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利用电荷分离调控S型异质结光催化氧化产物选择性

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 185-194页

作者：谷苗莉杨祎程蓓张留洋肖鹏陈涛武汉理工大学材料复合新技术国家重点实验室湖北武汉430070 中国地质大学(武汉)材料与化学学院太阳燃料实验室湖北武汉430078 中国科学技术大学材料科学与工程系中国科学院能量转换材料重点实验室合肥微尺度物质科学国家实验室安徽合肥230026

半导体光催化技术为太阳能的高效利用提供了巨大的潜力.尽管众多单一半导体材料,如TiO_(2),CdS,g-C_(3)N_(4)等,已被广泛制备并用于光催化反应,但在单一光催化剂中,光生电子和空穴常因强库仑引力作用而迅速复合,导致光催化效率较低,难... 详细信息

半导体光催化技术为太阳能的高效利用提供了巨大的潜力.尽管众多单一半导体材料,如TiO_(2),CdS,g-C_(3)N_(4)等,已被广泛制备并用于光催化反应,但在单一光催化剂中,光生电子和空穴常因强库仑引力作用而迅速复合,导致光催化效率较低,难以实现大规模产业化应用.针对这一问题,开发S型异质结光催化剂成为提高催化效率的有效途径之一.该异质结不仅能实现氧化还原位点在空间上的有效分离,同时保持了较强的氧化还原能力.然而,目前关于空间分离对光催化氧化产物选择性的影响研究较少.因此,深入探究S型异质结光催化剂中空间分离对产物选择性的作用机制,对于优化光催化过程、提高产物选择性具有重要意义.本文构建了具有良好暴露活性位点的2D/2D层状BiOBr/ZnIn_(2)S_(4)S型异质结(BOB/ZIS).实验发现,在纯ZnIn_(2)S_(4)体系中,由于无法实现空间上的有效电荷分离,氧还原反应(ORR)生成的H_(2)O_(2)在光生空穴的作用下进一步转化为•OH(羟基自由基),其氧化能力超过了体系中的光生空穴,导致2,5-呋喃二甲醛被过度氧化为经济性不高的产物呋喃二甲酸.在BOB/ZIS异质结中,我们实现了光生电子-空穴的有效转移和丰富的活性中心利用.ZnIn_(2)S_(4)价带上的电子通过ORR持续生成H_(2)O_(2)(1.15 mmol∙L^(-1),5 h),而BiOBr导带上的空穴则将5-羟甲基糠醛(HMF)氧化为具有高经济价值的2,5-呋喃二甲醛(有机合成中有价值的中间体).这一结果证实了S型异质结中光生电子-空穴的有效空间分离能够同时促进H_(2)O_(2)的产生和HMF的选择性氧化为2,5-呋喃二甲醛.这一发现不仅揭示了S型异质结在光催化反应中的优势,还证实了其相对于传统牺牲剂的经济可行性.原位光照X射线光电子能谱、飞秒超快瞬态吸收光谱和密度泛函理论计算均证实,在BOB/ZIS界面之间构建了S型电荷转移机制,加速了光生电子-空穴对的转移动力学.此外,通过原位傅里叶变换红外光谱研究了催化剂表面HMF氧化过程中官能团的变化,不仅加深了对纯ZnIn_(2)S_(4)体系中HMF过度氧化现象的认识,还揭示了S型异质结在选择性氧化HMF和原位生成H_(2)O_(2)中的独特光催化机制.综上所述,本文构建了2D/2D层状BiOBr/ZnIn_(2)S_(4)S型异质结,不仅实现了光生电子-空穴的有效空间分离,还提高了产物选择性和光催化效率.本文通过深入研究S型异质结在光催化反应中的作用机制,为调控光催化产物提供了新的见解,并为有机合成相关反应中S型异质结的设计提供了借鉴.

