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晶相设计钌基纳米催化剂提高CO2甲烷化活性（英文）

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第06期61卷 226-236页

作者：杨冲亚王玮珏卓红英沈铮张天雨杨小峰黄延强中国科学院大连化学物理研究所中国科学院航天催化材料重点实验室中国科学院大学北京林业大学环境科学与工程学院

金属纳米颗粒在许多化学反应中表现出优异的催化性能,因而广泛用于能源和环境等催化领域.形貌是影响其催化行为的关键因素之一,它通过改变金属纳米颗粒表层原子排列结构,进而调控化学反应过程中的物质吸附、催化机理和反应动力学.此外,... 详细信息

金属纳米颗粒在许多化学反应中表现出优异的催化性能,因而广泛用于能源和环境等催化领域.形貌是影响其催化行为的关键因素之一,它通过改变金属纳米颗粒表层原子排列结构,进而调控化学反应过程中的物质吸附、催化机理和反应动力学.此外,由于金属存在多种晶相结构,其纳米颗粒暴露的表面结构也可通过改变晶相得以实现.该调控策略可使得纳米颗粒具有独特的表面结构,并展现出不同的催化性能.因此,金属纳米颗粒的晶相设计为优化金属催化剂的催化性能提供了一种有效方式.Ru基纳米催化剂对CO2甲烷化反应具有较好的活性和选择性,且密堆积的Ru（0001）晶面被证明是hcp相Ru纳米催化剂的活性中心,而（10-11）面对CO2甲烷化反应的贡献较小.因此,开发具有更丰富密堆积fcc-（111）表面的Ru基纳米催化剂,有望大幅提高CO2甲烷化的活性.本文首先通过密度泛函理论计算和微观动力学模拟,研究了fcc相Ru纳米催化剂的密堆积（111）晶面上CO2加氢反应的催化机理.结果表明,与hcp-（0001）相比,该密堆积的fcc-（111）表面因能促进CO2的吸附活化,而具有更好的CO2甲烷化反应活性.制备了具有完全暴露fcc-（111）晶面的二十面体Ru金属纳米颗粒,并将其负载于惰性载体氧化铝上,结果表明,CO2甲烷化活性比传统六方密堆积相（hcp）的钌基催化剂高5-8倍,证实了fcc相催化剂具有更高的甲烷化催化性能,同时,在较高的反应温度下,fcc-晶相的Ru基催化剂在初始反应阶段甲烷化反应活性逐渐下降,但其CO2甲烷化活性仍远高于hcp-相催化剂.原位X射线衍射和环境透射电镜等结果表明,在反应温度高于250℃条件下,fcc-晶相的金属催化剂发生部分晶相转变.该相变主要发生于Ru金属纳米颗粒的聚集体,并伴随着金属粒子的团聚和粒径的增长;然而,单颗粒分散的Ru纳米粒子在相同条件下仍能维持其fcc-晶相,从而确保了其较高的甲烷化活性.此外,原位红外结果进一步证实了CO2甲烷化在Ru基纳米催化剂上通过氢化生成HCOO*中间体的反应路径,以及Ru纳米颗粒在反应过程中的动态结构演化.综上,金属纳米颗粒的晶相设计是调控表面原子结构及其催化反应性能的有效手段.通过对Ru基纳米催化剂的晶相设计,可以显著提升其在CO2甲烷化反应中的催化活性.然而,潜在的高温晶相转变可导致催化剂活性的部分失活.总之,晶相设计通过对金属纳米粒子表面原子结构的调变,为高效催化剂的设计开发和反应机理的深入研究提供了新的机遇.

关键词：晶相设计面心立方相钌纳米催化剂二氧化碳甲烷化相变

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锐钛矿型TiO_(2)负载Ni单原子用于催化丙烷脱氢

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第2期57卷 105-113页

作者：张倩江训柱苏杨赵阳乔波涛中国科学院大连化学物理研究所中国科学院应用催化科技重点实验室辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049 中国科学院大连化学物理研究所大连洁净能源国家实验室辽宁大连116023

丙烯市场需求日益增长,丙烷脱氢(PDH)被认为是最有前途的丙烯定向生产技术之一.作为PDH商业催化剂,贵金属Pt的高成本和CrO_(x)基催化剂的毒性使它们的发展受到限制.镍基催化剂因具有廉价、环保的特点,在多种催化反应的应用中引起了研究... 详细信息

