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CaO和方解石钝化不同污染程度煤矸石性能与机理

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科学通报 2024年第4期69卷 617-629页

作者：张华林江晓亮赵梦飞李庭刚江西理工大学材料冶金化学学部赣州341099 中国科学院赣江创新研究院江西省稀土清洁生产重点实验室中国科学院稀土重点实验室赣州341119 中国科学院过程工程研究所中国科学院绿色过程与工程重点实验室中国科学院绿色过程制造创新研究院战略金属资源绿色循环利用国家工程研究中心北京市过程污染控制工程技术研究中心北京100190 中国科学院过程工程研究所生物药制备与递送重点实验室(中国科学院)生化工程国家重点实验室北京100190 中国科学院大学北京100049

煤矸石是一种典型的工业废弃物,大量的煤矸石堆积会造成各种环境问题以及资源浪费.在环境问题中,重金属污染最为严重.本文采用CaO和方解石对不同污染程度的煤矸石中重金属进行钝化,并探究其钝化机理.结果表明,CaO和方解石均有较好的钝... 详细信息

煤矸石是一种典型的工业废弃物,大量的煤矸石堆积会造成各种环境问题以及资源浪费.在环境问题中,重金属污染最为严重.本文采用CaO和方解石对不同污染程度的煤矸石中重金属进行钝化,并探究其钝化机理.结果表明,CaO和方解石均有较好的钝化效果,能使中高度污染的煤矸石转化为轻度污染或无污染,CaO钝化Pb^(2+)、Zn^(2+)、Cu^(2+)的平均钝化率分别为37.4%、37.8%、25.5%;方解石钝化Pb^(2+)、Zn^(2+)、Cu^(2+)的平均钝化率分别为53.8%、43.5%、34.4%,方解石钝化效果略优于CaO.通过对钝化前后煤矸石的表征和Visual MINTEQ软件模拟,CaO可以通过提高煤矸石pH并提供OH^(−),与重金属离子结合生成难溶或不溶的氢氧化物沉淀;方解石不仅能提高体系的pH,还能提供CO_(3)^(2−),CO_(3)^(2−)与重金属离子结合生成难溶或不溶的碳酸盐.两者钝化均将煤矸石中可流动态重金属转化成残渣态重金属.对钝化前后的煤矸石进行模拟酸雨溶出实验,钝化后的煤矸石中各重金属成分较稳定,溶出风险明显低于原煤矸石,均在风险管控标准以下.综上,该方法能有效地钝化煤矸石中的重金属,为煤矸石的无害化,尤其是重金属污染的稳定化提供了有效的手段.

关键词：煤矸石重金属钝化 Visual MINTEQ模拟

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大孔树脂对镍钴萃取废水中有机物的吸附性能

过程工程学报 2024年第2期24卷 227-237页

作者：向波刘晨明曹仁强段锋李玉平中国科学院绿色过程与工程重点实验室北京市过程污染控制工程技术研究中心中国科学院化学化工科学数据中心中国科学院过程工程研究所北京100190 中国科学院大学化学工程学院北京100049

镍钴溶剂萃取废水属于含高盐、高有机物废水,有机物不仅造成化学需氧量(COD)超标、还会引起蒸发结晶过程起泡、结晶困难和产生废盐等问题,严重制约废水近零排放。本研究通过对比四种典型大孔树脂的微观结构以及对镍钴溶剂萃取废水中有... 详细信息

镍钴溶剂萃取废水属于含高盐、高有机物废水,有机物不仅造成化学需氧量(COD)超标、还会引起蒸发结晶过程起泡、结晶困难和产生废盐等问题,严重制约废水近零排放。本研究通过对比四种典型大孔树脂的微观结构以及对镍钴溶剂萃取废水中有机物的吸附性能,探究了大孔树脂的结构与吸附性能之间的关系。研究发现,具有合理孔径分布和较大比表面积的ORZ-A2型树脂的吸附容量最优,单级静态吸附总有机碳(TOC)去除率为70.79%,总磷(TP)去除率为83.11%。通过GC-MS表征吸附前后镍钴溶剂萃取废水中的有机物组成,发现废水中有机物成分主要是以2-乙基己酸为代表的有机磷萃取剂及其水解产物和衍生物。四种大孔树脂对有机磷酸萃取剂和2-乙基己酸吸附效果较好,但吸附出水中有机物主要为戊酸,以戊酸为代表的水溶性小分子有机物可能是影响TOC去除效果进一步提升的关键。通过吸附动力学分析表明,大孔树脂对有机物的吸附动力学符合准二级动力学模型。热力学参数的计算结果表明树脂对有机物的吸附是自发的、放热的物理吸附过程。本工作为指导大孔树脂吸附镍钴溶剂萃取废水中有机物技术的工业化应用提供了理论依据。

