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利用电荷分离调控S型异质结光催化氧化产物选择性

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 185-194页

作者：谷苗莉杨祎程蓓张留洋肖鹏陈涛武汉理工大学材料复合新技术国家重点实验室湖北武汉430070 中国地质大学(武汉)材料与化学学院太阳燃料实验室湖北武汉430078 中国科学技术大学材料科学与工程系中国科学院能量转换材料重点实验室合肥微尺度物质科学国家实验室安徽合肥230026

半导体光催化技术为太阳能的高效利用提供了巨大的潜力.尽管众多单一半导体材料,如TiO_(2),CdS,g-C_(3)N_(4)等,已被广泛制备并用于光催化反应,但在单一光催化剂中,光生电子和空穴常因强库仑引力作用而迅速复合,导致光催化效率较低,难... 详细信息

半导体光催化技术为太阳能的高效利用提供了巨大的潜力.尽管众多单一半导体材料,如TiO_(2),CdS,g-C_(3)N_(4)等,已被广泛制备并用于光催化反应,但在单一光催化剂中,光生电子和空穴常因强库仑引力作用而迅速复合,导致光催化效率较低,难以实现大规模产业化应用.针对这一问题,开发S型异质结光催化剂成为提高催化效率的有效途径之一.该异质结不仅能实现氧化还原位点在空间上的有效分离,同时保持了较强的氧化还原能力.然而,目前关于空间分离对光催化氧化产物选择性的影响研究较少.因此,深入探究S型异质结光催化剂中空间分离对产物选择性的作用机制,对于优化光催化过程、提高产物选择性具有重要意义.本文构建了具有良好暴露活性位点的2D/2D层状BiOBr/ZnIn_(2)S_(4)S型异质结(BOB/ZIS).实验发现,在纯ZnIn_(2)S_(4)体系中,由于无法实现空间上的有效电荷分离,氧还原反应(ORR)生成的H_(2)O_(2)在光生空穴的作用下进一步转化为•OH(羟基自由基),其氧化能力超过了体系中的光生空穴,导致2,5-呋喃二甲醛被过度氧化为经济性不高的产物呋喃二甲酸.在BOB/ZIS异质结中,我们实现了光生电子-空穴的有效转移和丰富的活性中心利用.ZnIn_(2)S_(4)价带上的电子通过ORR持续生成H_(2)O_(2)(1.15 mmol∙L^(-1),5 h),而BiOBr导带上的空穴则将5-羟甲基糠醛(HMF)氧化为具有高经济价值的2,5-呋喃二甲醛(有机合成中有价值的中间体).这一结果证实了S型异质结中光生电子-空穴的有效空间分离能够同时促进H_(2)O_(2)的产生和HMF的选择性氧化为2,5-呋喃二甲醛.这一发现不仅揭示了S型异质结在光催化反应中的优势,还证实了其相对于传统牺牲剂的经济可行性.原位光照X射线光电子能谱、飞秒超快瞬态吸收光谱和密度泛函理论计算均证实,在BOB/ZIS界面之间构建了S型电荷转移机制,加速了光生电子-空穴对的转移动力学.此外,通过原位傅里叶变换红外光谱研究了催化剂表面HMF氧化过程中官能团的变化,不仅加深了对纯ZnIn_(2)S_(4)体系中HMF过度氧化现象的认识,还揭示了S型异质结在选择性氧化HMF和原位生成H_(2)O_(2)中的独特光催化机制.综上所述,本文构建了2D/2D层状BiOBr/ZnIn_(2)S_(4)S型异质结,不仅实现了光生电子-空穴的有效空间分离,还提高了产物选择性和光催化效率.本文通过深入研究S型异质结在光催化反应中的作用机制,为调控光催化产物提供了新的见解,并为有机合成相关反应中S型异质结的设计提供了借鉴.

