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一碳生物转化合成有机酸的研究进展

合成生物学 2024年

作者：禹伟高教琪周雍进中国科学院大连化学物理研究所生物技术研究部大连市能源生物技术重点实验室

有机酸在食品、医药、化工、农业等领域有着广泛的应用。目前有机酸的生产主要以微生物发酵法为主，采用糖类为原料，然而长此以往可能面临“与人争粮”的困境。CO、CO2、甲烷、甲醇和甲酸等含有一个碳原子的物质被称为一碳（one carbon... 详细信息

有机酸在食品、医药、化工、农业等领域有着广泛的应用。目前有机酸的生产主要以微生物发酵法为主，采用糖类为原料，然而长此以往可能面临“与人争粮”的困境。CO、CO2、甲烷、甲醇和甲酸等含有一个碳原子的物质被称为一碳（one carbon,C1）资源，其来源广泛且价格低廉，有望成为生物制造的替代原料，且C1原料生物转化有助于缓解温室效应、助力“碳中和”目标。本文总结了近年来CO2、甲烷和甲醇生物合成3种重要有机酸（3-羟基丙酸、乳酸、琥珀酸）的研究进展，主要论述了C1生物利用途径、有机酸的生物合成途径以及代谢工程策略，也讨论了C1合成有机酸的挑战及应对措施，并展望了有机酸产业化新路线，尤其是化学催化与生物转化耦合以CO2为原料合成有机酸。本综述对于C1生物炼制以及有机酸产业升级具有一定的参考意义。

关键词： C1生物炼制代谢工程 3-羟基丙酸乳酸琥珀酸

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加强地球系统内外联动的研究

科学通报 2024年第2期69卷 146-148页

作者：徐义刚谢树成中国科学院广州地球化学研究所同位素地球化学国家重点实验室广州510640 中国地质大学(武汉)生物地质与环境地质国家重点实验室地球科学学院武汉430074

地球科学在经历了19世纪的神创论到进化论、20世纪的固定论到活动论两次转型发展之后,到21世纪迎来了地球系统科学的大发展时代[1],地球科学的研究前沿和发展方向正发生重要变革.地球系统科学的一个关键主题是地球系统的内外联动,它不... 详细信息

地球科学在经历了19世纪的神创论到进化论、20世纪的固定论到活动论两次转型发展之后,到21世纪迎来了地球系统科学的大发展时代[1],地球科学的研究前沿和发展方向正发生重要变革.地球系统科学的一个关键主题是地球系统的内外联动,它不仅涉及地球的物理过程、化学过程和生命过程交织在一起的动力学过程,还直接关系到宜居地球的形成及其发展演化.“十四五”期间科技部启动的“地球系统与全球变化”专项正是这一发展主题的体现.

关键词：地球科学地球系统科学物理过程转型发展固定论神创论内外联动发展演化

合金纳米颗粒原子级分散制备的双位点催化剂中单点Ag1对Pd1在炔烃双烷氧羰基化反应中的促进作用

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 282-292页

作者：李星局李峥冯四全宋宪根严丽母佳利袁乔宁丽丽陈维苗韩仲康丁云杰中国科学院大连化学物理研究所洁净能源国家实验室(筹)辽宁大连116023 浙江大学材料科学与工程学院浙江杭州310027 中国科学技术大学化学物理系安徽合肥230026 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室辽宁大连116023

炔烃烷氧羰基化反应是一种原子经济反应,可以生成α,β-不饱和羧酸、二羧羧酸酯及其衍生物.其中,乙炔的双烷氧羰基化产物(丁烯二酸二酯)可通过两段加氢制备1,4-丁二醇,该反应路径对于生产生物可降解材料聚丁二酸丁二醇酯(PBS)具有重要意... 详细信息