关键词： BiOBr/ZnIn_(2)S_(4) S型异质结过氧化氢制备 5-羟甲基糠醛选择性转化转化机理

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面向光信息与能量同传输的接收电路研究

光通信研究 2024年

作者：涂俊轩樊庭冰倪慧琳庄济舟曹国洋吴绍龙李孝峰苏州大学教育部现代光学技术重点实验室苏州大学江苏省先进光学制造技术重点实验室苏州大学光电科学与工程学院苏州大学苏州纳米科技协同创新中心

【目的】在光信息与能量同步传输（Simultaneous Lightwave Information and Power Transfer， SLIPT）系统中，能量采集与信息传输两种功能相互制约，为了使SLIPT系统更高效地工作需要对两者进行调控。【方法】文章首先测试了目前SLIP... 详细信息

【目的】在光信息与能量同步传输（Simultaneous Lightwave Information and Power Transfer， SLIPT）系统中，能量采集与信息传输两种功能相互制约，为了使SLIPT系统更高效地工作需要对两者进行调控。【方法】文章首先测试了目前SLIPT系统中常用的接收电路，并依据测试结果对接收电路进行了优化。本文所设计的接收电路由解耦合、能量采集和信号处理三个电路组成。其中，解耦合电路由能量采集、电流调控和信息传输三条支路组成，用于分离和调控光电转换器件输出电流；能量采集电路由升压电路、能量管理电路和稳压电路组成，用于能量的采集管理和输出；信号处理电路由两级低通同相放大电路和阈值比较电路组成，用于信号的滤波放大和整形。最后，将接收电路应用于以发光二极管和光伏电池为光电转换器件及以单片机为处理器的SLIPT系统中，归纳了能量采集和信息传输两个功能之间的制约关系和调控方式。【结果】测试表明，基于所设计的电路，SLIPT系统能在能量采集模式、信息传输模式、信息与能量同时传输模式之间切换，通过调节接收电路的参数能够调控光伏电池输出电流分配，从而调控输入到能量采集支路的功率和信息传输支路的信干比，进而实现能量的高效采集和信息的稳定传输，对应的能量存储功率和通信速率可由解耦合电路均衡与调控。【结论】接收电路能在无外加电源的情况下工作，同时具备最大功率点追踪、低功耗和工作模式可调等特点。

关键词：光信息与能量同步传输光伏电池能量采集信息传输电路设计

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基于数值延拓的日月综合借力DRO入轨策略

北京航空航天大学学报 2024年第4期50卷 1176-1186页

作者：张晨中国科学院空间应用工程与技术中心、太空应用重点实验室北京100094

远距离逆行轨道(DRO)是地月空间中的一类周期轨道,这类轨道具有长期稳定、入轨能量低的特点,可作为未来载人月球和载人火星任务的中转站。对于地球至DRO的两脉冲入轨任务,采用日月综合借力(即同时使用弱稳定边界(WSB)和月球借力(LGA))... 详细信息

远距离逆行轨道(DRO)是地月空间中的一类周期轨道,这类轨道具有长期稳定、入轨能量低的特点,可作为未来载人月球和载人火星任务的中转站。对于地球至DRO的两脉冲入轨任务,采用日月综合借力(即同时使用弱稳定边界(WSB)和月球借力(LGA))可以最大化入轨质量,但是这类轨道对初值非常敏感。使用日月综合借力拓展DRO入轨脉冲包络,改进构造方法和提供解析梯度大幅提高多步打靶收敛率,提出2层伪弧长延拓方法进一步降低任务总脉冲。数值仿真采用共振比为2∶1的DRO,脉冲最低解采用“LGA+WSB+2LGA”的飞行模式,飞行时间为123天,近地轨道发射脉冲为3.125 km/s,DRO入轨脉冲仅为19.7 m/s。

关键词： N体问题远距离逆行轨道弱稳定边界月球借力数值延拓

等容预压缩等离子体中的快点火热斑形成与燃烧波传播

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物理学报 2024年第5期73卷 247-256页

作者：王美乔徐泽鲲吴福源张杰中国科学院大学物理科学学院北京100049 中国科学院物理研究所北京凝聚态物理国家研究中心北京100190 上海交通大学物理与天文学院激光等离子体教育部重点实验室上海200240 上海交通大学 IFSA协同创新中心DCI联合研究团队上海200240

研究热斑点火物理过程对于实现聚变点火和高增益聚变放能具有重要意义,但是,迄今为止的大部分相关研究都是针对等压构型预压缩等离子体进行的,对等容构型预压缩等离子体中的热斑点火过程研究尚不充分.本文针对双锥对撞点火方案产生的等... 详细信息