关键词： BiOBr/ZnIn_(2)S_(4) S型异质结过氧化氢制备 5-羟甲基糠醛选择性转化转化机理

CIPs@Mn_(0.8)Zn_(0.2)Fe_(2)O_(4)-CNTs复合材料低频吸波性能研究

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无机材料学报 2024年第1期39卷 71-80,I0003,I0004页

作者：陈海燕唐志鹏尹良君张林博徐鑫电子科技大学电子科学与工程学院国家电磁辐射控制材料工程技术中心多频谱吸波材料与结构教育部重点实验室成都611731 中国科学技术大学材料科学与工程系能量转换材料重点实验室合肥230026

随着5G无线通信与低频雷达侦察技术的飞速发展,低频电磁波辐射已成为当代的严重问题。目前,中高频段吸波材料的研究已趋于成熟,而设计低频段吸波材料仍面临巨大的挑战,亟待研究者们解决。基于四分之一波长相消机制,本研究设计了0.5~3 GH... 详细信息

随着5G无线通信与低频雷达侦察技术的飞速发展,低频电磁波辐射已成为当代的严重问题。目前,中高频段吸波材料的研究已趋于成熟,而设计低频段吸波材料仍面临巨大的挑战,亟待研究者们解决。基于四分之一波长相消机制,本研究设计了0.5~3 GHz低频段复合吸波材料。采用简单的一步水热法,诱导铁氧体在羰基铁粉与碳纳米管表面生长,制备出CIPs@Mn_(0.8)Zn_(0.2)Fe_(2)O_(4)-CNTs三元复合材料,对比研究了碳纳米管含量对材料吸收峰频率的影响。实验结果表明,引入碳纳米管,一方面为材料带来了界面极化、偶极极化等额外的损耗机制,增加了材料的衰减系数;另一方面基于四分之一波长相消机制,高介电与高磁导率的耦合,使材料在低频段获得良好的阻抗匹配。最终,在4 mm厚度下,样品分别在2.11与1.75 GHz处,获得了–40.8与–32.1 dB的反射损耗,–10 dB带宽分别为1.70~2.70 GHz和1.40~2.20 GHz。该复合材料制备工艺简单,低频吸收性能良好,具有很大的应用潜力,为开发更有效的低频吸波材料提供了新的思路和方法。

关键词：碳纳米管复合材料羰基铁粉波长相消低频吸波

锂离子电池用微米厚度超薄集流体Cu箔和Al箔疲劳强度及损伤行为

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金属学报 2024年第4期60卷 522-536页

作者：程福来罗雪梅胡炳利张滨张广平中国科学院金属研究所沈阳材料科学国家研究中心沈阳110016 中国科学技术大学材料科学与工程学院沈阳110016 东北大学材料科学与工程学院材料各向异性与织构教育部重点实验室沈阳110819

随着高性能、高能量密度锂离子电池的飞速发展,锂离子电池用集流体金属箔轻薄化已成为行业技术升级的一个重要方向,随着集流体厚度的减小,其疲劳失效问题变得日益突出。本工作通过拉-拉疲劳实验和EBSD技术研究了循环载荷作用下锂离子电... 详细信息

随着高性能、高能量密度锂离子电池的飞速发展,锂离子电池用集流体金属箔轻薄化已成为行业技术升级的一个重要方向,随着集流体厚度的减小,其疲劳失效问题变得日益突出。本工作通过拉-拉疲劳实验和EBSD技术研究了循环载荷作用下锂离子电池用集流体Cu箔和Al箔的高周疲劳强度及失效行为。结果表明,Cu箔疲劳裂纹主要萌生于较大晶粒内部的滑移带处,并沿滑移带扩展。基于对损伤晶粒微观结构的观察和统计分析,获得了Cu箔疲劳裂纹萌生和材料微观结构(晶粒尺寸及其变异系数、晶粒取向、Schmid因子(Ω))的统计关系图。Al箔由于表面含有轧制缺陷,其疲劳裂纹优先在表面加工缺陷处萌生。通过极值统计法成功预测了Al箔样品中可能的缺陷分布以及存在的最大缺陷尺寸,并基于Kitagawa-Takahashi图建立了缺陷尺寸与疲劳极限之间的关系。

关键词：高周疲劳裂纹萌生超薄箔 Kitagawa-Takahashi图集流体锂离子电池

二维MXene材料在新型薄膜太阳能电池技术中的研究进展

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无机材料学报 2024年第2期39卷 215-224页

作者：费玲雷蕾汪德高中国科学院宁波材料技术与工程研究所先进能源材料工程实验室宁波315201 中国科学院大学北京100049 中国科学院宁波材料所前沿交叉科学研究中心宁波315201

太阳能作为自然界中丰富的可持续清洁能源,可以在解决当前能源短缺问题的同时有效减少因过度消耗化石燃料造成的环境污染问题。近年来,第三代新型薄膜太阳能电池,如染料敏化太阳能电池(DSSCs)和钙钛矿太阳能电池(PSCs)等,凭借其原料丰... 详细信息

