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遥爪型聚丙二醇熔体动力学的宽频介电谱研究

高等学校化学学报 2024年第6期45卷 163-174页

作者：白蓉李尚伟陈全孙昭艳徐文生中国科学院长春应用化学研究所高分子物理与化学国家重点实验室长春130022 中国科学技术大学应用化学与工程学院合肥230026

性能优异的聚合物电解质需要兼具较高的离子电导率和良好的机械性能.深入理解聚合物的结构和分子动力学及其与材料宏观性能之间的关系,对于从分子尺度设计高性能聚合物电解质至关重要.本文选取玻璃化转变温度低、氢键缔合基团位于链端... 详细信息

性能优异的聚合物电解质需要兼具较高的离子电导率和良好的机械性能.深入理解聚合物的结构和分子动力学及其与材料宏观性能之间的关系,对于从分子尺度设计高性能聚合物电解质至关重要.本文选取玻璃化转变温度低、氢键缔合基团位于链端的非晶遥爪型聚丙二醇模型体系,通过化学修饰端基合成了分子量为1000,2000和4000的两端端基均为烯丙基的聚丙二醇,并利用宽频介电谱研究了链端基团相互作用强度及分子量对聚丙二醇多尺度动力行为的影响.实验结果表明,具有两种不同端基的聚丙二醇均出现了对应链段尺度的α松弛和对应整链尺度的Normal Mode松弛.在相同温度下,端基相互作用会同时影响两个松弛过程,相互作用越强,松弛时间越长.由于端基含量随分子量减小而增加,分子量越小,缔合端基对高分子动力学的影响越明显.此外,利用高分子玻璃化熵理论研究了端基缔合强度和分子量对遥爪型高分子熔体链段动力学的影响,理论预测与实验结果定性一致.研究结果为聚合物电解质的分子设计提供了指导.

关键词：遥爪型高分子玻璃化介电谱熵理论

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可控释放二氧化硫的高分子纳米药物

高分子学报 2024年第1期55卷 1-12页

作者：王浩肖春生陈学思中国科学院长春应用化学研究所生态环境高分子材料重点实验室长春130022

近年来,二氧化硫(SO_(2))气体分子在肿瘤治疗领域展现出巨大的潜力.然而,传统的使用气体吸入或亚硫酸盐作为供体的方法难以应用于临床.本综述首先介绍了一系列能够响应性释放SO_(2)的有机小分子供体,梳理了这些小分子供体的化学结构及... 详细信息

近年来,二氧化硫(SO_(2))气体分子在肿瘤治疗领域展现出巨大的潜力.然而,传统的使用气体吸入或亚硫酸盐作为供体的方法难以应用于临床.本综述首先介绍了一系列能够响应性释放SO_(2)的有机小分子供体,梳理了这些小分子供体的化学结构及响应性释放方式.接着,回顾了近年来可控释放SO_(2)的高分子纳米药物在肿瘤治疗研究中的发展,简述了这些纳米药物的治疗机理及抗肿瘤效果.研究表明:将SO_(2)与高分子纳米载体技术相结合,解决了有机小分子供体存在水溶性差、肿瘤靶向性不佳等问题.制备的可控释放SO_(2)的高分子纳米药物能够实现在肿瘤部位的靶向富集及SO_(2)气体的可控释放,表现出良好的抗肿瘤治疗效果.最后,分析并指出了可控释放SO_(2)高分子纳米药物面临的挑战,并对其未来的发展进行了展望.

关键词：二氧化硫高分子纳米药物药物载体肿瘤治疗气体治疗

β-双亚胺稀土双烷基配合物催化邻甲氧基苯乙烯高间规聚合研究

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高分子学报 2024年第6期55卷 729-737页

作者：王田田孙碧玮吴春姬崔冬梅中国科学院长春应用化学研究所、高分子物理与化学国家重点实验室长春130022 中国科学技术大学应用化学与工程学院合肥230026

设计合成了一类氮原子上含脂肪族取代基的β-双亚胺的配体及其相应的稀土金属配合物1~3.在助催化剂有机硼盐和烷基铝的作用下,将配合物1~3用于催化邻甲氧基苯乙烯(oMOS)聚合中,制得了高间规选择性(rrrr‍>‍99%)聚合物,所得聚合物的玻璃... 详细信息

