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高热稳定性近红外荧光粉BaY_(2)Al_(2)Ga_(2)SiO_(12):Cr^(3+)的合成及发光性质

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发光学报 2024年第2期45卷 290-298页

作者：袁玮鸿庞然张粟张洪杰中国科学院长春应用化学研究所稀土资源利用国家重点实验室吉林长春130022 中国科学技术大学应用化学与工程学院安徽合肥230026

近年来,近红外荧光粉转换发光二极管(NIR pc-LED)在夜视、生物成像和无损检测等领域引起了广泛关注。然而,获得兼具高量子效率和优异热稳定性的近红外荧光粉仍然是一个巨大挑战。本文利用高温固相法合成了一种新型近红外荧光粉BaY_(2)Al... 详细信息

近年来,近红外荧光粉转换发光二极管(NIR pc-LED)在夜视、生物成像和无损检测等领域引起了广泛关注。然而,获得兼具高量子效率和优异热稳定性的近红外荧光粉仍然是一个巨大挑战。本文利用高温固相法合成了一种新型近红外荧光粉BaY_(2)Al_(2)Ga_(2)SiO_(12):Cr^(3+)(BYAGSO:Cr^(3+)),并系统研究了材料的结构和发光性质。在440 nm蓝光激发下,BYAGSO:Cr^(3+)荧光粉的发射光谱在650~850 nm范围内呈现锐线和宽带的混合发射,源于Cr^(3+):^(2)E→^(4)A_(2)自旋禁戒跃迁和^(4)T_(2)→^(4)A_(2)自旋允许跃迁发射。该近红外发光表现出可观的量子效率和良好的热稳定性,最优化样品的外量子效率可达30.3%,在200℃时样品的发光强度可保持其在室温时强度的99%。通过将BYAGSO:Cr^(3+)荧光粉与450 nm蓝光LED芯片结合,我们封装了一个NIR pc‐LED器件。该器件在300m A驱动电流下,输出功率为70.83 mW;在20m A驱动电流下,光电转换效率为11.20%。研究结果表明,BY-AGSO:Cr^(3+)在NIR pc-LED领域具有良好的应用前景。

关键词：近红外发射 Cr^(3+) 热稳定性量子效率荧光粉转换发光二极管

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稀土高熵氧化物用于能源和环境催化

Chinese Journal of Catalysis 2024年第6期61卷 54-70页

作者：李雨鸥王克王笑妹王子健徐晶赵梦汪啸宋术岩张洪杰中国科学院长春应用化学研究所稀土资源利用国家重点实验室吉林长春130022 中国科学技术大学应用化学与工程系安徽合肥230026 清华大学化学系北京100084

随着工业技术的快速发展,能源短缺与环境污染问题日益凸显,对人类生活和社会经济发展造成了严重影响.在这一背景下,加速能源系统转型、积极开发与利用可再生能源变得至关重要,成为当前研究领域的热点.同时,消除环境中的有毒有害物质也... 详细信息