炔烃烷氧羰基化反应是一种原子经济反应,可以生成α,β-不饱和羧酸、二羧羧酸酯及其衍生物.其中,乙炔的双烷氧羰基化产物(丁烯二酸二酯)可通过两段加氢制备1,4-丁二醇,该反应路径对于生产生物可降解材料聚丁二酸丁二醇酯(PBS)具有重要意义.然而,目前广泛应用的均相Pd基催化体系存在催化剂分离困难、金属流失以及需要添加有机膦配体或各种磺酸助剂等问题,这不仅增加了制备成本,还可能引入不必要的杂质.此外,尽管纳米催化剂在催化领域有着广泛的应用,但大多数纳米催化剂在炔烃双烷氧基羰基化反应中仍表现出反应活性低和稳定性差的问题,这限制了其在工业生产中的应用.相比之下,多相单金属点催化剂因其100%的原子利用率和较好的催化活性而备受关注.然而,由于多相单金属点催化剂具有相对简单的结构和配位环境,其应用仍受到一定的限制.为了克服这一难题,合成具有不同金属的双位点催化剂成为了一个研究热点.双位点催化剂有望进一步释放单金属位点催化剂的潜力,提高反应活性和稳定性.然而,尽管双位点催化剂具有巨大的应用前景,但目前仍面临着制备方法的挑战.如何设计并实用可行地制备出具有高效催化性能的双位点催化剂,是当前科研领域亟待解决的问题.本文提出一种由CO/CH3I混合物诱导分散Pd-Ag合金纳米颗粒的处理方法,用于制备Pd1-Ag1/AC双位点催化剂.利用X射线衍射、X射线光电子能谱和高角环形暗场扫描透射电子显微镜等方法对分散过程进行表征.结果表明,在分散过程中,CO和CH3I与金属发生协同作用,通过配位生成一种独特的双核络合物(PdI2(CO)-I2-AgI)结构.这种络合物结构逐一从合金纳米颗粒上剥落,直至完成原子级的分散.乙炔双烷氧羰基化反应结果表明,与单金属Pd1/AC相比,在相同反应条件下,双位点Pd1-Ag1/AC催化剂上的乙炔转化率提高了2倍.同时,在保持丁烯二酸二酯选择性为98%的情况下,该催化剂循环使用10次后催化剂性能未见明显变化.炔烃底物拓展结果表明,Pd1-Ag1/AC的协同作用不仅可以提高催化活性,而且在高位阻存在的情况下可以提高产物的立体选择性,这表明双位点协同促进作用对炔烃双羰基化反应具有良好的普适性.微分吸附量热表征结果证明了通过碘配体桥连的Pd1和Ag1单金属点之间的协同效应可以增强催化剂对乙炔的吸附能力.此外,结合拓展边X射线精细结构等实验结果,对催化剂的结构变化和反应机理进行了进一步的探究.第一性原理计算得到的反应能垒和过渡态结果表明,乙炔吸附是反应的速率决定步骤.与Pd1/AC相比,Pd1-Ag1/AC催化剂在反应决速步上表现出了更低的活化能,这从热力学和动力学两个层面解释了其具有更好催化性能的原因.Bader电荷分析和投影态密度计算的结果表明,由于Ag1位点的引入,使Pd1-Ag1/AC催化剂的电荷转移能力和吸附能力均得到增强.相较于Pd1/AC,Pd1-Ag1/AC具有更低的形成能,表明Ag1位点不仅可以提升催化活性,也可以增强双位点结构的稳定性.因此,在催化反应中,Ag1位点的存在起到了重要的促进作用,使得Pd1-Ag1/AC催化剂表现出更优异的性能.综上,本文制备的双位点Pd1-Ag1/AC催化剂在乙炔双烷氧羰基化反应中表现出较好的催化活性和稳定性,证明了双位点协同效应的重要性,为高效催化剂的设计和应用提供了新的思路.

关键词：协同促进作用双位点催化剂原子级分散合金纳米颗粒炔烃双烷氧羰基化稳定性

基于单电子转移的黄素仿生光催化氧化研究进展

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有机化学 2024年第4期44卷 1069-1093页

作者：沈都益李玲慧靳鸽梁雨佳张欣慧公培伟张范军晁绵冉曲阜师范大学化学与化工学院、生命有机分析山东省重点实验室山东曲阜273165 中国科学院兰州化学物理研究所、羰基合成与选择氧化国家重点实验室兰州730000

自然界的黄素辅酶具有结构简单、无毒、能吸收和利用可见光等特点,常常作为电子载体参与生物体内的氧化还原反应.受黄素催化氧化功能的启发,过去二十年里,黄素衍生物催化以氧气或双氧水为终端氧化剂的两电子氧化反应得到了长足发展;而... 详细信息

自然界的黄素辅酶具有结构简单、无毒、能吸收和利用可见光等特点,常常作为电子载体参与生物体内的氧化还原反应.受黄素催化氧化功能的启发,过去二十年里,黄素衍生物催化以氧气或双氧水为终端氧化剂的两电子氧化反应得到了长足发展;而近年来,由于黄素衍生物丰富易调控的光化学性质,更多的注意力开始转向它们所促进的单电子转移反应,相应的有机合成方法学也正在涌现.综述了截止到2023年7月的可见光驱动黄素衍生物催化诸如芳香环、含氮、含氧及含硫等官能团的单电子氧化,生成相应的阳离子自由基中间体再参与后续过程来实现多样化有机转化的相关进展.同时,对底物范围和单电子转移机理进行了讨论,并对该领域的未来发展进行了展望.