关键词：镍钴溶剂萃取废水有机污染物大孔树脂吸附 ORZ-A2

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煤矸石改性方法及其资源环境利用研究进展

化学学报 2024年第5期82卷 527-540页

作者：张华林赵梦飞江晓亮田少静滕泽栋李庭刚中国科学院过程工程研究所、中国科学院绿色过程与工程重点实验室、中国科学院绿色过程制造创新研究院、战略金属资源绿色循环利用国家工程研究中心、北京市过程污染控制工程技术研究中心北京100190 中国科学院赣江创新研究院、中国科学院稀土重点实验室、江西省稀土清洁生产重点实验室江西赣州341003 江西理工大学冶金工程学院江西赣州341099 生物药制备与递送重点实验室(中国科学院)生化工程国家重点实验室北京100190 中国科学院大学北京100049

煤矸石是一种煤炭开采和洗选过程中产生的典型工业废弃物,其大量的堆积造成了较大的环境问题.通过不同的改性方法对煤矸石进行改性,可以显著提升其在环境保护、资源回收方面的应用潜力.改性煤矸石在环境应用方面的研究涉及多个领域,这... 详细信息

煤矸石是一种煤炭开采和洗选过程中产生的典型工业废弃物,其大量的堆积造成了较大的环境问题.通过不同的改性方法对煤矸石进行改性,可以显著提升其在环境保护、资源回收方面的应用潜力.改性煤矸石在环境应用方面的研究涉及多个领域,这些应用不仅有助于减轻煤矸石对环境的压力,而且可以通过回收和再利用,为环境保护和经济发展提供新的动力,实现煤矸石综合利用的可持续发展.本综述从煤矸石的环境问题出发,强调了通过改性技术提升其环保潜力的重要性并详细分析了改性煤矸石在废水处理、土壤修复、建筑材料制备等方面的应用,并探讨了面临的挑战和未来发展方向,为煤矸石资源化利用奠定了基础.

关键词：煤矸石改性方法环境应用资源化

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低温煤焦油加氢精制研究进展

济南大学学报(自然科学版) 2024年

作者：岳静春刘媛媛李素月牧辉张永芳济南大学水利与环境学院中国科学院过程工程研究所北京市过程污染控制工程技术研究中心

针对低温煤焦油粗放式燃烧导致资源利用率低的问题，对低温煤焦油加氢精制生产清洁燃料油和化学品以提高低温煤焦油附加值的研究现状进行综述，包括加氢精制反应机制和加氢精制催化剂两个方面，重点总结和分析了酚类加氢脱氧、噻吩类加... 详细信息

针对低温煤焦油粗放式燃烧导致资源利用率低的问题，对低温煤焦油加氢精制生产清洁燃料油和化学品以提高低温煤焦油附加值的研究现状进行综述，包括加氢精制反应机制和加氢精制催化剂两个方面，重点总结和分析了酚类加氢脱氧、噻吩类加氢脱硫、含氮化合物（如吡啶、喹啉等）加氢脱氮反应机理和催化剂研发方面的基础研究进展。最后，根据低温煤焦油加氢精制技术存在的问题，对低温煤焦油未来的研究方向进行了展望。

关键词：低温煤焦油加氢脱硫加氢脱氮加氢脱氧催化剂

电镀污泥成分X荧光检测水分影响机制及校正方法研究

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光谱学与光谱分析 2024年第2期44卷 419-425页

作者：滕婧石垚李会泉刘作华李志宏何明星张晨牧重庆大学化学化工学院重庆401331 中国科学院过程工程研究所中国科学院绿色过程与工程重点实验室中国科学院绿色过程制造创新研究院战略金属资源绿色循环利用国家工程研究中心北京100190 中国科学院大学化学工程学院北京100049 河北工程大学信息与电气工程学院河北邯郸056038

电镀污泥是金属加工、电子元器件制造等行业在废水处理过程中所产生含重金属危险废物。我国每年产生大量电镀污泥约1000万吨,因含有Zn、Cu、Fe、Ni、Cr等多种有价金属元素其资源化利用潜力巨大,同时大量污泥处置不当也会危害人体健康和... 详细信息

