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完全非稠合结构有机光伏受体材料

科学通报 2024年第23期69卷 3425-3442页

作者：杨霓崔勇侯剑辉中国科学院化学研究所北京100190 中国科学院大学北京101408

得益于刚性稠合非富勒烯受体的发展,有机光伏(organic photovoltaic, OPV)电池的能量转换效率(power conversion efficiency, PCE)已经超过了20%.然而,大多数稠合受体的合成过程复杂,导致OPV电池制备成本高昂,严重限制了OPV技术的产业... 详细信息

得益于刚性稠合非富勒烯受体的发展,有机光伏(organic photovoltaic, OPV)电池的能量转换效率(power conversion efficiency, PCE)已经超过了20%.然而,大多数稠合受体的合成过程复杂,导致OPV电池制备成本高昂,严重限制了OPV技术的产业化发展.因此,开发低成本的非稠合受体成为OPV领域的一个重要课题.最近,电子给体单元完全由单芳香环通过C-C单键连接的全非稠合受体的研究取得了巨大进展,相应电池的PCE已经达到了17%,有希望达到与采用刚性稠合非富勒烯受体制备的OPV电池相当的效率.本综述从材料设计的角度出发,通过给体单元芳香环的数量进行分类,对目前报道的全非稠合受体材料的研究进展进行了总结.最后从效率、成本和稳定性方面对材料的发展和挑战进行了评论.

关键词：有机光伏电池全非稠合受体分子设计能量转换效率非共价相互作用空间位阻

^(14)N_(2)和^(15)N_(2)在解离通道N(^(2)D_(5/2,3/2))+N(^(2)D_(5/2,3/2))阈值以上光解离产物精细结构分支比N(^(2)D_(5/2))/N(^(2)D_(3/2))的测量

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Chinese Journal of Chemical Physics 2024年第2期37卷 264-270,I0102,I0103页

作者：芦丽亚蒋攀程敏高蕻中国科学院化学研究所北京分子科学国家研究中心北京100190 中国科学院大学北京100049

精确测量解离产物的自旋-轨道耦合精细结构分支比对于进一步了解小分子的光解动力学具有十分重要的意义。本文利用真空紫外泵浦-真空紫外探测时间切片离子速度成像装置,测量了^(14)N_(2)的c4′1∑_(u)^(+)(v′=6)态和b′1∑_(u)^(+)(v′... 详细信息

精确测量解离产物的自旋-轨道耦合精细结构分支比对于进一步了解小分子的光解动力学具有十分重要的意义。本文利用真空紫外泵浦-真空紫外探测时间切片离子速度成像装置,测量了^(14)N_(2)的c4′1∑_(u)^(+)(v′=6)态和b′1∑_(u)^(+)(v′=21)态以及^(15)N_(2)的b′∑_(u)^(0)(=20)态和b′1∑_(u)^(+)(v′=20)态和b′1∑_(u)^(+)(v′=21)解离至通道N(2D_(5/2,3/2))+N(2D_(5/2.3/2))产物精细结构分支比N(2D_(5/2))/N(2D_(3/2)).实验结果表明,产物精细结构分支比N(2D_(5/2))/N(2D_(3/2))与^(14)N_(2)或^(15)N_(2)所在的转动能级无关而与其电子态和振动能级的性质有关。^(14)N_(2)的c4′1∑_(u)^(+)(v′=6)态和^(15)N_(2)的b′1∑_(u)^(+)(v′=20)态均接近解离通道N(2D_(5/2,3/2))+N(2D_(5/2,3/2))的阈值,产物精细结构分支比N(2D_(5/2))/N(2D_(3/2))数值均为-1.35;而^(14)N_(2)和^(15)N_(2)的b′∑_(u)^(+)(v′=21)态均远高于解离通道N(2D_(5/2,3/2))+N(2D_(5/2,3/2))的阈值,产物精细结构分支比N(2D_(5/2))/N(2D_(3/2))数值均为-1.00.本文猜测氮气在接近解离通道值时是一个遵循统计规律的解离过程,而在远高于解离通道阈值时是一个非绝热过程,这可能是本实验中观测到的产物精细结构分支比振动依赖现象的原因.要定量解释本实验的测量结果,需要在该解离通道阈值附近的氮气高精度势能曲线及其相互作用信息。