关键词：黄素单电子氧化单电子转移自由基阳离子有机光催化

鱼皮多肽作为水基润滑添加剂的摩擦学性能与机理研究

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摩擦学学报（中英文） 2024年第2期44卷 233-241页

作者：张恩惠王宁丽李维民赵改青王晓波中国科学院兰州化学物理研究所固体润滑国家重点实验室甘肃兰州730000 中国科学院兰州化学物理研究所中国科学院西北特色植物资源化学重点实验室/甘肃省天然药物重点实验室甘肃兰州730000 青岛市资源化学与新材料研究中心山东青岛266100 淄博高端合成润滑材料创新中心山东淄博255000

采用酶解和大孔树脂分离技术从渔业废弃物中提取了3种不同极性的多肽,研究了多肽在水乙二醇溶液中溶解性、摩擦学性能,并探讨了其摩擦学机理.结果表明,所制备的3种不同极性的多肽在水乙二醇体系中均具有良好的溶解性,且具有较高的热稳定... 详细信息

采用酶解和大孔树脂分离技术从渔业废弃物中提取了3种不同极性的多肽,研究了多肽在水乙二醇溶液中溶解性、摩擦学性能,并探讨了其摩擦学机理.结果表明,所制备的3种不同极性的多肽在水乙二醇体系中均具有良好的溶解性,且具有较高的热稳定性.摩擦学研究表明,多肽可显著提升水乙二醇溶液在钢/钢摩擦副间的减摩、抗磨性能,有效保护摩擦副表面,其中小极性的多肽抗磨性能最强,磨损体积比水乙二醇溶液降低55.49%,并且3种多肽均可显著提升水乙二醇的抗承载性能.多肽的分子结构中存在较多的极性基团,有助于多肽与金属摩擦副表面发生物理吸附,而且多肽在摩擦副表面还形成1层以含碳、氮有机化合物、铁氧化物为主的化学反应膜.因此,多肽优异的摩擦学性能是摩擦化学反应和物理吸附协同作用的结果.

关键词：水基润滑剂环境友好润滑添加剂多肽摩擦学性能摩擦学机理

MNP分子标记在食用菌品种精准鉴定中的应用与前景分析

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菌物研究 2024年

作者：刘飞张明晢曹槟凌云燕赵瑞琳中国科学院微生物研究所真菌学国家重点实验室

食用菌品种的精准鉴定在食用菌生产和种质创新中占有重要地位。食用菌的不同品种间普遍存在亲缘关系密切、同质化严重的问题；而现有的食用菌品种鉴定方法工作量大、精确性和重复性不足，所以怎样实现食用菌品种的精准鉴定是产业中的痛... 详细信息

食用菌品种的精准鉴定在食用菌生产和种质创新中占有重要地位。食用菌的不同品种间普遍存在亲缘关系密切、同质化严重的问题；而现有的食用菌品种鉴定方法工作量大、精确性和重复性不足，所以怎样实现食用菌品种的精准鉴定是产业中的痛点问题。多核苷酸多态性（MNP）分子标记是一种能够同时检测DNA序列中多个核苷酸变异的方法，可提供高分辨率的遗传信息，从而更准确地区分食用菌不同品种之间的差异，并具有较高的重复性和精确性。本文分析了该技术在食用菌品种鉴定中的优势，回顾了2022—2023年MNP分子标记首次在香菇和金针菇等品种的精准鉴定中的应用。此外通过分析MNP标记的变异模式，除了品种的精准鉴定外，还可以实现品种的溯源，显示其巨大的应用潜力。相信通过进一步的发展，尤其是和表型组的紧密结合，MNP分子标记还将为食用菌种质资源的保护、育种改良和产品质量控制提供更多的支持和解决方案。

关键词： MNP分子标记食用菌谱系精准鉴定

非变性质谱和紫外激光解离在蛋白质结构和相互作用分析中的应用

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色谱 2024年第7期42卷 681-692页

作者：薛洁滢刘哲益王方军中国科学院大连化学物理研究所中国科学院分离分析化学重点实验室辽宁大连116023

蛋白质结构及相互作用的动态变化与其生物学功能密切相关,对蛋白质结构及相互作用进行精准探测和分析面临着巨大挑战。非变性质谱(nMS)是一种能够在近生理条件下将蛋白质及其复合物通过电喷雾离子化引入气相离子并进行质谱分析的方法。... 详细信息