设计合成了一类氮原子上含脂肪族取代基的β-双亚胺的配体及其相应的稀土金属配合物1~3.在助催化剂有机硼盐和烷基铝的作用下,将配合物1~3用于催化邻甲氧基苯乙烯(oMOS)聚合中,制得了高间规选择性(rrrr‍>‍99%)聚合物,所得聚合物的玻璃化转变温度Tg为-90℃,熔点Tm为240℃.将配合物2用于催化异戊二烯(IP)均聚合,得到了以1,4-结构为主(含量约88.6%)的聚合物,玻璃化转变温度Tg为-57℃.此外,借助DFT理论计算,发现配位模式是决定邻甲氧基苯乙烯聚合物立体选择性的关键.

关键词：稀土催化剂高间规选择性邻甲氧基聚苯乙烯

基于环状构象两性离子聚合物的抗粘附/光热杀菌表面性能分析

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分析化学 2024年第5期52卷 717-724页

作者：夏效禹张光宇苏朝晖中国科学院长春应用化学研究所高分子物理与化学国家重点实验室中国科学技术大学应用化学与工程学院

耐药细菌附着在医疗器械表面易引起感染，对公众健康造成严重威胁，因此，研发长效抗粘附与杀菌表面具有重要的意义。本研究在玻璃基底表面顺序沉积聚多巴胺(PDA)、银纳米粒子(AgNPs)和PDA，然后在PDA表面接枝环状构象的聚磺酸甜菜碱(PS... 详细信息

耐药细菌附着在医疗器械表面易引起感染，对公众健康造成严重威胁，因此，研发长效抗粘附与杀菌表面具有重要的意义。本研究在玻璃基底表面顺序沉积聚多巴胺(PDA)、银纳米粒子(AgNPs)和PDA，然后在PDA表面接枝环状构象的聚磺酸甜菜碱(PSBMA)，构建了具有抗粘附与光热杀菌作用的双重抗菌涂层PAP-PSBMA-loop。该涂层具有两性离子聚合物表面优良的抗污能力和PDA与AgNPs良好的光热转化能力，在近红外光辐照下显示出优异的抗细菌粘附与杀菌性能，与细菌共孵育7 d后，表面的细菌覆盖率仅为1.7%，有效地阻止了生物被膜的形成，在光照下可杀灭99%以上的表面细菌。

关键词：光热杀菌抗菌表面环状构象抗污涂层银纳米粒子

铝卟啉折叠催化剂催化二氧化碳/环氧化物共聚反应

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高分子学报 2024年第4期55卷 396-406页

作者：周振震刘顺杰郎涛涛高凤翔王献红中国科学院长春应用化学研究所生态环境高分子材料重点实验室长春130022 中国科学技术大学应用化学与工程学院合肥230026

折叠催化剂因具有“类酶”的二级结构,被广泛应用于小分子化合物合成,然而其在高分子合成中的应用却鲜有报道.基于双氨基功能化的铝卟啉与2,5-吡啶二甲酰氯的缩聚反应,本文报道了一种铝卟啉芳香酰胺折叠体催化剂,有效(300~1250 h^(-1))... 详细信息

折叠催化剂因具有“类酶”的二级结构,被广泛应用于小分子化合物合成,然而其在高分子合成中的应用却鲜有报道.基于双氨基功能化的铝卟啉与2,5-吡啶二甲酰氯的缩聚反应,本文报道了一种铝卟啉芳香酰胺折叠体催化剂,有效(300~1250 h^(-1))、高选择性(99%)地催化了二氧化碳(CO_(2))与环氧化物的共聚反应.值得一提的是,该催化剂可以实现无助催化剂条件下CO_(2)和环氧丙烷的共聚,催化活性可达525 h^(-1),同时聚合物选择性在95%以上,并且在80℃下表现出“类酶”的最佳温度特性.在催化CO_(2)与环氧环己烷共聚时,催化活性与二氧化碳压力(1~7 MPa)呈线性正相关关系,催化活性最高可达1250 h^(-1),聚合物选择性和碳酸酯单元含量保持在99%以上.本文报道的铝卟啉折叠体催化剂为芳香酰胺折叠体在催化领域的发展提供了借鉴,同时也进一步拓展了折叠催化在高分子合成中的应用.