丙烯市场需求日益增长,丙烷脱氢(PDH)被认为是最有前途的丙烯定向生产技术之一.作为PDH商业催化剂,贵金属Pt的高成本和CrO_(x)基催化剂的毒性使它们的发展受到限制.镍基催化剂因具有廉价、环保的特点,在多种催化反应的应用中引起了研究人员的广泛关注.然而,镍在高温烷烃脱氢反应中的应用较少,目前,保持反应中镍(II)物种的稳定存在仍然是镍基PDH催化剂的主要挑战.近来,单原子催化剂(SAC)在烷烃碳氢键活化过程中表现出优异的催化性能,具有较好的丙烯选择性和出色的稳定性.当镍以单个原子的形式分散在载体上时,它更有可能以带正电的状态存在,但金属单原子的稳定存在是具有挑战性的.本文以锐钛矿型的二氧化钛为载体,采用等体积浸渍法分别制备了0.05 wt%载量的单个原子分散的催化剂(Ni SAC,Ni_(1)/A-TiO_(2))和5 wt%载量的纳米颗粒(NP)催化剂(Ni_(NP)/A-TiO_(2)).结合球差电镜、原位漫反射傅里叶变换红外光谱和X射线吸收光谱等表征结果表明,Ni SAC催化剂主要含有单个Ni原子,以Ni(II)价态孤立地分散在载体上,而Ni_(NP)/A-TiO_(2)催化剂中的Ni物种主要以纳米粒子(1±0.2 nm)的形式存在.在580℃的PDH反应中,Ni_(1)/A-TiO_(2)催化剂表现出较好的本征活性和丙烯选择性,而且比相应的Ni NPs催化剂具有更好的抗积炭稳定性,在Ni_(1)/A-TiO_(2)上得到的丙烯产率约为1.96 molC_(3)H_(6)gNi^(-1)h^(-1),超过NiNP/A-TiO_(2)样品(0.03 molC_(3)H_(6)gNi^(-1)h^(-1))的65倍,Ni SAC催化剂的丙烯时空收率(STYC_(3)H_(6))约为0.2 kg h^(-1) kg_(cat)^(-1),与文献报道的大部分非贵金属催化剂STY值相当(0.02-0.3 kg h^(-1) kg_(cat)^(-1)).还原后的TiO_(2)载体因具有丰富的氧空位(OVs)和配位不饱和的Ti^(3+)表现出一定的活性,而Ni SAC得到了更高的丙烷转化率,但Ni单原子的引入并没有增加OVs和Ti^(3+)的浓度,Ni单原子催化剂的活化能低于纯载体,说明两者的活性位不同.此外,在还原条件下,由于Ni NPs与TiO_(2)载体之间的强相互作用,Ni NPs位点被TiO_(x)覆盖层(~2 nm)包裹,从而显示出较差的反应活性.综上所述,本文报道了Ni单原子催化剂在丙烷直接脱氢反应中比相应的Ni NP催化剂表现出更好的反应性能,体现了具有孤立活性位点的单原子催化剂在丙烷脱氢反应中的优势,为今后探究可用于丙烷脱氢反应的单原子催化剂的制备和应用提供参考.

关键词：丙烷脱氢单原子催化剂原子利用率丙烯选择性稳定性

稀土La^(3+)离子在高岭石表面吸附的原位AFM研究

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大地构造与成矿学 2024年第2期48卷 283-292页

作者：冉凌瑜王高锋王迎亚梁晓亮朱润良朱建喜何宏平中国科学院广州地球化学研究所矿物学与成矿学重点实验室/广东省矿物物理与材料研究开发重点实验室广东广州510640 中国科学院深地科学卓越创新中心广东广州510640 中国科学院大学北京100049

离子吸附型稀土矿是我国优势矿产资源,该类型矿床中,稀土元素主要是以离子的形式吸附在高岭石、埃洛石和铁锰氧化物等次生矿物上。本文主要通过原子力显微镜(AFM)的微观区域的力学测量功能,结合DLVO理论,研究原位水环境下稀土La^(3+)对... 详细信息