太阳能作为自然界中丰富的可持续清洁能源,可以在解决当前能源短缺问题的同时有效减少因过度消耗化石燃料造成的环境污染问题。近年来,第三代新型薄膜太阳能电池,如染料敏化太阳能电池(DSSCs)和钙钛矿太阳能电池(PSCs)等,凭借其原料丰富、制造成本低廉和光电性能良好等优点而受到广泛关注。然而,新型薄膜太阳能电池器件的电荷传输性能和运行稳定性与正式商用的要求仍有一定差距。二维MXene材料具有比表面积高、表面官能团丰富、导电性优良、功函数可调和亲水性等优点,已成为能源转换领域的研究热点。鉴于此,本文在综述二维MXene材料的结构、光学和电学特性的基础上,阐述了近些年二维MXene材料应用于新型薄膜太阳能电池的研究进展,并重点探讨了二维MXene材料增强太阳能电池光电性能的机制。二维MXene材料可通过作为钙钛矿太阳能电池中钙钛矿层和电荷传输层的添加剂、修饰染料敏化太阳能电池的光电阳极和制备电极,来调整能带对齐、降低功函数、拓宽吸光范围和形成“柱撑效应”,有效改善器件的光吸收效率、载流子迁移率和电荷提取能力,从而提升器件的光电性能和稳定性。最后,结合目前的研究进展,对二维MXene材料在新型薄膜太阳能电池技术中的发展前景及面临的挑战提出了建议。

关键词： MXene 纳米材料太阳能电池光电性能能源专题评述

可控生长石墨炔/氢氧化钴异质界面用于高效产氯

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新型炭材料（中英文） 2024年第3期39卷 515-525页

作者：刘惠敏栾晓雨闫佳玉卜凡乐薛玉瑞李玉良山东大学化学与化工学院物质创制与能量转换科学研究中心山东省物质创制与能量转换科学重点实验室山东济南250100 中国科学院化学研究所北京100190

氯碱工艺广泛应用于各种工业生产过程,在化工生产中起着关键和不可替代的作用。然而,目前所报道的析氯反应(CER)的电催化剂反应选择性和催化效率较低,显著限制了其实际应用。本文报道了在炭布基底表面生长氢氧化钴,随后再在其表面原位... 详细信息

氯碱工艺广泛应用于各种工业生产过程,在化工生产中起着关键和不可替代的作用。然而,目前所报道的析氯反应(CER)的电催化剂反应选择性和催化效率较低,显著限制了其实际应用。本文报道了在炭布基底表面生长氢氧化钴,随后再在其表面原位生长石墨炔(GDY/Co(OH)_(2))来可控制备高性能CER电催化剂的简单方法。在酸性模拟海水中,GDY/Co(OH)_(2)在10 mA cm^(-2)电流密度时的过电位仅为83 mV,最大法拉第效率(FE)为91.54%,氯产率高达157.11 mg h^(-1)cm^(-2)。实验结果表明,GDY在Co(OH)_(2)表面原位生长形成了GDY与金属Co原子之间具有强电子转移的界面结构,从而获得更高的导电性、更大的活性比表面积和更多的活性位点,进而提高了整体电催化的选择性和效率。

关键词：炭材料石墨炔高选择性异质界面析氯反应

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可见光抗菌的单向导湿自泵织物

发光学报 2024年第5期45卷 853-860页

作者：王健时连鑫葛介超中国科学院理化技术研究所光化学转换与功能材料重点实验室北京100190 中国科学院大学未来技术学院北京100049 中国科学院理化技术研究所中国科学院仿生材料与界面科学重点实验室北京100190

具有湿度管理和抑菌性能的功能织物可以有效提高穿着舒适度。现有方法往往通过在亲水织物表面物理浸涂抗菌剂,虽然可起到短效抑菌作用,但会导致抗菌剂大量突释,引起皮肤不适,抗菌能力快速减弱。本文利用静电纺丝方法制备了一种掺杂可见... 详细信息

