检索结果-南通市图书馆

有机催化剂实现工业级电流密度下CO_(2)介导的析氯反应

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科学通报 2023年第27期68卷 3552-3554页

作者：龚梦姚朱起龙中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002 中国科学院大学北京100049

氯碱工艺是最基本的化学工业之一,电解产生的氯气(Cl_(2))和烧碱(NaOH)是重要的化工原料.其中阳极氧化生成的Cl_(2)被广泛应用于各个化工领域和日常生活中,如有机溶剂、塑料、建筑材料的生产以及水处理、有机合成等[1,2].由于全球范围内... 详细信息

氯碱工艺是最基本的化学工业之一,电解产生的氯气(Cl_(2))和烧碱(NaOH)是重要的化工原料.其中阳极氧化生成的Cl_(2)被广泛应用于各个化工领域和日常生活中,如有机溶剂、塑料、建筑材料的生产以及水处理、有机合成等[1,2].由于全球范围内对Cl_(2)的消耗量非常大.

关键词：有机催化剂建筑材料化工原料有机溶剂阳极氧化全球范围电流密度化工领域

银簇化合物Ag_(3)B_(6)O_(10)I的合成、晶体结构和双折射性质

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应用化学 2023年第2期40卷 229-235页

作者：杜志鹏周洋赵三根中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002

通过高温固相合成技术,成功合成了一种新型含银簇卤化硼酸盐Ag_(3)B_(6)O_(10)I。该晶体属正交晶系,空间群为Pnma(No.62)。结构分析表明,该晶体结构中BO4四面体和BO3三角形连接形成[B_(6)O_(10)]^(2-)并最终相互连接形成三维孔洞结构,A... 详细信息

通过高温固相合成技术,成功合成了一种新型含银簇卤化硼酸盐Ag_(3)B_(6)O_(10)I。该晶体属正交晶系,空间群为Pnma(No.62)。结构分析表明,该晶体结构中BO4四面体和BO3三角形连接形成[B_(6)O_(10)]^(2-)并最终相互连接形成三维孔洞结构,Ag3I三角锥位于孔洞中。这种基于B6O10基元的含银簇三维孔洞结构为首次报道。热稳定性分析表明Ag_(3)B_(6)O_(10)I为非同成分熔融化合物,熔融分解温度为963 K。紫外-可见-近红外漫反射光谱分析显示该晶体光学带隙约为3.1 eV。值得关注的是,Ag_(3)B_(6)O_(10)I晶体具有较大的双折射率(0.031@550 nm)。第一性原理理论计算揭示了该晶体的光学特性来源。

关键词：硼酸盐银簇化合物晶体结构双折射率第一性原理计算

三明治结构金属有机框架复合材料的微环境调控优化光催化制氢

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科学通报 2023年第28期68卷 3718-3720页

作者：朱鑫旭徐刚中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002 中国科学院大学北京100049

太阳能光催化制氢是有希望解决全球能源危机的可行性手段,提高人工光催化剂的效率是该领域面临的核心问题.由于催化位点与周围微环境之间的协同作用,天然酶表现出超高的催化效率.受此启发,研究人员在热催化剂的催化位点周围制造合适的... 详细信息

太阳能光催化制氢是有希望解决全球能源危机的可行性手段,提高人工光催化剂的效率是该领域面临的核心问题.由于催化位点与周围微环境之间的协同作用,天然酶表现出超高的催化效率.受此启发,研究人员在热催化剂的催化位点周围制造合适的微环境,有效提高了催化效率[1~6].然而,由于在光催化反应中光激发、电荷分离和表面反应等多过程相互纠缠、相互影响,这给利用微环境调控优化光催化性能带来巨大的挑战.应对挑战的有效手段就是构建可以在原子精度上调节光敏剂和催化单元周围微环境的平台.金属有机框架(metal-organic frameworks,MOFs)是一类由金属节点和有机配体构成的多孔晶体材料,在多相催化领域引起广泛关注.尤其是其具有结构精确、孔环境可变和结构、成分灵活可调等特性,可以促进原子尺度上精确的微环境调制,在光催化方面显示出极大的潜力.此外,一些具有新型结构的MOF复合材料,如三明治结构、蛋壳结构已被成功合成并且实现了复杂的催化功能[7,8].