关键词：精细结构分支比真空紫外光氮气分子光解离动力学科里奥利作用

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遥爪型聚丙二醇熔体动力学的宽频介电谱研究

高等学校化学学报 2024年第6期45卷 163-174页

作者：白蓉李尚伟陈全孙昭艳徐文生中国科学院长春应用化学研究所高分子物理与化学国家重点实验室长春130022 中国科学技术大学应用化学与工程学院合肥230026

性能优异的聚合物电解质需要兼具较高的离子电导率和良好的机械性能.深入理解聚合物的结构和分子动力学及其与材料宏观性能之间的关系,对于从分子尺度设计高性能聚合物电解质至关重要.本文选取玻璃化转变温度低、氢键缔合基团位于链端... 详细信息

性能优异的聚合物电解质需要兼具较高的离子电导率和良好的机械性能.深入理解聚合物的结构和分子动力学及其与材料宏观性能之间的关系,对于从分子尺度设计高性能聚合物电解质至关重要.本文选取玻璃化转变温度低、氢键缔合基团位于链端的非晶遥爪型聚丙二醇模型体系,通过化学修饰端基合成了分子量为1000,2000和4000的两端端基均为烯丙基的聚丙二醇,并利用宽频介电谱研究了链端基团相互作用强度及分子量对聚丙二醇多尺度动力行为的影响.实验结果表明,具有两种不同端基的聚丙二醇均出现了对应链段尺度的α松弛和对应整链尺度的Normal Mode松弛.在相同温度下,端基相互作用会同时影响两个松弛过程,相互作用越强,松弛时间越长.由于端基含量随分子量减小而增加,分子量越小,缔合端基对高分子动力学的影响越明显.此外,利用高分子玻璃化熵理论研究了端基缔合强度和分子量对遥爪型高分子熔体链段动力学的影响,理论预测与实验结果定性一致.研究结果为聚合物电解质的分子设计提供了指导.

关键词：遥爪型高分子玻璃化介电谱熵理论

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GH3535合金焊缝高温氦离子辐照效应

金属学报 2024年第3期60卷 299-310页

作者：白菊菊李健健付崇龙陈双建李志军林俊中国科学院上海应用物理研究所上海201800 中国科学院大学北京100049

焊缝因其组织及力学性能不均匀性常被视为结构材料的薄弱环节。本工作对焊缝进行高温氦离子辐照效应研究,明确辐照缺陷在焊缝与母材中的演化差异。850℃下,对GH3535合金焊接接头进行2×10^(16) ions/cm^(2)氦离子辐照,利用TEM和纳米压... 详细信息

焊缝因其组织及力学性能不均匀性常被视为结构材料的薄弱环节。本工作对焊缝进行高温氦离子辐照效应研究,明确辐照缺陷在焊缝与母材中的演化差异。850℃下,对GH3535合金焊接接头进行2×10^(16) ions/cm^(2)氦离子辐照,利用TEM和纳米压痕仪对焊缝和母材的微观结构及力学性能进行表征,对比分析高温下焊缝中微观缺陷的演化行为及力学性能变化。结果表明,850℃下,焊缝中He泡多分布在位错线和碳化物-基体界面上,碳化物-基体界面上的He泡较位错线上的He泡尺寸更小,密度更高;焊缝中峰值处He泡平均数密度小于母材,尺寸略大于母材,而位错环的数密度和尺寸均小于母材。纳米压痕结果表明,同样辐照条件下,焊缝的辐照硬化程度(36%)约为母材(70%)的一半。经DBH模型计算确认辐照后样品中He泡和位错环是造成辐照硬化的主要因素。分析认为,高温下纳米碳化物和位错线对He原子以及间隙子的捕获是导致焊缝与母材辐照行为差异的关键原因。

关键词： GH3535焊接接头氦离子辐照 He泡位错环辐照硬化

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极地航行船舶防覆冰涂层研究进展

表面技术 2024年第6期53卷 1-10页

作者：张祎轩刘涛刘耀虎刘杰王健君中国科学院化学研究所北京100190 上海海事大学上海201306 中国科学院前沿科学与教育局北京100864 中国科学院理化技术研究所北京100190

