pb-Hf-O同位素组成反映了熔融地幔源区中不同比例的再循环地壳成分的加入。进一步的锆石Hf-O同位素模拟结果显示,陈六坑村富闪侵入岩的熔融源区包含了20%~50%的陆源沉积物组分,而佑尾甬村富钙铝与富镁辉长岩的源区中再循环陆源沉积物组分比例在35%~45%之间。根据古板块构造恢复结果,云开地块在晚奧陶世期间位于原特提斯洋和东冈瓦纳大陆之间,我们认为原特提斯洋向华南陆块俯冲作用能较好地解释当时的岛弧型镁铁质岩浆作用成因。随着俯冲作用的进行,陆源沉积物发生脱水熔融改造上覆地幔,沉积物富集的地幔楔发生含水熔融形成富水的亚碱性玄武质岩浆,它们经历了一定程度的矿物分离结晶/堆晶作用,形成了富闪侵入岩和富镁与富钙铝辉长岩。本研究结果为揭示原特提斯洋向华南云开地块的俯冲作用提供了关键岩石学和地球化学证据。

关键词：原特提斯洋俯冲作用岩石地球化学镁铁质侵入岩晚奧陶世云开地块

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嵌段共聚物Single plumber′s nightmare网络结构的动力学构筑方案

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应用化学 2024年第8期41卷 1107-1115页

作者：李鸿孙德文中国科学院长春应用化学研究所高分子物理与化学国家重点实验室长春130022 中国科学技术大学应用化学与工程学院合肥230026

嵌段共聚物通过自组装行为在纳米尺度上形成的三维网络状有序结构在许多领域均具有非常重要的潜在应用价值,受到了高性能材料科学领域研究人员的广泛关注,尤其是其中的单螺旋(Single gyroid)网络状有序结构、单金刚石(Single diamond)... 详细信息

嵌段共聚物通过自组装行为在纳米尺度上形成的三维网络状有序结构在许多领域均具有非常重要的潜在应用价值,受到了高性能材料科学领域研究人员的广泛关注,尤其是其中的单螺旋(Single gyroid)网络状有序结构、单金刚石(Single diamond)网络状有序结构和Single plumber′s nightmare(SPN)网络状有序结构,一直是三维光子晶体研究领域关注的热点之一。虽然采用调节链拓扑结构、共混和多组分等方法在嵌段共聚物体系中发现了前2种网络状有序结构的稳定相区,但是对于SPN网络状有序结构,目前还尚未找到有效的办法来稳定该网络状有序结构。有鉴于此,通过设计B1A1B2A2C3B3、B1A1B2A2C3、B1A1C2B2A2C3、B1A1C2A2C3和B1C1A1C2A2C3快速组分变化线形多嵌段共聚物体系,并基于稳定的简单立方堆积球状有序结构利用C嵌段组分由B组分到A组分的快速转变构造不稳定状态,研究了从这些不稳定状态出发的非平衡态结构演化动力学过程及其机理以及C嵌段位置、数目和长度的影响。研究发现,在C嵌段的组分发生快速转变之后,相应的非平衡态结构演化动力学过程可以在较为宽广的A组分体积分数范围内最终到达亚稳定的SPN网络状有序结构,这可能主要是由于简单立方堆积球状有序结构的对称性与SPN网络状有序结构的对称性均属于第221号空间群。

关键词：嵌段共聚物球状有序结构网络状有序结构快速组分变化非平衡态自组装行为