关键词：金属有机框架光催化制氢多相催化催化功能三明治结构催化效率晶体材料电荷分离

Zn^(2+)通过电子转移提升CO酯化反应Pd基催化剂性能

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化学学报 2023年第7期81卷 691-696页

作者：刘洵江辉波荆凯强徐忠宁郭国聪中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福建福州350002 中国科学院大学北京100049

煤制乙二醇是现代煤化工中的一个重要技术路线,其中CO酯化反应合成草酸二甲酯(DMO)是关键步骤之一.负载型Pd基催化剂可有效催化该反应,但关于载体效应的研究相对较少.本研究使用二维层状材料CoAl-LDH(layered double hydroxides)作为载... 详细信息

煤制乙二醇是现代煤化工中的一个重要技术路线,其中CO酯化反应合成草酸二甲酯(DMO)是关键步骤之一.负载型Pd基催化剂可有效催化该反应,但关于载体效应的研究相对较少.本研究使用二维层状材料CoAl-LDH(layered double hydroxides)作为载体,合成的Pd/CoAl-LDH催化剂在CO酯化制DMO反应中显示出51.5%的CO转化率.进一步在载体中引入Zn^(2+)合成Pd/ZnCoAl-LDH催化剂,其CO转化率提高至61.8%.XPS(X-rayphotoelectron spectroscopy)表征结果表明, Zn^(2+)的引入促进了Pd活性物种与载体ZnCoAl-LDH之间部分电子转移,从而使该催化剂表现出优异的活性.原位红外实验表明,载体中引入Zn^(2+)使得CO吸附峰发生红移,该结果进一步证实了Zn^(2+)的引入增加了Pd活性位点的局域电子密度.本研究通过结构设计增强催化剂载体的Lewis碱性,从而提高催化剂的反应活性,为进一步提升Pd基多相催化剂的性能提供了有益参考.

关键词： ZnCoAl-LDH Lewis碱位点草酸二甲酯电子转移

苯二甲酸衍生物修饰聚合物的超长有机室温磷光

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化学学报 2023年第9期81卷 1129-1134页

作者：田野司端惠高水英曹荣中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福建福州350002 中国科学院大学北京100049

超长有机室温磷光材料(UORTP)由于其独特的长寿命、丰富的激发态等优点,在成像、防伪、信息加密等领域受到了越来越多的关注.具有UORTP的聚合物材料则因其可加工性、透明度和柔韧性等特性渐渐走入人们的视野.本工作利用苯二甲酸衍生物... 详细信息

超长有机室温磷光材料(UORTP)由于其独特的长寿命、丰富的激发态等优点,在成像、防伪、信息加密等领域受到了越来越多的关注.具有UORTP的聚合物材料则因其可加工性、透明度和柔韧性等特性渐渐走入人们的视野.本工作利用苯二甲酸衍生物作为磷光体,通过酰胺键将苯二甲酸分子修饰在聚乙烯亚胺分子链上,合成了一系列具有超长有机室温磷光性能的聚合物.密度泛函理论(DFT)计算证明苯二甲酸和聚乙烯亚胺之间存在能量转移效应,阐释了长寿命磷光的产生途径.同时,通过调控磷光小分子的含量,这些聚合物可获得达1.51s的超长寿命和6s可见余辉.这是因为随着磷光分子含量的增加,逐渐增强的分子内氢键构建的刚性环境限制了其非辐射跃迁.基于材料磷光强度随温度变化的特性,进一步开发了其在温度传感领域的应用.这项工作为设计具有长寿命室温磷光和可调余辉的智能发光聚合物提供了一种新的方法.

关键词：有机室温磷光聚合物超长寿命可见余辉温度传感

金属有机骨架薄膜用于小分子和离子的高效分离

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高等学校化学学报 2020年第8期41卷 1691-1707页

作者：姜笑天尹琦刘天赋曹荣中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002

综述了近几年金属有机骨架(MOF)薄膜在小分子和离子高效分离应用中的研究进展.MOF膜材料因具有结晶度良好、结构可设计、孔径可调和可功能化等特点,在分离领域展现出极大的潜在应用价值而受到广泛关注.鉴于近年来MOF膜材料在分离领域取... 详细信息

综述了近几年金属有机骨架(MOF)薄膜在小分子和离子高效分离应用中的研究进展.MOF膜材料因具有结晶度良好、结构可设计、孔径可调和可功能化等特点,在分离领域展现出极大的潜在应用价值而受到广泛关注.鉴于近年来MOF膜材料在分离领域取得的巨大进展,对这一领域的前沿进展进行及时系统的总结,并对未来的发展趋势进行展望,具有重要的学术价值,也为科研工作者对MOF膜材料的研究提供了参考.本文首先总结了MOF膜的4种制备方法,包括LBL自组装法(液相外延和Langmuir-Blodgett沉积)、真空制备法(化学气相沉积和原子层沉积)、电化学沉积法和粉末沉积法;而后,详述了MOF膜在气体分离、液体分离及离子/质子传导等方面的应用;最后,总结了MOF膜材料领域当前存在的挑战及潜在解决途径,并对该领域的未来发展方向进行了展望.