研究热斑点火物理过程对于实现聚变点火和高增益聚变放能具有重要意义,但是,迄今为止的大部分相关研究都是针对等压构型预压缩等离子体进行的,对等容构型预压缩等离子体中的热斑点火过程研究尚不充分.本文针对双锥对撞点火方案产生的等容预压缩高密度等离子体,建立了描述热斑边界演化和核聚变燃烧的半解析模型.该模型表明,在等容预压缩高密度等离子体中的热斑边界,可以用对热斑产生的α粒子具有强烈吸收作用的激波波峰的位置来定义,且等容预压缩等离子体中的热斑点火过程也存在α粒子射程主导的自调节现象.通过考虑α粒子的空间不均匀沉积效应,可以利用该模型描述等容预压缩等离子体中热斑内部的温度和密度演化.使用该模型分析热斑在点火初期时刻的劳森参数和平均热斑温度发现,在快电子总能量相同情况下,能量较低的快电子束更有利于实现点火.辐射流体模拟程序O-SUKI-N的验证计算表明,本文提出的半解析模型的计算结果具有较强的合理性.

关键词：等容预压缩等离子体快点火热斑演化 α粒子沉积

CIPs@Mn_(0.8)Zn_(0.2)Fe_(2)O_(4)-CNTs复合材料低频吸波性能研究

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无机材料学报 2024年第1期39卷 71-80,I0003,I0004页

作者：陈海燕唐志鹏尹良君张林博徐鑫电子科技大学电子科学与工程学院国家电磁辐射控制材料工程技术中心多频谱吸波材料与结构教育部重点实验室成都611731 中国科学技术大学材料科学与工程系能量转换材料重点实验室合肥230026

随着5G无线通信与低频雷达侦察技术的飞速发展,低频电磁波辐射已成为当代的严重问题。目前,中高频段吸波材料的研究已趋于成熟,而设计低频段吸波材料仍面临巨大的挑战,亟待研究者们解决。基于四分之一波长相消机制,本研究设计了0.5~3 GH... 详细信息

随着5G无线通信与低频雷达侦察技术的飞速发展,低频电磁波辐射已成为当代的严重问题。目前,中高频段吸波材料的研究已趋于成熟,而设计低频段吸波材料仍面临巨大的挑战,亟待研究者们解决。基于四分之一波长相消机制,本研究设计了0.5~3 GHz低频段复合吸波材料。采用简单的一步水热法,诱导铁氧体在羰基铁粉与碳纳米管表面生长,制备出CIPs@Mn_(0.8)Zn_(0.2)Fe_(2)O_(4)-CNTs三元复合材料,对比研究了碳纳米管含量对材料吸收峰频率的影响。实验结果表明,引入碳纳米管,一方面为材料带来了界面极化、偶极极化等额外的损耗机制,增加了材料的衰减系数;另一方面基于四分之一波长相消机制,高介电与高磁导率的耦合,使材料在低频段获得良好的阻抗匹配。最终,在4 mm厚度下,样品分别在2.11与1.75 GHz处,获得了–40.8与–32.1 dB的反射损耗,–10 dB带宽分别为1.70~2.70 GHz和1.40~2.20 GHz。该复合材料制备工艺简单,低频吸收性能良好,具有很大的应用潜力,为开发更有效的低频吸波材料提供了新的思路和方法。

关键词：碳纳米管复合材料羰基铁粉波长相消低频吸波

小麦麸的营养价值及其在畜禽生产中的应用研究进展

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动物营养学报 2024年第7期36卷 4172-4182页

作者：蒋线吉李瑞殷运菊印遇龙中国科学院亚热带农业生态研究所中国科学院亚热带农业生态过程重点实验室畜禽养殖污染控制与资源化技术国家工程实验室动物营养生理与代谢过程湖南省重点实验室长沙410125 湖南农业大学动物科学技术学院湖南畜禽安全生产协同创新中心长沙410128

小麦麸粗蛋白质和纤维含量较高,是畜禽饲粮中常见的能量、蛋白质和纤维来源。在实际生产中,小麦麸可替代部分玉米、豆粕应用于猪、禽饲粮中,然而小麦麸因其品种、来源、加工方式、抗营养因子含量等的不同,其营养价值变异较大,会影响猪... 详细信息

