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富含氧空位的由多金属氧簇辅助的银基异质结用于高效电催化固氮

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第7期62卷 209-218页

作者：陈昕煜赵聪聪任静李波刘倩倩李葳杨帆陆思琦赵宇飞颜力楷臧宏瑛东北师范大学化学学院功能材料化学研究所纳米生物传感分析吉林省高等学校重点实验室多酸与网格材料化学教育部重点实验室吉林长春130024 北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室北京100029 衢州资源化工创新研究院浙江衢州323000

目前工业产氨主要依赖传统的Haber-Bosch工艺,然而该工艺条件苛刻,需要高温(350-550℃)和高压(150-250bar),每年消耗全球能源供应的2%,同时排放4.5亿吨二氧化碳(占全球总排放量的1.6%).近年来,科研工作者致力于开发高效率、高选择性的... 详细信息

目前工业产氨主要依赖传统的Haber-Bosch工艺,然而该工艺条件苛刻,需要高温(350-550℃)和高压(150-250bar),每年消耗全球能源供应的2%,同时排放4.5亿吨二氧化碳(占全球总排放量的1.6%).近年来,科研工作者致力于开发高效率、高选择性的固氮电催化剂,但是由于析氢反应的强烈竞争,目前已报道的氮还原催化剂仍然受到低法拉第效率和低氨产率的限制.因此,开发活性位点丰富、氮气吸附能力强、催化性能优异的氮还原电催化剂成为当务之急.贵金属催化剂由于其纳米结构中富含活性位点,并且金属表界面处具有较好的导电性,因此表现出较高的法拉第效率.而分子催化剂因可调的电子结构和明确的构效关系引起了广泛关注.多金属氧簇是一种典型的金属聚阴离子团簇,由氧原子连接的含氧多面体组成,且具备优异的氧化还原性能.因此,本课题组尝试将多金属氧簇分子引入到氮还原催化剂中,并探究其催化机理.本文选取了一个多金属氧簇为前驱体,在溶剂、还原剂和诱导剂共存时,通过一锅法合成了富含氧空位的AgPW_(11)/Ag纳米方块电催化剂.实验结果表明,富含氧空位的AgPW_(11)/Ag异质结催化剂在-0.2 V(***)电位时表现出高达46.02±1.03μg h^(-1)mg^(-1)_(cat).的氨产率和34.07±0.16%的法拉第效率,催化反应能够稳定运行32h且性能未见衰减,显著优于银催化剂.随后系统地研究了AgPW_(11)/Ag催化剂的氮还原活性位点,发现异质结中的银单质为催化反应提供了高导电性的支持,而催化剂中的银氧簇具有较好的电子得失能力,有利于促进氮还原反应中的六电子转移过程.丰富的氧空位利于吸附氮气,也能协同提升AgPW_(11)/Ag对电化学氮还原的催化活性.密度泛函理论计算结果表明,在还原后的银氧簇中,银原子d轨道与氮气π*轨道之间的强相互作用激活了吸附的氮气,促进了第一个质子化过程:*N_(2)向*N-NH的转化(电化学决速步).综上,本工作建立了异质结催化剂的催化性能与其分子结构之间的构效关系,为开发多金属氧簇及其衍生物作为电催化剂提供了依据和思路.

关键词：多酸金属氧簇电催化氮还原氧空位密度泛函理论异质结

云母和电气石矿物化学特征对西昆仑大红柳滩地区伟晶岩型锂矿化的指示

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地球科学 2024年第3期49卷 922-938页

作者：夏永旗庹明洁李诺祁冬梅加纳提古丽·吾斯曼王慧慧王文波李婷邰宗尧新疆大学中亚造山带大陆动力学与成矿预测实验室新疆乌鲁木齐830049 中国科学院新疆生态与地理研究所新疆矿产资源研究中心新疆乌鲁木齐830011 中国科学院干旱区生态安全与可持续发展重点实验室荒漠与绿洲生态国家重点实验室新疆乌鲁木齐830011 新疆矿产资源与数字地质实验室新疆乌鲁木齐830011 核工业北京地质研究院北京100029

大红柳滩二云母花岗岩被认为是白龙山等伟晶岩型锂矿的成矿母岩.为约束大红柳滩地区花岗岩-伟晶岩的岩浆-热液演化过程.本文选取大红柳滩岩体二云母花岗岩及不同矿化程度伟晶岩中的贯穿性矿物——云母和电气石,开展了背散射结构观察(BSE... 详细信息