随着工业技术的快速发展,能源短缺与环境污染问题日益凸显,对人类生活和社会经济发展造成了严重影响.在这一背景下,加速能源系统转型、积极开发与利用可再生能源变得至关重要,成为当前研究领域的热点.同时,消除环境中的有毒有害物质也具有较高的研究价值,对维护生态平衡和人类健康具有重要意义.催化技术因在去除污染物和能源转换方面具有巨大的应用潜力而备受关注.其中,高熵氧化物因其具有多样可调的晶体结构和丰富的表面活性位点,展现出较好的催化性能,从而备受研究者关注.此外,稀土元素因以其相近的离子半径、独特的电子轨道和可变的氧化态,常被用作高熵氧化物的组成元素.通过引入稀土元素,可以有效改善高熵氧化物的结构和性能.近年来,稀土高熵氧化物在催化应用中取得较多的研究成果,然而却缺少对该方面工作系统全面的综述.本文旨在系统总结稀土高熵氧化物的结构特点、合成方法及其在催化领域的应用,以期为该领域的进一步发展提供有益的参考.本文从结构、合成及应用等方面,对稀土高熵氧化物在催化领域的研究进展进行了总结.首先,详细介绍了钙钛矿型、萤石型和烧绿石型三种类型稀土高熵氧化物的结构特征,并探讨了结构对催化反应过程的重要影响.研究表明,多组分的高熵效应保证了单相固溶体的形成和高温下的催化稳定性,而晶格畸变效应则促进了氧空位等活性位点的形成,进而提升了催化活性.复杂多变的晶体结构导致了离子扩散延迟,这也使得高熵材料在催化过程中具有优异稳定性.此外,揭示了多种元素间的协同作用对催化性能的提升作用.值得一提的是,非等摩尔金属成分也可形成高熵氧化物,为稀土高熵氧化物研究开辟了新的方向.其次,讨论了稀土高熵氧化物的合成方法,主要包括固相反应合成法、喷雾热解法、化学共沉淀法和溶液燃烧法,合成方法的选择和优化对于建立高熵系统至关重要.目前,众多简单快速的合成方法已取代耗时耗力的合成过程,为稀土高熵氧化物的制备提供了便利.最后,重点概述了稀土高熵氧化物在电催化、热催化和光催化中的应用进展,并详细介绍了多元素可调材料对反应活性的影响.同时,指出了稀土高熵氧化物未来发展所面临的挑战,并提出了相应的应对策略,以期为高熵系统的理论研究提供有力支撑.综上,稀土高熵氧化物因其复杂结构而展现出丰富的潜在催化反应性能,具有巨大的应用潜力.未来研究可以加强开发设计、精准调控结构以及深入分析反应机理,从而提升高熵氧化物的催化性能.希望本文能够为稀土高熵氧化物催化体系研究提供有益的参考.

关键词：稀土高熵氧化物催化单相结构合成

β-双亚胺稀土双烷基配合物催化邻甲氧基苯乙烯高间规聚合研究

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高分子学报 2024年第6期55卷 729-737页

作者：王田田孙碧玮吴春姬崔冬梅中国科学院长春应用化学研究所、高分子物理与化学国家重点实验室长春130022 中国科学技术大学应用化学与工程学院合肥230026

设计合成了一类氮原子上含脂肪族取代基的β-双亚胺的配体及其相应的稀土金属配合物1~3.在助催化剂有机硼盐和烷基铝的作用下,将配合物1~3用于催化邻甲氧基苯乙烯(oMOS)聚合中,制得了高间规选择性(rrrr‍>‍99%)聚合物,所得聚合物的玻璃... 详细信息

设计合成了一类氮原子上含脂肪族取代基的β-双亚胺的配体及其相应的稀土金属配合物1~3.在助催化剂有机硼盐和烷基铝的作用下,将配合物1~3用于催化邻甲氧基苯乙烯(oMOS)聚合中,制得了高间规选择性(rrrr‍>‍99%)聚合物,所得聚合物的玻璃化转变温度Tg为-90℃,熔点Tm为240℃.将配合物2用于催化异戊二烯(IP)均聚合,得到了以1,4-结构为主(含量约88.6%)的聚合物,玻璃化转变温度Tg为-57℃.此外,借助DFT理论计算,发现配位模式是决定邻甲氧基苯乙烯聚合物立体选择性的关键.

关键词：稀土催化剂高间规选择性邻甲氧基聚苯乙烯

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羟基功能化3,4-聚2-芳基-1,3-丁二烯的合成

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高分子学报 2024年第2期55卷 153-160页

作者：黄立贤桑丽鹏苏高攀郭翔李世辉中国科学院长春应用化学研究所高分子物理与化学国家重点实验室长春130022 中国科学技术大学应用化学与工程学院合肥230026 湖北航天化学技术研究所航天化学动力技术重点实验室襄阳441003