电镀污泥是金属加工、电子元器件制造等行业在废水处理过程中所产生含重金属危险废物。我国每年产生大量电镀污泥约1000万吨,因含有Zn、Cu、Fe、Ni、Cr等多种有价金属元素其资源化利用潜力巨大,同时大量污泥处置不当也会危害人体健康和污染环境。传统化学分析测试过程复杂周期长,不利于电镀污泥实时污染防控。能量色散X射线荧光(EDXRF)光谱法分析快速简便、费用低廉、可实现原位检测,然而电镀污泥样品含水率高、成分含量不稳定,影响测试结果的及时性和准确度,导致关键元素的资源转化效率难以保证、环境污染管控难度高。因此需要分析X荧光检测水分影响机制并探究水分校正方法,以提高EDXRF测试结果准确度。以不同含水率电镀污泥为对象,研究了水分对电镀污泥EDXRF测试过程中光谱本底、散射峰、目标元素特征峰的影响机制,通过目标元素特征峰与瑞利散射峰强度的比值、样品含水率ω0 wt%和目标元素含量Ci%建立水分校正模型,探究了Ca、Cr、Fe、Ni、Cu、Zn目标元素的水分校正方程中的实验修正因子。结果表明,水分抬高了光谱本底改变谱峰轮廓,对低能段、计数小的谱峰测试结果影响较大。含水率越高,散射峰净强度越大,瑞利散射线更能准确描述散射峰净强度和含水率的关系,目标元素特征峰与瑞利散射峰强度比值与含水率、目标元素含量能够准确符合线性关系。水分校正模型对Cr、Fe、Ni、Cu、Zn五种重金属校正结果准确度较高,校正值与基准值相关系数R2均大于0.95,RMSE均小于0.05,对Ca元素校正准确度较低R2为0.93,RMSE为1.046需增加相关校正因子进一步优化。该研究有望应用于再生铜行业电镀污泥处置现场测量的水分校正方法中,在提高电镀污泥资源利用效率的同时降低环境污染风险。

关键词： X射线荧光光谱电镀污泥水分影响基体效应散射校正

水热合成SrTi_(x)Zr_(1–x)O_(3)的微观形貌及第一性原理计算

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硅酸盐学报 2024年第6期52卷 2003-2015页

作者：李啸虎张笑妍王楚瑜李卓然郭晶晶干科北京科技大学新材料技术研究院北京100083 中国科学院绿色过程与工程重点实验室战略金属资源绿色循环利用国家工程研究中心中国科学院过程工程研究所北京100190 中国科学院大学化学工程学院北京100049

采用水热合成钙钛矿Sr Ti_(x)Zr_(1–x)O_(3)纳米单晶颗粒,系统研究不同钛/锆比(Ti/Zr,摩尔比)对晶体颗粒物相组成、微观形貌和光响应特征的影响规律。当Ti:Zr摩尔比为1:3和3:1时,颗粒均为六面体形貌;但在Ti/Zr摩尔比为1时,部分颗粒呈... 详细信息

采用水热合成钙钛矿Sr Ti_(x)Zr_(1–x)O_(3)纳米单晶颗粒,系统研究不同钛/锆比(Ti/Zr,摩尔比)对晶体颗粒物相组成、微观形貌和光响应特征的影响规律。当Ti:Zr摩尔比为1:3和3:1时,颗粒均为六面体形貌;但在Ti/Zr摩尔比为1时,部分颗粒呈星状形貌。采用第一性原理计算,获得不同超晶胞构型的能带结构和晶格参数,从理论上阐明了钛/锆比对颗粒形貌变化规律的影响机制,不同晶体构型诱导的异相成核机制,以及原子随机排列产生的晶格畸变,共同导致星状颗粒形貌的形成。随着Ti的摩尔比降低,禁带宽度逐渐增大,这与实验结果相符。

关键词：锆钛酸锶水热法颗粒形貌第一性原理

金属基磷化物纳米材料制备与电催化应用研究进展

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材料导报 2024年第8期38卷 1-17页

作者：刘卉杨牛娃马梦圆田少囡张玉杨军中国科学院过程工程研究所介科学与工程全国重点实验室北京100190 中国科学院大学材料科学与光电技术研究中心北京100049

处于纳米尺度的磷化物及其与贵金属构成的复合材料具有独特的物理和化学性质,在电催化领域有广泛应用。例如,在甲醇电催化氧化反应中,由于磷(P)比金属铂(Pt)或钯(Pd)等具有更大的电负性,金属原子的外层电子被P吸引而偏向P原子,从而间接... 详细信息

