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基于HIAF开展高电荷态重离子双电子复合谱精密测量的模拟研究

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物理学报 2025年第4期74卷 73-84页

作者：黄厚科汶伟强黄忠魁汪书兴汤梅堂李杰冒立军袁洋万梦宇刘畅汪寒冰周晓鹏赵冬梅严凯明周云斌原有进杨建成张少锋朱林繁马新文中国科学院近代物理研究所兰州730000 中国科学院大学北京100049 中国科学技术大学近代物理系合肥230026

高电荷态重离子的双电子复合精密谱实验不仅能够为天体物理、聚变等离子体物理等研究提供诊断和建模的关键原子物理数据,还可以用于检验强电磁场条件下的量子电动力学(QED)效应、相对论效应以及电子关联效应等基本物理模型.我国正在建... 详细信息

高电荷态重离子的双电子复合精密谱实验不仅能够为天体物理、聚变等离子体物理等研究提供诊断和建模的关键原子物理数据,还可以用于检验强电磁场条件下的量子电动力学(QED)效应、相对论效应以及电子关联效应等基本物理模型.我国正在建设的“十二五”大科学装置强流重离子加速器(HIAF),其中高精度环形谱仪(SRing)装备有450 kV电子冷却器和80 kV超冷电子靶装置,能够在宽质心能量范围(从meV到几十keV)内对高电荷重离子开展双电子复合谱精密测量.本文首先采用分子动力学方法模拟了SRing上超冷电子靶的电子束温度分布,结果表明,热阴极产生的电子束经过磁场的绝热膨胀和电场加速后,电子束的横向温度从100 meV降至5 meV以下,而纵向温度则能从100 meV降至0.1 meV以下,这为开展高分辨和高精度的双电子复合实验提供了独一无二的实验条件.接着分析了SRing上超冷电子靶的电子束温度对双电子复合实验中共振峰能量分辨的影响,以类锂■和■重离子为例,模拟了SRing上的双电子复合共振谱,并与兰州重离子储存环CSRe上的模拟结果进行了比较.结果表明,基于SRing超冷电子靶的双电子复合精密谱学实验在质心系能量较低的时候具有极高的能量分辨,能够测量更为精细的双电子复合共振结构.本研究为SRing上开展高电荷态重离子双电子复合谱精密测量检验强场QED效应和提取原子核结构信息等前沿实验奠定了坚实的基础.

关键词：高电荷态离子重离子储存环双电子复合超冷电子靶强场量子电动力学

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丙酮羰基^(13)C化学位移表征分子筛限域效应的理论计算

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高等学校化学学报 2023年第8期44卷 113-119页

作者：熊文朋褚月英王强徐君邓风中国科学院精密测量科学与技术创新研究院波谱与原子分子物理国家重点实验室武汉磁共振中心武汉430071 中国科学院大学北京100049

2-^(13)C-丙酮是表征分子筛酸性的重要探针分子,其^(13)C化学位移是分子筛孔道限域效应与酸强度(可以用去质子化能来表征)协同作用的结果.为了揭示影响丙酮羰基^(13)C化学位移的主导因素,采用理论计算方法研究了分布在分子筛外表面、孔... 详细信息

2-^(13)C-丙酮是表征分子筛酸性的重要探针分子,其^(13)C化学位移是分子筛孔道限域效应与酸强度(可以用去质子化能来表征)协同作用的结果.为了揭示影响丙酮羰基^(13)C化学位移的主导因素,采用理论计算方法研究了分布在分子筛外表面、孔口、内表面及不同尺寸孔道内的Brønsted酸位对吸附丙酮羰基^(13)C化学位移的影响,发现丙酮在分子筛体系呈现氢键吸附的形式.计算结果表明,吸附丙酮羰基^(13)C化学位移随分子筛固有酸强度的增加而增加,但是不存在定量的线性关系;在限域较强的孔道内^(13)C化学位移变化非常大,分子筛限域效应越强(丙酮吸附能越大)则羰基^(13)C化学位移越大,并且与吸附能呈线性关系,这说明丙酮羰基^(13)C化学位移可以用来定量描述分子筛孔道限域效应的强弱.