小麦麸粗蛋白质和纤维含量较高,是畜禽饲粮中常见的能量、蛋白质和纤维来源。在实际生产中,小麦麸可替代部分玉米、豆粕应用于猪、禽饲粮中,然而小麦麸因其品种、来源、加工方式、抗营养因子含量等的不同,其营养价值变异较大,会影响猪、鸡饲粮的精准配制。因此,本文主要就小麦麸的营养价值、抗营养因子含量以及在猪、鸡饲粮中的应用作一综述,为小麦麸的合理应用提供参考。

关键词：小麦麸营养价值抗营养因子猪鸡

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硅基自旋光电子学太赫兹辐射源特性

物理学报 2024年第16期73卷 190-198页

作者：程宏阳马倩茹徐浩然张慧萍金钻明何为彭滟上海理工大学太赫兹技术创新研究院上海市现代光学系统重点实验室光学仪器与系统教育部工程中心太赫兹光谱与影像技术协同创新中心上海200093 同济大学上海智能科学与技术研究院上海200092 中国科学院物理研究所磁学国家重点实验室北京100190

将光电子器件集成到硅片上是光电子集成器件研发的首要步骤.自旋光电子学太赫兹辐射源,通常是由纳米厚度的铁磁/非磁性金属多层膜结构组成,在飞秒激光辐照下能产生高质量、宽带太赫兹脉冲辐射.本文利用飞秒激光脉冲在生长于硅衬底上的Ta... 详细信息

将光电子器件集成到硅片上是光电子集成器件研发的首要步骤.自旋光电子学太赫兹辐射源,通常是由纳米厚度的铁磁/非磁性金属多层膜结构组成,在飞秒激光辐照下能产生高质量、宽带太赫兹脉冲辐射.本文利用飞秒激光脉冲在生长于硅衬底上的Ta/CoFeB/Ir铁磁/非磁性金属异质结中实现了高效、宽带的太赫兹相干脉冲辐射.首先,Ta/CoFeB/Ir异质结的太赫兹脉冲的极性随外加磁场的反转而反转,太赫兹辐射的物理机制可以归结为超快自旋流-电荷流转换.其次,通过改变抽运激光的激发能量密度,研究了Ta/CoFeB/Ir异质结的太赫兹辐射饱和现象.此外,通过研究Ta/CoFeB/Ir异质结的太赫兹发射特性随Ir层厚度的依赖关系,不仅优化了器件的辐射强度,而且获得了Ir层在太赫兹频率下的自旋扩散长度(~(0.59±0.12)nm).该值小于通过自旋抽运技术获得的GHz频率下的自旋扩散长度(1.34 nm),表明不同频率范围对应于不同的电子输运机理.

关键词：宽带太赫兹辐射铁磁异质结逆自旋霍尔效应自旋扩散长度

电催化二氧化碳与含氮小分子共还原的缺陷与界面工程

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第2期57卷 1-17页

作者：王志超王梦凡宦云飞钱涛熊杰杨成韬晏成林电子科技大学电子薄膜与集成器件国家重点实验室四川成都611731 苏州大学能源学院苏州纳米科技协同创新中心江苏苏州215006 南通大学化学与化工学院江苏南通226019 常州大学石油化工学院江苏常州213164

化石燃料的大量燃烧和利用造成日益严重的能源危机、全球气候变暖和环境污染,已成为人类面临的严峻挑战.因此,迫切需要开发可持续的能源存储和转换技术.其中,将二氧化碳(CO_(2))、氮气(N_(2))、硝酸盐(NO_(3)^(-))和亚硝酸盐(NO_(2)^(-)... 详细信息