大红柳滩二云母花岗岩被认为是白龙山等伟晶岩型锂矿的成矿母岩.为约束大红柳滩地区花岗岩-伟晶岩的岩浆-热液演化过程.本文选取大红柳滩岩体二云母花岗岩及不同矿化程度伟晶岩中的贯穿性矿物——云母和电气石,开展了背散射结构观察(BSE)和电子探针成分分析(EPMA).二云母花岗岩(Ms_(1))和白云母-微斜长石伟晶岩(Ms_(2))中云母结构均一、化学成分变化小;白云母-钠长石-锂辉石伟晶岩(Ms_(3))中云母类型多样,除白云母外,还发育富锂多硅白云母、铁锂云母、锂云母,后者常交代白云母.Ms_(3)中Li、F含量突增,其中Li2O最高可达4.68%、F可达6.47%.二云母花岗岩(Tur_(1))和白云母-微斜长石伟晶岩(Tur_(2))中电气石为碱性黑电气石,白云母-钠长石-锂辉石伟晶岩中(Tur_(3))发育碱性锂电气石.相较于黑电气石,锂电气石具有富SiO_(2)、Al_(2)O_(3)、Li2O,贫TiO_(2)、MgO、CaO的特征.云母和电气石的成分和结构特征揭示,二云母花岗岩与白云母-微斜长石伟晶岩形成于岩浆阶段,未发生锂矿化.白云母-钠长石-锂辉石伟晶岩形成于岩浆-热液过渡期,锂元素发生了显著富集,发育锂辉石、富锂多硅白云母、铁锂云母、锂云母、锂电气石等.据此提出,岩浆-热液转换期对于锂成矿具有重要意义.在伟晶岩型锂矿床中,锂电气石与锂云母的存在表明伟晶岩具有极高的岩浆演化程度.

关键词：稀有金属伟晶岩云母电气石岩浆-热液演化矿物组成特征矿物学岩石学

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固相纳米孔对核酸组装的“免标记、均相”表征和应用探索

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高分子学报 2022年第1期53卷 4-14页

作者：祝振童吴瑞萍李冰凌中国科学院长春应用化学研究所电分析化学国家重点实验室长春130022

随着核酸自组装领域的飞速发展,除了作为遗传信息的载体外,核酸成为了一种具有高操作自由度和无限可能性的功能材料.基于核酸自组装原理的DNA纳米技术凭借其强大的可编辑性已经广泛应用于生物传感、纳米材料工程、医学诊疗以及分子计算... 详细信息

随着核酸自组装领域的飞速发展,除了作为遗传信息的载体外,核酸成为了一种具有高操作自由度和无限可能性的功能材料.基于核酸自组装原理的DNA纳米技术凭借其强大的可编辑性已经广泛应用于生物传感、纳米材料工程、医学诊疗以及分子计算机等领域.纳米孔作为一种新兴的单分子分析技术具有高分辨、高通量、免标记等特点,近年来在基因测序、分子物理化学性质分析等领域展示出了极大的应用潜力.作为一种新型高分辨表征技术,纳米孔已经在DNA纳米技术研究中崭露头角,被用于原位追踪和分析核酸分子的自组装行为.另一方面,DNA纳米技术也为纳米孔传感所面临的技术瓶颈提供了更多样化的解决思路,如借助功能核酸(Aptamer或DNAzyme)和无酶扩增核酸分子线路实现纳米孔对待测物的特异性增敏检测.本专论旨在通过对近期纳米孔技术与核酸自组装的跨领域研究成果进行系统性回顾,总结并展望纳米孔传感领域内核酸自组装的研究进展,以期为单分子生物分析、信息检索、基因分型和临床诊断等领域提供新思路和新方法.

关键词：固相纳米孔核酸纳米结构核酸分子线路免标记表征

Pd基多相催化剂上CO_(2)加氢反应的研究进展

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高等学校化学学报 2022年第7期43卷 166-180页

作者：周雷雷程海洋赵凤玉中国科学院长春应用化学研究所电分析化学国家重点实验室长春130022 中国科学技术大学应用化学与工程学院合肥230026 中国科学院长春应用化学研究所吉林省绿色化学与过程重点实验室长春130022

随着二氧化碳(CO_(2))排放量的不断增加,全球变暖和气候变化的加剧对人类的生存环境产生了巨大的影响.CO_(2)作为廉价、可再生的碳氧资源,将其转化为高附加值化学品是绿色化学及能源领域的重要研究课题之一,受到广泛关注.Pd基催化剂由... 详细信息