关键词：分子筛理论计算限域效应酸强度化学位移

Sn-Al-β分子筛酸性在葡萄糖转化反应中作用的固体NMR研究

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高等学校化学学报 2022年第6期43卷 72-80页

作者：李志光齐国栋徐君邓风中国科学院精密测量科学与技术创新研究院武汉物理与数学研究所波谱与原子分子物理国家重点实验室武汉磁共振中心武汉430071 中国科学院大学北京100049

制备了一系列具有不同酸性质的β分子筛催化剂,通过固体核磁共振(NMR)探针分子技术对其酸性质进行了表征,并考察了其催化葡萄糖转化为乙酰丙酸甲酯的性能.吸附三甲基磷的31P NMR实验结果表明,含有骨架Sn以及Al原子的Sn-Al-β催化剂同时... 详细信息

制备了一系列具有不同酸性质的β分子筛催化剂,通过固体核磁共振(NMR)探针分子技术对其酸性质进行了表征,并考察了其催化葡萄糖转化为乙酰丙酸甲酯的性能.吸附三甲基磷的31P NMR实验结果表明,含有骨架Sn以及Al原子的Sn-Al-β催化剂同时具有Brønsted与Lewis酸性.通过2-13C-丙酮探针分子区分出3种酸强度的Brønsted酸位,其中一种酸强度接近“超强酸”,可能是由于空间邻近的Brønsted酸位和Lewis酸位发生协同作用产生的.葡萄糖转化为乙酰丙酸甲酯的催化反应结果表明,相比于分别只含有Lewis酸位和Brønsted酸位的Sn-β和Al-β样品以及两者的物理混合样品,Sn-Al-β分子筛催化剂具有高催化活性与产物选择性,这主要是由于Brønsted酸位和Lewis酸位的协同作用产生了强Brønsted酸位,这种强Brønsted酸位进一步导致了更高的催化活性.

关键词：分子筛探针分子酸性固体核磁共振葡萄糖转化

金属有机框架材料的结构、动力学行为和主客体相互作用的固体核磁共振研究

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高等学校化学学报 2020年第2期41卷 204-220页

作者：肖宇情李申慧汤晶徐君邓风中国科学院精密测量科学与技术创新研究院武汉物理与数学研究所波谱与原子分子物理国家重点实验室武汉磁共振中心武汉430071 中国科学院大学北京100049

金属有机框架材料(MOFs)在绿色能源气体储存、二氧化碳捕获、化学分离、化学传感和多相催化等领域有着广泛的应用前景,与其分子结构、动力学行为以及与客体分子的相互作用密切相关。固体核磁共振(NMR)能提供原子水平的结构距离信息,能... 详细信息

金属有机框架材料(MOFs)在绿色能源气体储存、二氧化碳捕获、化学分离、化学传感和多相催化等领域有着广泛的应用前景,与其分子结构、动力学行为以及与客体分子的相互作用密切相关。固体核磁共振(NMR)能提供原子水平的结构距离信息,能从多个时间尺度反映分子动力学行为,能通过极化转移揭示主客体相互作用。本文综述了近年来先进的固体核磁共振方法在研究MOFs的结构、动力学行为以及主客体相互作用等方面的研究进展。多核、多维固体NMR可给出MOFs材料的金属中心以及有机配体的局部配位状态,变温固体NMR可以反映MOFs的分子柔性以及有机配体在不同温度下的运动模式及速率。固体NMR还可用来研究MOFs与吸附客体分子(如甲烷、二氧化碳等)之间的相互作用模式。通过固体NMR技术获得的结构信息有助于人们理解MOFs材料的构效关系,并为合理设计新型的MOFs材料提供依据。

关键词：固体核磁共振金属有机框架结构信息分子动力学主-客体相互作用

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高次谐波类共振增强的玻姆力学诠释

科学通报 2021年第8期66卷 940-948页

作者：赖炫扬黄祎祎余少刚柳晓军中国科学院精密测量科学与技术创新研究院波谱与原子分子物理国家重点实验室武汉430071

实验研究发现,高次谐波强度会随驱动光强度增大先急剧增强、而后减弱,这种对激光强度高度敏感的现象被称为高次谐波类共振增强.然而,人们对该现象的产生机制尚存在争议,其原因是现有物理解释所依赖的理论方法存在一些不足.玻姆力学是量... 详细信息