采用(C13H8CH_(2)CH_(2)(NCHCCHN)■)Lu(CH_(2)SiMe_(3))2(1)、Ph_(2)P(=NDip)(NDip)Lu■(THF)(Dip=■)、Ph_(2)P(=NDip)(■)Lu(CH_(2)SiMe_(3))2(THF)(3)和Ph_(2)P(=NDip)(■)Sc(CH_(2)SiMe_(3))2(THF)(4)4种稀土催化剂,催化2-对甲基苯基-1,3-丁二烯(2-MPBD)均聚合.通过核磁共振(NMR)、凝胶渗透色谱(GPC)和示差扫描量热法(DSC)等对聚合物的微观结构和热性能进行了表征.催化剂1对2-MPBD聚合活性低,3,4-选择性低(65.2%);催化剂2几乎无催化活性;催化剂3和4表现出非常高的催化活性(2 min转化率达100%)和3,4-选择性(分别为98.1%和>99%).催化剂4对催化2-MPBD聚合具有活性聚合特征,产生的3,4-聚2-MPBD分子量随单体投入量呈线性增加,分子量分布介于1.12~1.25之间.对于苯基、间甲基苯基、4-戊基苯基、4-氟苯基和4-氯苯基取代的1,3-丁二烯单体,催化剂4也表现出较高的催化活性和3,4-选择性.3,4-聚芳基1,3-丁二烯侧链双键与硼烷、双氧水和氢氧化钠反应之后,转变为醇羟基功能化的3,4-聚芳基1,3-丁二烯.

关键词：稀土催化剂功能化聚烯烃 3,4-选择性共轭双烯反应性功能化法

稀土纳米材料在脑肿瘤成像和治疗中的研究进展

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应用化学 2024年第3期41卷 309-327页

作者：尹娜王樱蕙张洪杰中国科学院长春应用化学研究所稀土资源利用国家重点实验室长春130022 清华大学化学学院北京100084

脑肿瘤是最致命的疾病之一,由于缺乏有效的诊断和治疗手段导致其预后差、复发率高,患者5年生存率低。因此,许多研究人员致力于开发非侵入性高分辨率成像技术以获得脑肿瘤的解剖结构和信息,实现精准的早期诊断,并开发新型高效的治疗方式... 详细信息

脑肿瘤是最致命的疾病之一,由于缺乏有效的诊断和治疗手段导致其预后差、复发率高,患者5年生存率低。因此,许多研究人员致力于开发非侵入性高分辨率成像技术以获得脑肿瘤的解剖结构和信息,实现精准的早期诊断,并开发新型高效的治疗方式,以及诊断、治疗一体化的新范式。稀土纳米材料(Rare earth-based nanoparticles,RENPs)因其独有的优势被广泛应用于疾病诊断、药物输送、肿瘤治疗和生物成像等领域。RENPs具有独特的光学、磁学特性和高X射线吸收能力,可通过荧光成像、磁共振成像和计算机断层扫描成像对脑肿瘤进行高分辨率成像。RENPs的发射光可调谐,特别是其近红外第二生物学窗口(Second near-infrared,NIR-Ⅱ,1000~1700 nm)的发射具有较强的组织穿透性,低的背景荧光干扰,适合用于荧光成像探针及光响应性治疗的光刺激。重要的是,RENPs还具有优异的生物相容性以及表面易功能化等特点,可与抗体、肽和药物等生物大分子结合,以增强穿越血脑屏障(Blood-brain barrier,BBB)的能力,有利于靶向治疗和高对比度成像。因此,本综述重点介绍了RENPs在脑肿瘤成像和治疗领域的设计策略和应用,最后探讨了RENPs在肿瘤诊疗领域现有的挑战并对其未来的发展进行了展望。