离子吸附型稀土矿是我国优势矿产资源,该类型矿床中,稀土元素主要是以离子的形式吸附在高岭石、埃洛石和铁锰氧化物等次生矿物上。本文主要通过原子力显微镜(AFM)的微观区域的力学测量功能,结合DLVO理论,研究原位水环境下稀土La^(3+)对高岭石不同表面(Si面和Al面)Stern电位的影响,揭示高岭石对La^(3+)的吸附能力随Si面和Al面表面性质不同而变化。实验结果表明:当La^(3+)浓度从0增加至1.0 mmol/L时,高岭石Si面的Stern电位由−46 mV转变为4 mV,表明高岭石Si面对La^(3+)有吸附作用;而Al面的Stern电位(在28~31 mV之间波动)几乎没有变化,表明高岭石Al面对La^(3+)的吸附作用不强。该研究表明在pH=4~6的风化壳条件下,高岭石Si面对La^(3+)的吸附可能占主导作用,Al面的贡献相对较小。本研究从微观角度揭示了稀土元素在高岭石不同表面的吸附特征,明确了高岭石不同表面对稀土元素吸附的贡献,为阐明风化壳中稀土的富集机制提供信息。

关键词：黏土矿物高岭石稀土吸附 AFM 离子吸附型稀土

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离子吸附型稀土矿床的诱导成矿学研究

大地构造与成矿学 2024年第2期48卷 293-301页

作者：李宁波王焰朱建喜杨武斌中国科学院广州地球化学研究所矿物学与成矿学重点实验室/广东省矿物物理与材料研究开发重点实验室广东广州510640 中国科学院深地科学卓越创新中心广东广州510640 中国科学院大学北京100049

诱导成矿学的核心理念是针对低品位矿石、尾矿和具有成矿潜力岩石中的关键金属资源,通过人工干预手段诱导目标金属元素活化和富集,在有限的时间尺度内形成具有经济价值的可利用资源。离子吸附型稀土矿床是全球稀土资源的主要来源之一,... 详细信息

诱导成矿学的核心理念是针对低品位矿石、尾矿和具有成矿潜力岩石中的关键金属资源,通过人工干预手段诱导目标金属元素活化和富集,在有限的时间尺度内形成具有经济价值的可利用资源。离子吸附型稀土矿床是全球稀土资源的主要来源之一,近年来为全球提供了80%以上的中、重稀土资源供给。该类矿床的形成主要受控于内生稀土初始富集和表生风化淋积成矿两个过程,而后者对于成矿极为关键。由于我国华南地区具有适宜形成离子吸附型稀土矿床的气候条件、大量出露的花岗质岩石及风化壳,因此对该地区开展人工诱导成矿技术研发将具有重要应用前景。通过分析离子吸附型稀土矿床形成的控制因素,预计可选择具有成矿潜力的花岗岩、含稀土风化壳和低品位矿床作为主要诱导成矿对象。通过调控地形地貌、生态、水文和风化壳物理化学条件等加速风化进程,促进稀土元素释放,引导稀土元素定向迁移,并在指定位置进行沉淀成矿,形成具有经济价值的富集稀土的矿体。特别是在该过程中可控制轻重稀土元素的分异,促使其形成富集重稀土的矿体,为解决全球重稀土资源紧缺和保障重稀土资源持续供给提供有效实施方案。因此,对离子吸附型矿床开展诱导成矿学研究具有重要的理论意义和应用价值,可作为诱导成矿学的重点研究方向之一。

关键词：诱导成矿学离子吸附型稀土矿床风化过程稀土元素迁移沉淀

低钼锡比催化剂中钼的价态对甲醇氧化制甲缩醛反应性能的影响

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燃料化学学报（中英文） 2024年第1期52卷 38-46页

作者：王佳高秀娟宋法恩张俊峰王晓星张涛谭猗生韩怡卓张清德中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室山西太原030001 中国科学院大学北京100049 中国科学院洁净能源创新研究院辽宁大连116023

采用两步水热合成法制备了一系列低Mo/Sn比(1∶20,物质的量比)催化剂,并考察了锡前驱体焙烧温度对甲醇氧化制甲缩醛反应性能的影响。通过XRD、Raman、FT-IR、XPS、NH_(3)-TPD及H_(2)-TPR等表征手段对催化剂的晶体结构、表面性质、氧化... 详细信息

采用两步水热合成法制备了一系列低Mo/Sn比(1∶20,物质的量比)催化剂,并考察了锡前驱体焙烧温度对甲醇氧化制甲缩醛反应性能的影响。通过XRD、Raman、FT-IR、XPS、NH_(3)-TPD及H_(2)-TPR等表征手段对催化剂的晶体结构、表面性质、氧化还原性及钼物种价态等进行了分析。结果表明,在Mo1Sn20-600℃Sn催化剂上,反应温度为140℃时,甲醇转化率及甲缩醛选择性分别达30.0%及90.0%。锡前驱体焙烧温度的变化主要影响了Mo1Sn20催化剂的结构、钼物种的价态及存在状态,进而影响其催化活性;高温焙烧的锡前驱体更有利于Mo1Sn20催化剂中甲醇活化的活性位点Mo^(6+)物种的生成。