具有湿度管理和抑菌性能的功能织物可以有效提高穿着舒适度。现有方法往往通过在亲水织物表面物理浸涂抗菌剂,虽然可起到短效抑菌作用,但会导致抗菌剂大量突释,引起皮肤不适,抗菌能力快速减弱。本文利用静电纺丝方法制备了一种掺杂可见光激发抗菌光敏剂的自泵织物(Self-pumping textile,SPT),实现了汗液的单向移除同时高效抗菌。自泵织物由疏水的聚偏二氟乙烯-六氟丙烯(PVDF-HFP)纤维和亲水的碱水解醋酸纤维素(CA)纤维组成,其中亲水纤维中掺杂了具有高活性氧产生能力的聚噻吩(PT2)光敏剂。在接触角导液模型中,我们证实了导液时间随疏水层厚度增加而延长,当疏水层电纺时间为60 s时,水分可以在10 s内从疏水层单向导出到亲水层。使用功率为25 mW/cm^(2)的氙灯光模拟日常太阳光进行抗菌,结果表明,10 min可以杀灭95%以上的金黄色葡萄球菌和大肠杆菌。本工作为功能性织物的设计提供了一种新的思路。

关键词：自泵织物单向导湿可见光抗菌光动力

不锈钢纤维增强镁基仿生复合材料制备与力学性能

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金属学报 2024年第6期60卷 760-769页

作者：谢丽文张立龙刘艳艳张明阳王绍钢焦大刘增乾张哲峰中国科学院金属研究所师昌绪先进材料创新中心沈阳110016 中国科学技术大学纳米科学技术学院苏州215123 沈阳铸造研究所有限公司高端装备轻合金铸造技术国家重点实验室沈阳110022 中国科学院金属研究所沈阳材料科学国家研究中心沈阳110016

天然鱼鳞由于具有独特的组织结构而表现出优异的力学性能,可为金属材料的组织结构优化设计提供有益启示。本工作利用Mg熔体浸渗不锈钢纤维编织骨架的方法,制备了具有类似天然鱼鳞的正交层合板和双螺旋层合板结构的镁基仿生复合材料,并... 详细信息

天然鱼鳞由于具有独特的组织结构而表现出优异的力学性能,可为金属材料的组织结构优化设计提供有益启示。本工作利用Mg熔体浸渗不锈钢纤维编织骨架的方法,制备了具有类似天然鱼鳞的正交层合板和双螺旋层合板结构的镁基仿生复合材料,并选用二维平面随机取向结构作为对比,表征了复合材料的相组成、微观结构以及在室温与200℃条件下的力学性能,揭示了其微观结构与力学性能之间的关系。结果表明,镁基复合材料中不锈钢纤维能够起到显著的强化作用,并且其力学性能与微观结构密切相关。与二维平面随机取向结构相比,类鱼鳞仿生结构表现出更高的拉伸强度和塑性,并且能够通过不锈钢纤维从Mg基体中拔出促进变形和消耗能量。特别是,类鱼鳞双螺旋层合板结构在室温条件下塑性更高,而在高温条件下强度更高,其不同取向的纤维之间能够协调变形,诱导裂纹发生偏转,并减弱变形和损伤的局域化程度。

关键词：镁基复合材料类鱼鳞结构仿生设计不锈钢纤维力学性能

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碳载金属单原子催化剂的电合成氨进展

Chinese Journal of Catalysis 2024年第5期60卷 42-67页

作者：李沐霖谢一萌宋静婷杨级董金超李剑锋厦门大学能源学院化学化工学院物理科学与技术学院固体表面物理化学国家重点实验室能源材料化学协同创新中心福建厦门361005 福建能源材料科学与技术创新实验室(嘉庚创新实验室) 福建厦门361005

氨不仅是生产农业肥料和医药分子的关键原料,同时因其具备高能量密度和零碳排放的特性,也被视为极具潜力的能源载体.鉴于当前对环保和可持续发展的迫切需求,实现氨分子的绿色合成已成为重要任务.其中,利用可再生能源驱动的电化学合成氨... 详细信息