两极地区是未来重要的能源和资源基地。然而,极地长年低温多冰,极大限制了我国对两极地区的科学考察、商业航运和能源开发进程。因此,发展长效稳定的防覆冰技术是推进极地发展战略的关键。系统阐明了船舶在极地航行过程中面临的结冰困境... 详细信息

两极地区是未来重要的能源和资源基地。然而,极地长年低温多冰,极大限制了我国对两极地区的科学考察、商业航运和能源开发进程。因此,发展长效稳定的防覆冰技术是推进极地发展战略的关键。系统阐明了船舶在极地航行过程中面临的结冰困境,分析了船舶积冰的类型,总结了目前解决船舶覆冰问题的多种防除冰技术及发展现状,包括主动防除冰技术(机械除冰、超声导波除冰、加热除冰、化学熔融除冰等)和被动防覆冰涂层技术(气体润滑防覆冰涂层、液体润滑防覆冰涂层、“类液体”润滑防覆冰涂层、界面可控断裂防覆冰涂层等),同时对各技术在极地船舶防冰应用中的优缺点和可行性进行了深入分析。展望了船舶装备对特种防冰涂层的关键需求,提出主、被动协同除冰技术是实现极地船舶防覆冰的重要策略。

关键词：极地船舶防冰涂层材料冰黏附

离子液体[Bmim][BF_(4)]与氧化苯乙烯分子间相互作用及催化机理的和频振动光谱研究

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Chinese Journal of Chemical Physics 2024年第2期37卷 420-428,I0088-I0098,I0105页

作者：孟杜娟韩琳玉刘彩合张悦凝秦绪金白羽郭源张贞中国科学院化学研究所中国科学院分子科学科教融合卓越创新中心北京分子科学国家研究中心北京100190 中国科学院大学北京100049

离子液体作为多用途的反应介质和催化剂,在绿色化学和可持续化学领域引起了广泛的关注.本文采用和频产生振动光谱技术,深入研究了1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐([Bmim][BF_(4)])与苯乙烯氧化物(SO)在空气/液体界面上的相互作用:在1000~37... 详细信息

离子液体作为多用途的反应介质和催化剂,在绿色化学和可持续化学领域引起了广泛的关注.本文采用和频产生振动光谱技术,深入研究了1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐([Bmim][BF_(4)])与苯乙烯氧化物(SO)在空气/液体界面上的相互作用:在1000~3700cm^(-1)的光谱范围内,仅观察到了体系中碳氢键的振动模式.值得注意的是,研究发现苯乙烯氧化物的环氧环的取向是朝向体相的,而阳离子的咪唑环上的三个碳氢基则平行于界面表面,因此,在该体系中并未观察到阳离子与苯乙烯氧化物之间的相互作用.然而,在C-H键的振动谱中,发现CH(SO)和CH_(3)(阳离子)的振动光谱峰发生蓝移,这证明了阴离子BF4与环氧环上的CH_(2)基团之间存在相互作用,这种相互作用证实了离子液体首先催化苯乙烯氧化物并随后与CO_(2)反应的反应机制.本研究为反应界面的分子间相互作用和分子取向提供了重要的见解.

关键词：和频振动光谱离子液体分子间相互作用催化机理

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“环境催化城市”：概念提出和研究展望

化学进展 2024年第4期36卷 466-470页

作者：马金珠楚碧武马庆鑫何广智刘倩王书肖贺克斌赵进才贺泓中国科学院生态环境研究中心中国科学院大学清华大学中国科学院化学研究所中国科学院城市环境研究所

大气污染是城市环境质量改善面临的重大挑战。城市化过程既是造成城市大气高度复合污染的重要原因，也为城市自净化大气污染物提供了可人为强化的条件。“环境催化城市”是指将城市中的建筑物内外、硬化地面等表面涂覆催化材料，在自然... 详细信息