处于纳米尺度的磷化物及其与贵金属构成的复合材料具有独特的物理和化学性质,在电催化领域有广泛应用。例如,在甲醇电催化氧化反应中,由于磷(P)比金属铂(Pt)或钯(Pd)等具有更大的电负性,金属原子的外层电子被P吸引而偏向P原子,从而间接提高了Pt或Pd对CO类中间产物的耐受性;在电解水析氢反应中,P可以作为质子受体,增强H^(+)在金属上的吸附,从而促进析氢反应;在电解水析氧反应中,金属基磷化物容易被氧化成氧化物和氢氧化物,从而形成氧化物/氢氧化物-磷化物界面,进一步促进析氧反应。纳米颗粒的催化性能很大程度上取决于催化剂的结构、组分、组分之间的相互作用以及活性位点的电子结构,因此,对金属基磷化物基纳米复合材料的这些性质进行合理调控是提升其电催化性能的关键。本文所综述的材料范围包含金属基磷化物本身及其与贵金属构成的纳米复合材料,首先概括介绍金属基磷化物基纳米复合材料的合成方法和表征技术,进而阐述如何利用复合材料中晶格应变和电子耦合等物理效应提升电催化活性和稳定性。最后,围绕金属基磷化物基纳米复合材料电催化性能进一步提升的问题,对其未来合成策略和发展进行展望。

关键词：金属基磷化物纳米复合材料电催化甲醇氧化反应析氢反应析氧反应

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绿色低碳工业变革性技术及策略

科学通报 2024年第8期69卷 1005-1011页

作者：石春艳张冰洁董坤张国帅李垚张香平中国科学院过程工程研究所离子液体清洁过程北京市重点实验室北京100190 中国石油大学(北京) 化学工程与环境学院北京102249

碳中和是国家重大战略,将推动能源及产业技术革命,重塑工业结构和人类生活方式.工业过程是我国能源消耗和二氧化碳排放的主要领域,工业过程的碳减排既是挑战也是机遇.我国是世界工业大国,工业体系门类齐全、规模宏大,其中钢铁、水泥(htt... 详细信息

碳中和是国家重大战略,将推动能源及产业技术革命,重塑工业结构和人类生活方式.工业过程是我国能源消耗和二氧化碳排放的主要领域,工业过程的碳减排既是挑战也是机遇.我国是世界工业大国,工业体系门类齐全、规模宏大,其中钢铁、水泥(https://***/dy/article/***)、电解铝(https://***/s?id=1772531617627423742&wfr=spider&for=pc)产量均占世界总产量的一半以上.

关键词：工业大国人类生活方式变革性国家重大战略二氧化碳排放能源消耗碳中和绿色低碳

聚合离子液体设计及催化环己烷选择性氧化性能研究

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化工学报 2024年第4期75卷 1552-1564页

作者：王瑞瑞金颖刘玉梅李梦悦朱胜文闫瑞一刘瑞霞中国科学院过程工程研究所离子液体清洁过程北京市重点实验室北京100190 郑州大学河南先进技术研究院河南郑州450003

以乙烯基咪唑为单体,添加不同量的引发剂,采用常规热聚合中自由基聚合的方式,合成了不同分子量的聚乙烯基咪唑,热重(TG)分析表明该聚合物具有良好的热稳定性。采用季铵化反应,对最优聚合物进行1-氯代十八烷、1-氯代十二烷以及1-氯代正... 详细信息

以乙烯基咪唑为单体,添加不同量的引发剂,采用常规热聚合中自由基聚合的方式,合成了不同分子量的聚乙烯基咪唑,热重(TG)分析表明该聚合物具有良好的热稳定性。采用季铵化反应,对最优聚合物进行1-氯代十八烷、1-氯代十二烷以及1-氯代正己烷三种不同烷基链长度的取代,合成系列聚合离子液体(PIL)。通过傅里叶红外光谱(FT-IR)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、接触角等表征手段分析了聚合离子液体的化学结构及形貌特征,并考察了PIL-C_(18)、PIL-C_(12)、PIL-C_(6)催化环己烷选择性氧化为己二酸的性能,进而选取PIL-C_(12)深入研究了离子率对催化性能的影响规律。结果表明,烷基链段长度以及离子率可以有效调控亲疏水性和反应活性位点,进而提高反应性能,使得反应生成己二酸的转化率达到21.8%,选择性为41.5%。

关键词：聚合离子液体离子率环己烷催化氧化

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