关键词：铝卟啉芳香酰胺折叠体二氧化碳环氧化物协同催化

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锂氧电池有机电解液的研究进展

物理化学学报 2024年第7期40卷 7-20页

作者：陈浩杨冬月黄岗张新波中国科学院长春应用化学研究所长春130022 中国科学技术大学应用化学与工程学院合肥230026

随着消费类电子产品和新能源汽车产业的迅速发展,传统的锂离子电池已经不能满足日益增长的能源需求。为了应对这一挑战,许多高比能电池被提出和研发。其中,锂氧电池以其超高的能量密度引起了广泛的关注,但其可逆性较差问题严重限制了锂... 详细信息

随着消费类电子产品和新能源汽车产业的迅速发展,传统的锂离子电池已经不能满足日益增长的能源需求。为了应对这一挑战,许多高比能电池被提出和研发。其中,锂氧电池以其超高的能量密度引起了广泛的关注,但其可逆性较差问题严重限制了锂氧电池的进一步发展。在锂氧电池中,电解液是一个重要的组成部分,其组分和配比对电池的放电容量、倍率性能和负极稳定性等方面具有至关重要的影响。本文以电解液的组分为线索,对锂氧电池有机电解液的发展历程以及最新研究成果进行了梳理和总结。同时,对于降低过电势和抑制电解液分解的展望,也为锂氧电池的未来发展指明了方向。

关键词：锂氧电池有机电解液溶剂锂盐添加剂

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季膦萘磺酸盐离子液体与甲基膦酸二甲酯协同阻燃环氧树脂

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高等学校化学学报 2024年第4期45卷 159-168页

作者：张璐刘杰娄生辉江惠王松李三喜唐涛张爱玲沈阳工业大学环境与化学工程学院沈阳110870 中国科学院长春应用化学研究所高分子物理与化学国家重点实验室长春130022

合成了一种新型季膦萘磺酸盐室温离子液体[TBP]NS,利用傅里叶变换红外光谱(FTIR)和核磁共振波谱(1H NMR和31P NMR)确定了其结构,并将其与甲基膦酸二甲酯(DMMP)复配用于制备阻燃环氧树脂.阻燃性能测试结果表明,当在环氧树脂(EP)中加入质... 详细信息

合成了一种新型季膦萘磺酸盐室温离子液体[TBP]NS,利用傅里叶变换红外光谱(FTIR)和核磁共振波谱(1H NMR和31P NMR)确定了其结构,并将其与甲基膦酸二甲酯(DMMP)复配用于制备阻燃环氧树脂.阻燃性能测试结果表明,当在环氧树脂(EP)中加入质量分数为6%的[TBP]NS和4%的DMMP时,所得阻燃环氧树脂EP/4%[TBP]NS/6%DMMP的极限氧指数达到31.2%, UL-94垂直燃烧通过V-0级别.与纯环氧树脂相比,该阻燃环氧树脂的峰值热释放速率(PHRR)降低了59%,总热释放(THR)降低了43%,峰值CO释放速率(PCOP)降低了41%,残炭率升高了97%.[TBP]NS和DMMP在氧指数、垂直燃烧和锥形量热测试中均展现出优异的协同阻燃作用,并且表现出良好的炭化能力和降热效果.在力学性能方面,与单纯加入DMMP的环氧树脂相比,EP/4%[TBP]NS/6%DMMP的拉伸强度、断裂伸长率和弯曲强度均有提高.