关键词：稀土纳米材料稀土掺杂脑肿瘤生物成像肿瘤治疗诊疗一体化

钠/钾离子电池用锑基负极研究进展:失效分析及解决方案

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应用化学 2024年第5期41卷 616-636页

作者：张冬玉王春丽程勇王立民中国科学院长春应用化学研究所稀土资源利用国家重点实验室长春130022 中国科学技术大学应用化学与工程学院合肥230026

钠/钾离子电池因其丰富的资源储量被认为是后锂离子电池时代大规模储能应用中最有希望的选择。在众多的钠/钾离子电池负极材料中,锑(Antimony,Sb)基负极由于其高理论比容量受到关注。然而,Sb基材料在储能过程中存在的棘手问题阻碍了它... 详细信息

钠/钾离子电池因其丰富的资源储量被认为是后锂离子电池时代大规模储能应用中最有希望的选择。在众多的钠/钾离子电池负极材料中,锑(Antimony,Sb)基负极由于其高理论比容量受到关注。然而,Sb基材料在储能过程中存在的棘手问题阻碍了它的实际应用,比如:巨大的体积膨胀导致材料粉化脱离集流体,电池失效;欠佳的导电性,电化学动力缓慢;电极-电解液界面副反应,电池性能差等。为解决这些问题,研究者们从结构设计、掺杂催化改性和电解液界面调控等方面进行了探究,期望将Sb基材料高容量的优势发挥出来。因此,本文总结了近10年“钠/钾离子电池用Sb基负极”研究方面的亮点工作,详细讨论Sb基材料的失效机理,并系统地综述了相应的解决方案,为高性能Sb基及其他合金类负极材料的优化策略提供参考。

关键词：钠/钾离子电池 Sb基负极失效分析电化学性能优化

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稀土修饰对Cu/Al_(2)O_(3)催化乙酰丙酸乙酯加氢性能的影响

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应用化学 2024年第3期41卷 340-348页

作者：商宗玲张弨赵凤玉中国科学院长春应用化学研究所电分析化学国家重点实验室长春130022 中国科学技术大学应用化学与工程学院合肥230026 中国科学院长春应用化学研究所吉林省绿色化学与过程重点实验室长春130022

生物质催化转化制大宗化学品符合低碳战略的重要研究方向,将纤维素衍生物乙酰丙酸乙酯转化为1,4-戊二醇是最具前景的技术路线之一。非贵金属铜基催化剂在该反应中表现出较好的活性,Cu/Al_(2)O_(3)在160℃、4 MPa H_(2)条件下催化乙酰丙... 详细信息

生物质催化转化制大宗化学品符合低碳战略的重要研究方向,将纤维素衍生物乙酰丙酸乙酯转化为1,4-戊二醇是最具前景的技术路线之一。非贵金属铜基催化剂在该反应中表现出较好的活性,Cu/Al_(2)O_(3)在160℃、4 MPa H_(2)条件下催化乙酰丙酸乙酯氢解制1,4-戊二醇收率为50.8%,经稀土改性后催化剂的活性和选择性显著提升,其中CuNd0.25/Al_(2)O_(3)催化剂上获得1,4-戊二醇的收率高达92.7%。通过对催化剂性能以及X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、氢气程序升温还原(H_(2)-TPR)、氢气程序升温脱附(NH3-TPD)和CO红外吸附(CO-DRIFT)等表征结果的分析发现,稀土元素的存在不仅改变了Cu活性中心的还原性质、分散度和电子结构,还改变了催化剂表面酸、碱性位点的分布。稀土元素的修饰既促进了催化剂表面反应物的吸附与活化,又抑制了目标产物1,4-戊二醇的脱水副反应,从而提高了活性和选择性。

关键词： Cu/Al_(2)O_(3)催化剂稀土修饰 1,4-戊二醇乙酰丙酸乙酯氢解

太岳山17.9亿年英安斑岩的发现及其对华北克拉通南部裂谷系成因的约束

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岩石学报 2024年第4期40卷 1327-1342页

作者：范昱宏祝禧艳段庆松马建锋贾朝媛刘书琪赵太平中国科学院地质与地球物理研究所中国科学院矿产资源研究重点实验室北京100029 中国科学院大学北京100049 中国科学院地质与地球物理研究所岩石圈演化国家重点实验室北京100029 中国科学院广州地球化学研究所矿物学与成矿学重点实验室广州510640 中国地质大学(北京)地球科学与资源学院北京100083