蛋白质结构及相互作用的动态变化与其生物学功能密切相关,对蛋白质结构及相互作用进行精准探测和分析面临着巨大挑战。非变性质谱(nMS)是一种能够在近生理条件下将蛋白质及其复合物通过电喷雾离子化引入气相离子并进行质谱分析的方法。通过直接测定溶液中蛋白质及其复合物的组成或整合多种质谱解离技术,nMS可获取蛋白质及其复合物的计量关系、组装形式、解离常数、构象变化、结合界面及作用位点等关键信息,以揭示蛋白质相互作用与生物学功能之间的关系。紫外激光解离(UVPD)技术,特别是采用了193 nm准分子激光的UVPD是近年来迅速发展起来的质谱解离技术,其可以高效解离非变性蛋白质骨架,并保留碎片离子中的氢键等非共价相互作用力,从而实现单氨基酸位点分辨的蛋白质动态结构和相互作用质谱解析。本综述主要介绍了nMS和UVPD技术在蛋白质动态结构和相互作用分析中的应用和最新进展,包括由位点突变及配体结合等引起的蛋白质动态结构和相互作用变化,最后对蛋白质nMS表征的未来发展方向做出了展望。

关键词：非变性质谱紫外激光解离蛋白质结构蛋白质相互作用综述

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荧光探针在蛋白磷酸化和糖基化检测中的应用

分析测试学报 2024年第1期43卷 157-165页

作者：常永新李军荣邵娟杨新迪卿光焱中国科学院大连化学物理研究所中国科学院分离分析重点实验室辽宁大连116023 大连理工大学精细化工国家重点实验室辽宁大连116023

蛋白质翻译后修饰在细胞内起着关键的调控作用,对细胞的功能和代谢具有重要影响。近年来,荧光探针在研究蛋白质翻译后修饰中的应用不断发展。该文重点介绍了荧光探针在蛋白磷酸化和糖基化等修饰中的应用,包括其原理、设计策略以及在细... 详细信息

蛋白质翻译后修饰在细胞内起着关键的调控作用,对细胞的功能和代谢具有重要影响。近年来,荧光探针在研究蛋白质翻译后修饰中的应用不断发展。该文重点介绍了荧光探针在蛋白磷酸化和糖基化等修饰中的应用,包括其原理、设计策略以及在细胞和生物体内的应用。荧光探针的发展为研究蛋白质翻译后修饰提供了强有力的工具,有望深化对这些修饰过程的理解,并为药物研发和疾病诊断提供新的途径。

关键词：荧光探针蛋白质翻译后修饰磷酸化糖基化

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含氟膦氧衍生物修饰的纯蓝光钙钛矿发光二极管

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应用化学 2024年第6期41卷 830-838页

作者：张润战宏梅赵晨阳程延祥秦川江中国科学院长春应用化学研究所高分子科学与技术重点实验室高分子物理与化学国家重点实验室长春130022 中国科学技术大学合肥230026

实现高效蓝色电致发光是钙钛矿发光二极管(PeLEDs)商业应用的关键挑战,特别是波长为465~475 nm的纯蓝光。蓝光PeLEDs的低效率主要源于混合卤素策略导致的高缺陷密度和降维策略导致的载流子注入困难。本文以氯/溴混合卤素准二维钙钛矿为... 详细信息

实现高效蓝色电致发光是钙钛矿发光二极管(PeLEDs)商业应用的关键挑战,特别是波长为465~475 nm的纯蓝光。蓝光PeLEDs的低效率主要源于混合卤素策略导致的高缺陷密度和降维策略导致的载流子注入困难。本文以氯/溴混合卤素准二维钙钛矿为研究对象,探究了小分子添加剂膦氧衍生物((五氟苯基)甲基)二苯基氧化膦(PFPO)在钙钛矿前驱体溶液中的作用机理及其对钙钛矿薄膜形貌、光学和器件性能的影响。实验结果显示,PFPO修饰后的钙钛矿薄膜光致发光强度和寿命均有增加,说明PFPO具有良好的缺陷钝化能力。紫外-可见光吸收光谱证实修饰后薄膜中小n相吸收强度明显降低,说明小n相得到了显著抑制,减少了非辐射复合路径,同时有利于激子能量转移。器件结果表明,PFPO处理后的PeLEDs器件最大外量子效率从1.83%提升到3.62%,发光峰位于466 nm,对应的CIE为(0.123,0.079),与标准蓝光CIE坐标(0.131,0.046)接近。

关键词：钙钛矿膦氧添加剂蓝光发光二极管