随着二氧化碳(CO_(2))排放量的不断增加,全球变暖和气候变化的加剧对人类的生存环境产生了巨大的影响.CO_(2)作为廉价、可再生的碳氧资源,将其转化为高附加值化学品是绿色化学及能源领域的重要研究课题之一,受到广泛关注.Pd基催化剂由于具有优异的加氢能力以及良好的抗烧结、抗毒化性能,作为CO_(2)催化转化最有前途的催化剂被广泛应用和研究.本文主要对Pd基催化剂上CO_(2)加氢制备HCOOH,CO,CH_(4)和甲醇等小分子能源化合物的研究进展进行综合评述,重点关注Pd基催化剂上CO_(2)分子的吸附/活化位点、催化剂的金属-载体强相互作用及表界面组成等对催化剂活性和选择性的影响以及催化反应机理.

关键词： Pd基催化剂 CO_(2)加氢活性中心金属-载体强相互作用催化机理

降低直接甲醇燃料电池浓差极化的含磺化碳管阻水夹层的构建

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高等学校化学学报 2022年第11期43卷 165-170页

作者：刘杰李金晟柏景森金钊葛君杰刘长鹏邢巍中国科学院长春应用化学研究所电分析化学国家重点实验室长春130022 中国科学技术大学应用化学与工程学院合肥230026

采用直接接枝法,将来自对氨基苯磺酸的苯磺酸官能团引入氧化多壁碳纳米管,制得磺化多壁碳纳米管(SO_(3)-MCNT).再以SO_(3)-MCNT为填料,以Nafion离聚物为黏结剂,利用超声喷涂在商业N212质子交换膜一侧构建了新的膜层,获得了一种复合膜(SO... 详细信息

采用直接接枝法,将来自对氨基苯磺酸的苯磺酸官能团引入氧化多壁碳纳米管,制得磺化多壁碳纳米管(SO_(3)-MCNT).再以SO_(3)-MCNT为填料,以Nafion离聚物为黏结剂,利用超声喷涂在商业N212质子交换膜一侧构建了新的膜层,获得了一种复合膜(SO_(3)-MCNT-N212).使用SO_(3)-MCNT-N212制备燃料电池膜电极(MEA),并用于直接甲醇燃料电池(DMFC)测试.与使用普通N212膜的膜电极相比,该膜电极的性能得到明显提升.进一步分析表明,SO_(3)-MCNT膜层的引入降低了阳极向阴极的跨膜水迁移作用,缓解了阴极的水淹,从而降低了浓差极化,提升了膜电极的性能.

关键词：直接甲醇燃料电池质子交换膜磺化多壁碳纳米管浓差极化水管理

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原子力显微镜在原位电化学研究中的研究进展

分析化学 2023年第5期51卷 733-743页

作者：郭昊冉唐纪琳中国科学院长春应用化学研究所电分析化学国家重点实验室

在电化学反应过程中，电极材料的固液界面的形貌和力学性质的演变通常与材料性能的变化相关。原子力显微镜（AFM）是一种通过监测探针和样品之间相互作用力获取样品表面形貌的成像工具，具有高分辨率和可原位液相操作等优点，是原位研... 详细信息

在电化学反应过程中，电极材料的固液界面的形貌和力学性质的演变通常与材料性能的变化相关。原子力显微镜（AFM）是一种通过监测探针和样品之间相互作用力获取样品表面形貌的成像工具，具有高分辨率和可原位液相操作等优点，是原位研究电极在电化学过程的形貌和表面力学性质演变的重要工具。近年来，各类电池、超级电容器以及电催化相关电极材料已经成为电化学研究的热点领域，应用AFM原位表征材料形貌和力学性质的演变，在电极材料结构与功能关系的研究中发挥了至关重要的作用，为电极新材料的开发与性能优化提供了新思路。本文综述了AFM在各类电池、超级电容器以及电催化相关电极材料原位研究和机理探索中取得的进展，探讨了目前存在的问题和挑战，并讨论了其未来的发展趋势。

关键词：原子力显微镜电化学电极材料形貌演变评述

AgNPs@ZIF-67复合纳米粒子的合成及其抗菌性能研究

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化学学报 2022年第2期80卷 110-115页

作者：陈敬煌孟天武烈石恒冲杨帆孙健杨秀荣中国科学院长春应用化学研究所电分析化学国家重点实验室长春130022 中国科学技术大学应用化学与工程学院合肥230026 中国科学院长春应用化学研究所高分子物理与化学国家重点实验室长春130022