熊耳群火山岩系主要分布于华北克拉通南部地区,主体喷发时限是1.75~1.80Ga。作为华北克拉通早期板块构造调整阶段的首次大规模岩浆活动,该火山-侵入岩系的形成时限、时空分布规律和地球动力学背景尚有争议,制约了对华北克拉通中元古代... 详细信息

熊耳群火山岩系主要分布于华北克拉通南部地区,主体喷发时限是1.75~1.80Ga。作为华北克拉通早期板块构造调整阶段的首次大规模岩浆活动,该火山-侵入岩系的形成时限、时空分布规律和地球动力学背景尚有争议,制约了对华北克拉通中元古代构造演化的进一步认识。本次研究在华北中部太岳山地区识别出中元古代英安斑岩,与古元古代花岗质片麻岩围岩呈侵入关系,无明显变质变形。锆石U-Pb年龄分析结果表明,该英安斑岩形成于1.79Ga,属于熊耳期岩浆活动的产物。样品中约90%的锆石显示出~1.92Ga和~2.16Ga两期年龄峰值,推测其为围岩的捕获锆石。英安斑岩SiO_(2)含量为65.12%~66.11%,A/CNK=0.91~1.05,全碱(K_(2)O+Na_(2)O)含量为6.85%~7.28%,Na_(2)O/K_(2)O=0.48~0.54,属于钾玄岩系列。样品稀土元素含量较高,亏损Nb、Ta、Zr、Hf等高场强元素,富集Rb、Ba、La等大离子亲石元素,与华北克拉通南部地区熊耳期英安-流纹斑岩的地球化学特征完全一致,指示板内伸展环境。太岳山熊耳期英安斑岩的发现,贯通了中条山地区的熊耳群火山岩系、吕梁地区汉高山群和小两岭火山岩系,完善了熊耳三叉裂谷系北支的空间分布范围,是华北克拉通中部地区开启中元古代裂陷作用演化的重要岩浆记录。

关键词：英安斑岩熊耳火山-侵入岩系三叉裂谷太岳山华北克拉通

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钾离子电池低温电解质的研究进展

储能科学与技术 2024年第7期13卷 2308-2316页

作者：赵飞陈英华马征李茜明军中国科学院长春应用化学研究所稀土资源利用国家重点实验室吉林长春130022 中国科学技术大学安徽合肥230026

钾离子电池因其能量密度高、廉价易得等特点,已成为有潜力的储能设备,尤其钾离子更小的斯托克斯半径,使超低温钾离子电池成为可能。然而,传统电解质会使钾离子电池在低温下生长枝晶,导致电池失效并造成安全隐患。因此,改善电解质的低温... 详细信息

钾离子电池因其能量密度高、廉价易得等特点,已成为有潜力的储能设备,尤其钾离子更小的斯托克斯半径,使超低温钾离子电池成为可能。然而,传统电解质会使钾离子电池在低温下生长枝晶,导致电池失效并造成安全隐患。因此,改善电解质的低温特性对提高钾离子电池低温性能至关重要。本文综述了近些年钾离子电池低温电解质的研究进展,其大致可分为三类,即非水系电解液、水系电解液和固态电解质。其中,非水系电解液大多含弱溶剂化醚类溶剂和添加剂,提高界面去溶剂化过程的同时使电极表面形成良好的界面膜,以提高电池的低温性能;水系电解液通过引入特定的添加剂分子降低电解液凝固点的同时破坏H2O分子间氢键网络,实现电池低温性能;固态电解质以准固态电解质为主,使聚合物骨架孔道中保留少量液态电解液以提高电解质体相离子传输,并降低电解质与电极界面接触阻抗,最终提高电池的低温性能。

关键词：钾离子电池低温性能非水系电解液水系电解液固态电解质

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