关键词：甲醇低温氧化甲缩醛 Mo1Sn20催化剂 Mo^(6+)物种

扬子地块北缘毕机沟岩体下部带堆晶岩结构定量化分析:对层状岩体冷却早期粒间熔体排出机制的约束

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地质学报 2024年第7期98卷 2110-2127页

作者：王洁李中州王梦玺长安大学地球科学与资源学院陕西西安710054 中国科学院广州地球化学研究所中国科学院矿物学与成矿学重点实验室广东广州510640 中国科学院大学地球与行星科学学院北京100049

层状岩体冷却中—晚期晶粥中粒间熔体的排出被认为与铁钛氧化物的大量结晶关系密切,但在岩体冷却早期铁钛氧化物尚未大量结晶时,粒间熔体能否被有效排出、以及如何排出还需要深入探究。扬子地块北缘毕机沟岩体是我国目前发现的规模最大... 详细信息

层状岩体冷却中—晚期晶粥中粒间熔体的排出被认为与铁钛氧化物的大量结晶关系密切,但在岩体冷却早期铁钛氧化物尚未大量结晶时,粒间熔体能否被有效排出、以及如何排出还需要深入探究。扬子地块北缘毕机沟岩体是我国目前发现的规模最大、分异程度较高且赋存有钒钛磁铁矿矿床的层状岩体。岩体下部带、中部带和上部带分别由斜长橄榄岩、辉长岩和闪长岩组成。本研究以下部斜长橄榄岩相带为对象,通过对斜长石和单斜辉石进行晶体粒度分布(CSDs)和空间展布形式(SDPs)分析,探讨层状岩体冷却早期粒间熔体的排出方式及其控制因素。模拟计算结果表明,样品中封闭粒间熔体比例(FTL)为9%~13%,暗示岩体冷却早期粒间熔体被有效排出。单斜辉石和斜长石的CSD曲线斜率主要为3.36~2.45和2.99~1.87,截距分别为0.45~3.35和1.06~2.83,均具有斜率一致而截距变化较大的特征,与机械压实的CSD曲线一致。单斜辉石和斜长石在SDP图解上均显示负相关关系,也与机械压实趋势一致。因此,毕机沟岩体冷却早期粒间熔体的排出机制为机械压实。在此基础上,我们将毕机沟与全球其他典型层状岩体从岩体规模、粒间熔体和堆晶矿物密度差、晶体堆积速率与压实速率以及晶粥层厚度等方面进行系统对比后发现,在层状岩体冷却早期没有岩浆补给和对流的情况下,当岩体规模相近时,压实受控于堆晶矿物与粒间熔体密度差,密度差越大压实越容易发生;而当岩体规模不同时,规模越大压实越容易发生。

关键词：晶体粒度分布空间展布形式粒间熔体压实作用层状岩体

基于双色法的碳烟火焰三维温度场计算层析成像测量

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新能源进展 2024年第4期12卷 408-416页

作者：吴雨轩苏海航蒋利桥中国科学技术大学能源科学与技术学院广州510640 中国科学院广州能源研究所广州510640 广东省新能源和可再生能源研究开发与应用重点实验室广州510640

建立了一种基于多角度火焰光学投影信号获取的三维层析重建成像算法,用于测量不规则形态火焰的三维结构。通过搭建可旋转的射流燃烧装置建立不规则轮廓非预混稳定乙烯碳烟火焰,采用单一像增强相机(ICCD)从28个不同角度依次进行火焰自发... 详细信息

建立了一种基于多角度火焰光学投影信号获取的三维层析重建成像算法,用于测量不规则形态火焰的三维结构。通过搭建可旋转的射流燃烧装置建立不规则轮廓非预混稳定乙烯碳烟火焰,采用单一像增强相机(ICCD)从28个不同角度依次进行火焰自发光的全波段、550 nm和650 nm窄波段投影图像采集,结合自编制的三维重建程序与修正双色法,实现了碳烟火焰三维温度场测量。结果表明,三维重构算法能够再现火焰结构与温度场三维空间分布特性,温度测量值符合层流乙烯扩散碳烟火焰温度范围,采用任意不同角度投影图像数据的数目高于15个时,重构效果最好。