氨不仅是生产农业肥料和医药分子的关键原料,同时因其具备高能量密度和零碳排放的特性,也被视为极具潜力的能源载体.鉴于当前对环保和可持续发展的迫切需求,实现氨分子的绿色合成已成为重要任务.其中,利用可再生能源驱动的电化学合成氨技术,因其对环境友好和高效性,被视为替代传统哈伯-博世工艺的绿色路径,具有广阔的应用前景.在电化学催化合成氨的研究中,单原子催化剂(SAC)因其独特的性质而备受关注.SAC的孤立金属中心不仅提高了金属原子的利用率,而且有效抑制了氮-氮偶联反应,从而显著提升了催化合成氨的效率,成为当前的研究热点.本文综述了SAC电催化合成氨领域的最新研究进展,旨在为科研工作者提供基础的理论和实验参考.系统总结了不同氮源(包括氮气、硝酸根、亚硝酸根及一氧化氮)合成氨的研究进展,并深入探讨了催化剂的理论和实验设计、催化活性中心的种类及其催化活性,以及真实反应过程中的催化动态行为.首先,介绍了自然和人工固氮系统中的氮循环路径.自然固氮系统展示了氮气、氮氧化物、氨的循环路径,为不同氮物种合成氨方法提供了可借鉴的思路;而人工氮循环则阐述了社会发展、工业生产对自然循环氮平衡的破坏,凸显了电化学人工固氮的必要性.随后,基于理论模拟方法,在原子和分子尺度上总结了不同氮物种在催化剂表面的反应过程.例如,在氮气合成氨过程中探讨了涉及的解离路径、交替缔合及远端缔合路径等.本文详细阐述了催化活性结构的理论筛选方法的重要性,并介绍了如何通过结构稳定性评估、反应物种的吸附活性以及催化活性及选择性的综合考量,来确定最佳的催化活性中心种类及微观结构.随后,总结了科研人员基于理论筛选结果,采用热解策略制备碳载金属SAC的研究进展.这些策略包括,碳基底与金属络合物的混合热解策略、金属有机框架衍生策略、金属辅助小分子热解策略、吸附活性策略及模板牺牲辅助策略等.同时,系统地总结了不同SAC对四种氮前驱体还原反应的催化活性.此外,深入地讨论了催化活性中心如Cu和Fe单原子在合成氨反应过程中的结构动态演化行为,强调了非原位结构可能仅是单原子前驱体,而反应过程中演变结构才是真实催化活性中心.这对于深入理解SAC电催化合成氨的机理和提高催化效率有一定的借鉴意义.最后,本文简要探讨了单原子催化剂在合成氨领域所面临的挑战及发展机遇.主要包括(1)发展更为精准的理论预测方法,实现从静态计算向动态模拟的转变,以更准确地预测和解析催化剂在实际反应中的行为机制;(2)积极发展多原子协同位点,从金属单原子到双甚至三原子团簇,利用多原子间的协同作用提升催化效率;(3)发展可替代氨合成路径,如低温等离子体耦合电化学合成氨技术,以推动氨合成技术的绿色化和高效化;(4)结合动态谱学技术的发展及应用,通过在原位甚至工况条件下的探究,深入解析动态反应过程,为催化剂的进一步优化提供科学依据.通过发展更为精准的理论预测方法、多原子协同位点、可替代氨合成路径以及结合动态谱学技术的进步,我们有望推动单原子催化剂在合成氨领域的应用取得更大突破.

关键词：合成氨氮转化反应电化学还原单原子催化剂氮气氮氧化物

消除CDS折叠效应的增益自适应红外焦平面读出电路

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红外与激光工程 2024年第5期53卷 83-94页

作者：吴双张健怡陈洪雷丁瑞军中国科学院上海技术物理研究所中国科学院红外成像材料与器件重点实验室上海200083 中国科学院大学北京100049

高动态范围是红外焦平面探测技术的先进发展方向之一。高集成度像元读出电路的动态范围受到小电荷存储容量和噪声的限制。所设计的增益自适应像元读出电路,小信号下为电容反馈跨阻放大器(CTIA),大信号下自动转换为变阻抗电阻反馈跨阻放... 详细信息

高动态范围是红外焦平面探测技术的先进发展方向之一。高集成度像元读出电路的动态范围受到小电荷存储容量和噪声的限制。所设计的增益自适应像元读出电路,小信号下为电容反馈跨阻放大器(CTIA),大信号下自动转换为变阻抗电阻反馈跨阻放大器(RTIA),实现小信号大增益、大信号小增益的自动切换,将集成3.86 fF积分电容的CTIA电荷容量拓展到1.63 Me^(–)。在15μm像元中心距的像元内集成相关双采样(CDS)结构,大幅减小噪声。对CDS大信号注入产生的折叠效应进行理论分析,并设计抗折叠结构。采用180 nm 3.3V CMOS工艺,完成640×512规模的读出电路的设计、仿真、流片、测试。测试结果显示,该电路可消除CDS折叠效应,噪声电子数17 e^(–),动态范围拓展到99.66 dB。

关键词：红外焦平面读出电路增益自适应抗折叠CDS CTIA 高动态范围低噪声