关键词：金属有机骨架膜制备分离

液相外延层层浸渍组装金属-有机框架薄膜及其物理性能

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物理学报 2020年第12期69卷 104-114页

作者：王大为谷志刚张健中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002

金属-有机框架(MOF)作为一种通过配位键将金属节点和有机配体连接而成的新型无机-有机杂化多孔有序晶体材料,因其具有比表面积大、稳定性好、结构多样以及功能可调等优点,受到人们的广泛关注.MOF薄膜的制备和功能化拓展了其应用领域.本... 详细信息

金属-有机框架(MOF)作为一种通过配位键将金属节点和有机配体连接而成的新型无机-有机杂化多孔有序晶体材料,因其具有比表面积大、稳定性好、结构多样以及功能可调等优点,受到人们的广泛关注.MOF薄膜的制备和功能化拓展了其应用领域.本文重点介绍了用液相外延层层浸渍法组装表面配位金属-有机框架薄膜(SURMOF),并总结了部分SURMOF在光学、电学等方面的物理性能,以及对SURMOF的应用前景进行了展望.

关键词：金属-有机框架薄膜液相外延层层组装物理性能

Zn通过电子转移提升CO酯化反应Pd基催化剂性能

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化学学报 2023年

作者：刘洵江辉波荆凯强徐忠宁郭国聪中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室中国科学院大学

煤制乙二醇是现代煤化工中的一个重要技术路线，其中CO酯化反应合成草酸二甲酯(DMO)是关键步骤之一. 负载型Pd基催化剂可有效催化该反应，但关于载体效应的研究相对较少. 本研究使用二维层状材料CoAl-LDH作为载体，合成的Pd/CoAl-LD... 详细信息

煤制乙二醇是现代煤化工中的一个重要技术路线，其中CO酯化反应合成草酸二甲酯(DMO)是关键步骤之一. 负载型Pd基催化剂可有效催化该反应，但关于载体效应的研究相对较少. 本研究使用二维层状材料CoAl-LDH作为载体，合成的Pd/CoAl-LDH催化剂在CO酯化制DMO反应中显示出51.5%的CO转化率. 进一步在载体中引入Zn2+合成Pd/ZnCoAl-LDH催化剂，其CO转化率提高至61.8%. XPS表征结果表明， Zn2+的引入促进了Pd活性物种与载体ZnCoAl-LDH之间部分电子转移，从而使该催化剂表现出优异的活性. 原位红外实验表明，载体中引入Zn2+使得CO吸附峰发生红移，该结果进一步证实了Zn2+的引入增加了Pd活性位点的局域电子密度. 本研究通过结构设计增强催化剂载体的Lewis碱性，从而提高催化剂的反应活性，为进一步提升Pd基多相催化剂的性能提供了有益参考.

关键词： ZnCoAl-LDH Lewis碱位点草酸二甲酯电子转移

模板法控制合成AgInSe_(2):Zn^(2+)近红外荧光量子点及其生物标记应用

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化学学报 2022年第5期80卷 625-632,1-19页

作者：廉纬方泽铠涂大涛李嘉尧韩思远李仁富商晓颖陈学元福州大学化学学院福州350108 中国科学院福建物质结构研究所中国科学院功能纳米结构设计与组装重点实验室福州350002 中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002

AgInSe_(2)(AISe)量子点具有带隙小、斯托克斯位移大、荧光寿命长且不含重金属有毒元素等特性,使其在生物医学领域具有重要研究价值.同时,AISe量子点的光学性质对尺寸和组成具有强烈的依赖关系,然而传统的直接合成法很难实现对AISe量子... 详细信息

AgInSe_(2)(AISe)量子点具有带隙小、斯托克斯位移大、荧光寿命长且不含重金属有毒元素等特性,使其在生物医学领域具有重要研究价值.同时,AISe量子点的光学性质对尺寸和组成具有强烈的依赖关系,然而传统的直接合成法很难实现对AISe量子点形貌和组分的精准调控,从而极大限制了其发光效率.对此,作者提出了温和条件(75℃)下以In_(2)Se_(3):Zn^(2+)量子点为模板,离子交换法控制合成AISe近红外荧光量子点的策略,所合成的AISe量子点很好地维持了In_(2)Se_(3):Zn^(2+)模板的形貌,进一步通过系统调节Ag/In投料物质的量比控制离子交换程度,AISe量子点的实际Ag/In组分比实现了从0.26~1.09宽范围调节;最高绝对量子产率可达42.5%,这一数值远高于通过直接合成法所得到的AISe量子点.通过稳态、瞬态和低温光谱等手段对不同组分AISe量子点的发光行为进行了系统的光谱学研究,揭示了其发光机理.另外,利用AISe量子点高效的近红外发光和良好的生物安全性,实现了基于AISe近红外量子点探针的肿瘤细胞靶向成像,展示出AISe量子点在生物成像和疾病的早期诊疗等领域具有很好的应用潜力.

关键词： AgInSe_(2)近红外量子点阳离子交换荧光纳米探针