关键词：碳烟火焰计算层析成像三维温度场双色法

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中国大陆海岸线与陆海两侧空间利用关联特征

地球信息科学学报 2024年第6期26卷 1426-1438页

作者：郭玉侯西勇中国科学院烟台海岸带研究所烟台264003 中国科学院大学北京100049 中国科学院海岸带环境过程与生态修复重点实验室烟台264003 山东省海岸带环境过程重点实验室烟台264003

海岸线位于陆地与海洋交汇的关键地带,其利用模式与陆海两侧的空间规划与开发密切相关。本研究主要基于2022年SDGSAT-1卫星影像,兼顾海岸线两侧的陆域和海域空间,从中国海岸带整体、省(市区)海岸带、剖面线3个层面探究中国大陆海岸线与... 详细信息

海岸线位于陆地与海洋交汇的关键地带,其利用模式与陆海两侧的空间规划与开发密切相关。本研究主要基于2022年SDGSAT-1卫星影像,兼顾海岸线两侧的陆域和海域空间,从中国海岸带整体、省(市区)海岸带、剖面线3个层面探究中国大陆海岸线与陆海两侧空间利用的关联特征。结果表明:①中国大陆海岸线开发利用比例较高,未利用岸线仅占35.11%;在已开发的岸线类型中,养殖围堤岸线占比最大,其次是港口码头岸线;②在土地利用方面,建设用地面积最大,其在天津和上海占有较大比重;人工湿地次之,在辽宁和山东占比较高。对于海域利用,渔业用海在山东和福建占比较大;交通运输用海在上海占比最大;能源开发用海在上海、天津和河北占有较大比重;③从开发利用强度来看,海岸线利用程度综合指数、土地利用程度综合指数和海域利用程度综合指数两两之间均存在明显的正相关关系。与向海一侧相比,海岸线利用程度与陆域土地利用活动之间的相关性更强;空间上,3个指数高值和低值所在的地区基本一致,高值区主要分布在天津和河北等北方省份,低值区主要分布在浙江和福建等南方省份;④从海岸线角度观海望陆:未利用岸线向陆一侧林地占比最高、土地利用程度综合指数值最低,而在未利用岸线向海一侧,旅游娱乐用海的占比高于其他岸线类型;港口码头岸线陆海两侧利用程度综合指数均为最高,陆侧以建设用地为主,海侧以能源开发用海和交通运输用海为主;养殖和盐田围堤岸线海侧的生态保护用海占比高于其他岸线类型。研究结果可为科学规划和管理海岸线、优化陆海空间结构等提供科学数据和决策支持。

关键词：大陆海岸线陆海两侧土地利用海域利用关联特征 SDGSAT-1卫星剖面线中国

基于体积力模型的跨声压气机进气畸变数值模拟

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航空动力学报 2024年第8期39卷 447-457页

作者：邱佳慧杨晨赵红亮张敏杜娟聂超群中国科学院工程热物理研究所先进燃气轮机实验室北京100190 中国科学院先进能源动力重点实验室北京100190 中国科学院轻型动力创新研究院北京100190 中国科学院大学工程科学学院北京100049 华北电力大学能源动力与机械工程学院北京102206

为快速评估进气畸变对压气机气动性能的影响,发展了一种基于体积力模型的进气畸变三维数值模拟方法。首先研究了体积力源项的建模理论和方法,并将该模型嵌入商业软件CFX中对Darmstadt单级跨声压气机在均匀进气条件下进行了计算及验证。... 详细信息

为快速评估进气畸变对压气机气动性能的影响,发展了一种基于体积力模型的进气畸变三维数值模拟方法。首先研究了体积力源项的建模理论和方法,并将该模型嵌入商业软件CFX中对Darmstadt单级跨声压气机在均匀进气条件下进行了计算及验证。进一步利用该方法对压气机在180°总温、总压畸变条件下的特性及流场进行了数值模拟,结果表明:该方法能再现进气畸变对压气机特性的影响,同时压气机内部畸变流场强三维特征与URANS(全环非定常)结果基本保持一致;在总温和总压畸变条件下,压气机与上游畸变流场的耦合作用趋势相反。相比URANS计算,该方法对计算资源的消耗能降低5个数量级,并能有效捕捉畸变流场在压气机内部的传递特征。

关键词：压气机进气畸变快速评估体积力模型耦合作用气动性能

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