实验研究发现,高次谐波强度会随驱动光强度增大先急剧增强、而后减弱,这种对激光强度高度敏感的现象被称为高次谐波类共振增强.然而,人们对该现象的产生机制尚存在争议,其原因是现有物理解释所依赖的理论方法存在一些不足.玻姆力学是量子力学的一个版本,具有物理图像清晰、计算准确等特点,可以部分克服现有理论方法不足.本文利用玻姆力学研究高次谐波类共振增强,发现仅用一条玻姆轨道即可很好地重现高次谐波谱中的类共振增强结构.对该玻姆轨道的动力学分析表明,此增强结构来源于量子势引起的电子轨道奇异振荡行为.进一步结合电子波函数分析发现,此行为与强激光场中原子共振激发紧密相关.本研究深化了对高次谐波类共振增强现象的理解,有助于利用类共振增强提升谐波转化效率,获得高强度的阿秒光脉冲.

关键词：高次谐波类共振增强玻姆力学玻姆轨道量子势

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生物凝聚态物质的多层次结构表征

化学进展 2020年第8期32卷 1231-1239页

作者：徐国华成凯王晨李从刚中国科学院精密测量科学与技术创新研究院中国科学院生物磁共振分析重点实验室波谱与原子分子物理国家重点实验室武汉430071

在生物体内到处都是由蛋白质、核酸和多糖等生物大分子构成的各种不同生物凝聚态物质,这些生物凝聚态物质形成不同的高级结构,执行不同的生物功能。获取这些生物凝聚态物质的高分辨结构是理解生命过程的重要途径。在离体环境中,获取高... 详细信息

在生物体内到处都是由蛋白质、核酸和多糖等生物大分子构成的各种不同生物凝聚态物质,这些生物凝聚态物质形成不同的高级结构,执行不同的生物功能。获取这些生物凝聚态物质的高分辨结构是理解生命过程的重要途径。在离体环境中,获取高分辨结构的手段主要有X-射线晶体衍射、冷冻电镜和核磁共振等,而在活细胞内原位研究生物凝聚体的结构,核磁共振和化学交联质谱具有独特优势。本文总结了利用多种分析手段对生物凝聚态物质进行多层次结构表征的研究进展:包括简单纯化体系下的蛋白质分子机器,蛋白质纤维等;液-液相分离,大分子拥挤、限域等模拟细胞复杂环境下的生物大分子以及活细胞内生物大分子。

关键词：生物凝聚态物质淀粉纤维结构液-液相分离活细胞

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极紫外波段的少电子原子精密光谱测量

物理学报 2024年第20期73卷 100-111页

作者：肖峥嵘张恒之华林强唐丽艳柳晓军中国科学院精密测量科学与技术创新研究院波谱与原子分子物理国家重点实验室武汉430071 中国科学院大学北京100049

基于少电子原子体系的精密光谱测量为“质子半径之谜”、量子电动力学高精度检验等重大科学问题的解决带来曙光,因此备受关注.然而,少电子体系许多重要的跃迁谱线位于真空/极紫外波段,缺少合适的窄线宽光源是阻碍其测量精度进一步提升... 详细信息

基于少电子原子体系的精密光谱测量为“质子半径之谜”、量子电动力学高精度检验等重大科学问题的解决带来曙光,因此备受关注.然而,少电子体系许多重要的跃迁谱线位于真空/极紫外波段,缺少合适的窄线宽光源是阻碍其测量精度进一步提升的主要原因之一.近年来,基于稀有气体高次谐波过程产生的极紫外窄线宽相干光源为精密测量这些跃迁谱线带来了新的机遇.最新研究表明,极紫外光梳的最短波长可至12 nm,最高功率可至mW量级,线宽可至0.3 MHz;而极紫外波段的拉姆齐光梳亦可以实现kHz量级的光谱精度,且其工作波长有潜力覆盖整个极紫外波段.本文重点介绍少电子原子极紫外波段精密光谱测量相关技术方法与研究进展.首先简要介绍基于少电子原子体系精密光谱测量的科学意义;随后介绍极紫外波段少电子原子体系精密光谱测量方法,即基于极紫外光梳的直接频率梳光谱方法和极紫外波段的拉姆齐频率梳光谱方法;然后介绍利用这些方法开展少电子原子体系精密光谱实验测量以及相关精密谱理论计算方面的研究进展,以及这些方法在其他相关研究中面临的重要机遇;最后给出未来工作展望.