大气污染是城市环境质量改善面临的重大挑战。城市化过程既是造成城市大气高度复合污染的重要原因，也为城市自净化大气污染物提供了可人为强化的条件。“环境催化城市”是指将城市中的建筑物内外、硬化地面等表面涂覆催化材料，在自然界的光、热等条件下实现环境中低浓度气态污染物自发催化净化的城市。构建“环境催化城市”对低碳控制大气复合污染，持续改善室内外环境空气质量，规划建设“自净城市”意义重大。本文提出了“环境催化城市”概念，并对如何完善和发展“环境催化城市”理论和实践进行了展望。

关键词：环境催化城市霾化学环境容量臭氧催化分解自净城市

三磷酸鸟苷对钼-锌单原子纳米酶的类过氧化物酶活性的影响及其便携式检测

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分析化学 2024年第6期52卷 799-808页

作者：宋志敏张玉杜衍中国科学院长春应用化学研究所电分析化学国家重点实验室中国科学技术大学应用化学与工程学院

采用湿化学-热解法制备了具有类过氧化物酶（POD）活性的Mo-Zn单原子纳米酶（Mo-Zn SANs），探究了三磷酸鸟苷（GTP）、三磷酸腺苷（ATP）、三磷酸胞苷（CTP）、三磷酸尿苷（UTP）、二磷酸鸟苷（GDP）、一磷酸鸟苷（GMP）和鸟苷（G）这... 详细信息

采用湿化学-热解法制备了具有类过氧化物酶（POD）活性的Mo-Zn单原子纳米酶（Mo-Zn SANs），探究了三磷酸鸟苷（GTP）、三磷酸腺苷（ATP）、三磷酸胞苷（CTP）、三磷酸尿苷（UTP）、二磷酸鸟苷（GDP）、一磷酸鸟苷（GMP）和鸟苷（G）这7种分子对Mo-ZnSANs类POD活性的影响。结果表明，GTP通过静电作用和配位作用与Mo-Zn SANs结合形成新的络合物，由于带负电的磷酸基团的引入，增加了对底物TMB的亲和力，可显著增强Mo-ZnSANs的催化活性，而其它核苷酸如ATP、CTP和UTP等对Mo-ZnSANs的类POD活性几乎没有影响。基于此原理，构建了一种手机辅助信号输出的比色传感器，用于GTP的便携式检测。本方法用于检测GTP时具有良好的灵敏度和选择性，能将GTP与其结构类似物区分开，在最优条件下，检测GTP的线性范围为1～10μmol/L，检出限为0.97μmol/L，满足生物样本的检测需求。

关键词：单原子纳米酶类过氧化物酶三磷酸鸟苷便携式检测

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基于双光斑的深度学习波前复原及校正

中国激光 2024年第13期51卷 24-33页

作者：许元斋唐秋艳王小军郭亚丁张林魏花彭钦军吕品中国科学院理化技术研究所北京100190 中国科学院大学北京100049 中国科学院软件研究所北京100191 中国科学院自动化研究所北京100190

探索了深度学习算法求解光强反演波前的非线性映射,实现了基于深度学习的波前探测(DLWFS)在自适应光学波前校正中的应用。采用聚焦和离焦双光斑反演波前,既简化了探测器结构,又减小了探测器体积。由于光强反演波前的过程在物理上不存在... 详细信息

探索了深度学习算法求解光强反演波前的非线性映射,实现了基于深度学习的波前探测(DLWFS)在自适应光学波前校正中的应用。采用聚焦和离焦双光斑反演波前,既简化了探测器结构,又减小了探测器体积。由于光强反演波前的过程在物理上不存在显式解,因此可以利用深度学习模型cGAN,通过类似图像处理的方式,建立光强-相位的非线性映射,将光斑的强度分布反演为波前分布,最终使波前校正系统配备较为紧凑的波前探测器。训练数据集通过物理衍射仿真获得,模型在测试集上的波前复原的最小残差RMS<0.3μm。在实验中,DLWFS与参考哈特曼波前探测器波前的残差RMS在0.0965~0.1531μm之间。在自适应光学波前校正实验中,将DLWFS作为自适应光学闭环校正过程中的波前探测器,验证了DLWFS的实用效果,光束质量因子从10.83校正至3.61。此外,还讨论了DLWFS的参数敏感性。

关键词：自适应光学波前复原深度学习光束质量