化石燃料的大量燃烧和利用造成日益严重的能源危机、全球气候变暖和环境污染,已成为人类面临的严峻挑战.因此,迫切需要开发可持续的能源存储和转换技术.其中,将二氧化碳(CO_(2))、氮气(N_(2))、硝酸盐(NO_(3)^(-))和亚硝酸盐(NO_(2)^(-))等广泛分布的小分子和环境污染物转化为高附加值的化学品和燃料受到了广泛关注.然而,工业合成方法通常需要高温高压等极为苛刻的条件并消耗大量的能量(如Haber-Bosch和Bosch-Meiser方法分别用于合成氨(NH3)和尿素),这加剧了能源危机和环境污染.因此,在常温常压下,由可再生的电能驱动的电化学催化小分子转化为高附加值化学品被认为是最有前途的能量储存和转化技术之一,它为缓解日益严重的环境问题和能源危机提供了契机.本文系统地总结了近年来在常温常压下电催化CO_(2)与含氮小分子(N_(2),NH_(3),NO_(2)^(-)和NO_(3)^(-))共还原合成高附加值的含氮肥料(如尿素)和化学品(如酰胺和胺等)的研究进展,尤其是缺陷化学和界面工程与催化活性/选择性之间的构效关系.首先,根据空间尺寸和来源介绍了缺陷的分类,阐述了界面和缺陷之间的内在联系,总结了掺杂、刻蚀、热处理等缺陷构建方法,以及电镜法和谱学法等缺陷表征手段.其次,系统地介绍了通过构建空位(尤其是氧空位)、异原子掺杂、设计单原子催化剂及双原子催化剂等缺陷设计策略来提升电催化碳-氮(C-N)偶联反应合成含氮有机物性能的最新研究进展,阐明了不同缺陷结构对催化剂电子结构和反应物/中间体吸附特征的调控作用.此外,归纳了构建金属/金属界面、金属/碳界面和金属间化合物(合金)等界面工程策略对电催化性能的调控.通过总结经典案例,重点强调了影响目标产物催化性能和选择性的关键因素和描述符.最后,针对目前电催化C-N偶联反应中存在的反应过程复杂、催化机理不明确、副反应严重、目标产物催化活性和选择性较低等挑战,对未来发展趋势提出了展望:(1)采用机器学习、分子模拟计算、密度泛函理论计算等预测并筛选高效的缺陷和界面工程的电催化剂,并对可能的活性位点和反应路径进行预测;(2)优化催化剂制备过程,实现催化剂中不同缺陷和界面的可控合成;(3)发展先进的原位表征技术监测电催化剂表面上的动态变化和识别反应过程中产生的中间体,结合理论计算对电催化C-N耦合反应的催化机理和反应路径进行深入地理解.综上所述,本文系统地总结了通过缺陷和界面工程调控催化剂结构并提高电催化C-N偶联反应合成含氮有机物的策略,并对该领域目前存在的挑战和未来的发展前景进行了展望,为促进电化学C-N偶联反应的工业化应用提供借鉴.

关键词：碳-氮偶联反应缺陷工程界面工程合成尿素二氧化碳还原

一次天山南脉暴雨过程的位势稳定度变化特征及地形敏感性研究

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大气科学 2024年第5期48卷 1817-1836页

作者：谢越冉令坤沈新勇黄伟周括南京信息工程大学气象灾害教育部重点实验室/气候与环境变化国际合作联合实验室/气象灾害预报预警与评估协同创新中心南京210044 中国科学院大气物理研究所云降水物理与强风暴实验室北京100029 岱山县气象局岱山316200

基于ERA5再分析资料和CMORPH卫星降水数据,对2019年9月9~10日发生在天山南脉的暴雨过程进行高分辨率数值模拟,分析位势不稳定变化特征;进一步开展地形敏感性试验,利用地形追随坐标系位势稳定度倾向方程研究不同尺度地形扰动对位势不稳... 详细信息

基于ERA5再分析资料和CMORPH卫星降水数据,对2019年9月9~10日发生在天山南脉的暴雨过程进行高分辨率数值模拟,分析位势不稳定变化特征;进一步开展地形敏感性试验,利用地形追随坐标系位势稳定度倾向方程研究不同尺度地形扰动对位势不稳定变化的影响。分析结果表明:(1)暴雨发生前低层大气位势不稳定显著,而随着暴雨发生发展,不稳定能量被释放,低层大气趋于位势稳定。(2)位势散度项是位势稳定度倾向方程的重要强迫项,主要由爬流引起。经向爬流垂直切变与广义位温经向梯度的耦合项是爬流位势散度的主导项。本次暴雨发生过程中,地形扰动通过改变经向爬流的垂直切变和广义位温的经向梯度,造成位势不稳定的发展。这些结果有助于提高新疆地区的暴雨预报水平。

关键词：暴雨位势不稳定地形敏感性试验位势稳定度倾向方程