关键词：环氧树脂液体阻燃剂离子液体甲基膦酸二甲酯

羟基功能化3,4-聚2-芳基-1,3-丁二烯的合成

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高分子学报 2024年第2期55卷 153-160页

作者：黄立贤桑丽鹏苏高攀郭翔李世辉中国科学院长春应用化学研究所高分子物理与化学国家重点实验室长春130022 中国科学技术大学应用化学与工程学院合肥230026 湖北航天化学技术研究所航天化学动力技术重点实验室襄阳441003

采用(C13H8CH_(2)CH_(2)(NCHCCHN)■)Lu(CH_(2)SiMe_(3))2(1)、Ph_(2)P(=NDip)(NDip)Lu■(THF)(Dip=■)、Ph_(2)P(=NDip)(■)Lu(CH_(2)SiMe_(3))2(THF)(3)和Ph_(2)P(=NDip)(■)Sc(CH_(2)SiMe_(3))2(THF)(4)4种稀土催化剂,催化2-对甲基苯基-1,3-丁二烯(2-MPBD)均聚合.通过核磁共振(NMR)、凝胶渗透色谱(GPC)和示差扫描量热法(DSC)等对聚合物的微观结构和热性能进行了表征.催化剂1对2-MPBD聚合活性低,3,4-选择性低(65.2%);催化剂2几乎无催化活性;催化剂3和4表现出非常高的催化活性(2 min转化率达100%)和3,4-选择性(分别为98.1%和>99%).催化剂4对催化2-MPBD聚合具有活性聚合特征,产生的3,4-聚2-MPBD分子量随单体投入量呈线性增加,分子量分布介于1.12~1.25之间.对于苯基、间甲基苯基、4-戊基苯基、4-氟苯基和4-氯苯基取代的1,3-丁二烯单体,催化剂4也表现出较高的催化活性和3,4-选择性.3,4-聚芳基1,3-丁二烯侧链双键与硼烷、双氧水和氢氧化钠反应之后,转变为醇羟基功能化的3,4-聚芳基1,3-丁二烯.

关键词：稀土催化剂功能化聚烯烃 3,4-选择性共轭双烯反应性功能化法

壳聚糖-京尼平纳米凝胶体系交联动力学与应用

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高分子学报 2024年第3期55卷 275-286页

作者：赵欣悦李培通刘砚华胡冰刘勇刚陈全中国科学院长春应用化学研究所高分子物理与化学国家重点实验室长春130022 中国科学技术大学应用化学与工程学院合肥230026 南京农业大学食品科技学院南京210095

天然交联剂京尼平交联壳聚糖稀溶液可得到具有生物相容性的纳米凝胶.利用非对称流场流分离(AF4)对该纳米凝胶交联过程中的尺寸分布及结构演化进行系统研究,发现纳米凝胶分子量分布很宽,跨越3个数量级,但尺寸分布较窄.为探究该规律的普适... 详细信息

天然交联剂京尼平交联壳聚糖稀溶液可得到具有生物相容性的纳米凝胶.利用非对称流场流分离(AF4)对该纳米凝胶交联过程中的尺寸分布及结构演化进行系统研究,发现纳米凝胶分子量分布很宽,跨越3个数量级,但尺寸分布较窄.为探究该规律的普适性,系统研究了预聚物链的分子量以及交联剂浓度对于凝胶行为的影响.发现:(1)不同分子量预聚物得到的纳米凝胶具有相似的尺寸与分子量分布特征,其中相同分子量产物的特征尺寸会随着预聚物分子量的降低而减小,这一现象是由于达到相同尺寸时,低分子量预聚物形成凝胶支化程度更高造成的,这一结论也进一步通过分析比较反应程度与链内密度得到证实;(2)随着交联浓度的提高,凝胶特征尺寸先逐渐降低再逐渐升高.这是由于京尼平具有2个交联位点,交联分两步进行,尺寸降低是由于链内交联密度增加造成纳米凝胶网络结构塌缩,后续尺寸升高是由于第一步交联过度后,反而不利于第二步交联的进行;(3)制备的壳聚糖-京尼平纳米凝胶由于其尺寸的均一性和亲疏水平衡性,可作高效乳化剂制备Pickering乳液:仅需要0.57wt%的壳聚糖纳米凝胶就可以制备稳定的含油量可高达90%的Pickering乳液.

关键词：壳聚糖京尼平交联纳米凝胶场流分离高内相乳液