关键词：少电子原子精密光谱测量极紫外光梳拉姆齐光梳量子电动力学

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基于氧化镁晶体中级联四波混频过程的紫外飞秒光脉冲产生

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物理学报 2021年第6期70卷 100-106页

作者：陈忠华林强张津龚成柳晓军中国科学院精密测量科学与技术创新研究院波谱与原子分子物理国家重点实验室武汉430071 中国科学院大学北京100080

紫外波段飞秒激光脉冲是研究超快化学和超快物理相关过程的重要工具,实现波长可调谐的宽带紫外飞秒光脉冲将有助于推动超快动力学及相关领域的研究.本文报道了以两束400 nm的飞秒光脉冲作为级联四波混频的抽运源,在氧化镁晶体中产生9阶... 详细信息

紫外波段飞秒激光脉冲是研究超快化学和超快物理相关过程的重要工具,实现波长可调谐的宽带紫外飞秒光脉冲将有助于推动超快动力学及相关领域的研究.本文报道了以两束400 nm的飞秒光脉冲作为级联四波混频的抽运源,在氧化镁晶体中产生9阶频率上转换和5阶频率下转换边带信号的实验结果.边带波长范围从350 nm到450 nm连续可调谐,这些边带信号的发散角和波长与级联四波混频理论预测结果吻合.紫外边带相对于入射光的整体转化效率约为1.2%.同时,高阶边带的光谱形状呈现高斯型,其谱宽理论上支持傅里叶转换极限脉宽为20—50 fs.本文展示了一种高效产生波长可连续调谐的紫外飞秒光脉冲的便捷方法,为基于紫外超短脉冲的相关研究提供了有效工具.

关键词：紫外飞秒光脉冲级联四波混频氧化镁晶体

γ-Al_(2)O_(3)颗粒溶液浸润过程的原位磁共振成像

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高等学校化学学报 2023年第4期44卷 35-44页

作者：徐若韬王强鲍庆嘉王伟宇张志刘朝阳徐君邓风中国科学院精密测量科学与技术创新研究院波谱与原子分子物理国家重点实验室武汉磁共振中心武汉430071 华中科技大学武汉光电国家研究中心武汉430074

在催化剂的制备过程中,常采用浸渍法将金属或活性相负载到多孔固体载体上以获得高性能的负载型催化剂;在浸渍过程中溶剂对载体的浸润能力和效果对负载活性组分的分布和状态至关重要,进而会影响催化剂的催化性能.本文利用磁共振成像(MRI... 详细信息

在催化剂的制备过程中,常采用浸渍法将金属或活性相负载到多孔固体载体上以获得高性能的负载型催化剂;在浸渍过程中溶剂对载体的浸润能力和效果对负载活性组分的分布和状态至关重要,进而会影响催化剂的催化性能.本文利用磁共振成像(MRI)技术开展了溶剂对γ-Al_(2)O_(3)颗粒浸润过程的原位研究.评估了自旋回波(SE)、梯度回波(GRE)和超短时间回波(UTE)3种不同MRI序列的成像效果,发现UTE序列在观测短横向弛豫时间(T_(2))值的1H MRI信号方面展现出优越的性能,应用小激发角和短恢复时间(TR)可以获得比SE和GRE序列更高时间分辨率(中心直至饱和;非极性溶剂环己烷展现了不同的浸润行为,γ-Al_(2)O_(3)颗粒的整体1H MRI信号分布呈现出颗粒中心信号强、边缘信号低的特点,并在γ-Al_(2)O_(3)颗粒的外层形成了强1H MRI信号的“液膜”.

关键词：磁共振成像 γ-氧化铝浸渍过程原位表征固体催化剂