细菌感染和因抗生素滥用而引发的细菌耐药性问题已经成为威胁公共健康的重大隐患,开发新型、高效的抗菌剂势在必行.金属有机框架材料(MOFs)是当今抗菌材料研究的热点之一.多孔的碳骨架结构能够提供有限空间避免负载的金属纳米颗粒聚集... 详细信息

细菌感染和因抗生素滥用而引发的细菌耐药性问题已经成为威胁公共健康的重大隐患,开发新型、高效的抗菌剂势在必行.金属有机框架材料(MOFs)是当今抗菌材料研究的热点之一.多孔的碳骨架结构能够提供有限空间避免负载的金属纳米颗粒聚集以及有利于其稳定存在.基于ZIF-67的载体作用,发展了一种新颖、绿色、简便、低成本的银纳米颗粒-沸石咪唑骨架(AgNPs@ZIF-67)复合纳米粒子的制备方法.利用透射电子显微镜、元素分布图谱、X射线衍射、X射线光电子能谱、N_(2)吸-脱附等温线和Zeta电位等表征手段证实了小尺寸AgNPs均匀、稳定地分散在ZIF-67上.少量的AgNPs沉积大幅提升了ZIF-67的抗菌性能,使AgNPs@ZIF-67成为一种很有前途的抗菌纳米材料.

关键词：沸石咪唑骨架材料银纳米颗粒 AgNPs@ZIF-67 均匀负载抗菌性能

松辽盆地南部岩石圈地幔变形特征及各向异性分析——来自橄榄岩包体的约束

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岩石学报 2024年第4期40卷 1285-1298页

作者：商咏梅周永胜马玺中国地震局地质研究所地震动力学国家重点实验室北京100029 吉林师范大学地理科学与旅游学院四平136000 吉林长白山火山国家野外科学观测研究站长春130000

SKS测量结果显示松辽盆地快波方向分布较为复杂,由于缺乏深部岩石变形资料约束,制约了地震波各向异性成因解释。本文通过对松辽盆地南部双辽地区橄榄岩包体进行详细的岩石学、地球化学、显微结构、各向异性研究,结果显示双辽地区橄榄岩... 详细信息

SKS测量结果显示松辽盆地快波方向分布较为复杂,由于缺乏深部岩石变形资料约束,制约了地震波各向异性成因解释。本文通过对松辽盆地南部双辽地区橄榄岩包体进行详细的岩石学、地球化学、显微结构、各向异性研究,结果显示双辽地区橄榄岩包体的平衡温度为893~1152℃,来源于岩石圈地幔。橄榄岩中橄榄石的晶格优选方位(CPO)类型主要为A型、D型和AG型,其中,AG型和D型CPO可能形成于西太平洋板块向欧亚大陆俯冲回撤导致的岩石圈变形,AG型橄榄石CPO也可能形成于熔体存在下的橄榄石变形。基于CPO计算获得的橄榄岩包体全岩VP各向异性(AVP)为4.79%~11.80%,最大剪切波各向异性(AVSmax)为3.13%~7.93%。结合地球物理测量结果,推断松辽盆地南部复杂的SKS各向异性的主要贡献可能来源于面理陡倾或直立的岩石圈地幔。

关键词：地震波各向异性橄榄岩包体晶格优选方位岩石圈变形松辽盆地

原位技术手段揭示金属有机框架材料的生长机制

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分析化学 2023年第5期51卷 790-799页

作者：栗子豪姜秀娥中国科学院长春应用化学研究所电分析化学国家重点实验室中国科学技术大学

金属有机框架材料（Metal-organic frameworks, MOFs）近年广泛应用于催化、吸附和分离等领域，已成为化学和分子材料领域的研究热点。MOFs上述功能的实现与其结构紧密相关，探究溶液中MOFs的生长机制对调控MOFs的结构和功能至关重要。... 详细信息

金属有机框架材料（Metal-organic frameworks, MOFs）近年广泛应用于催化、吸附和分离等领域，已成为化学和分子材料领域的研究热点。MOFs上述功能的实现与其结构紧密相关，探究溶液中MOFs的生长机制对调控MOFs的结构和功能至关重要。然而，与MOFs生长机制相关的研究却鲜有报道。本文总结了近年发展的用于MOFs成核和生长过程研究的一些原位技术手段及其研究进展，简要概述了MOFs的生长机制，并对其生长机制研究的发展趋势进行了展望。

关键词：金属有机框架原位成核生长机制评述