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锂的圈层循环与资源富集过程:从高原盐湖到造山带伟晶岩

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岩石学报 2024年第2期40卷 591-604页

作者：陈晨闫庆贺章荣清李庆宽姜禾禾刘海洋秦占杰张西营孙卫东中国科学院海洋研究所深海研究中心青岛266071 中国地质大学地质过程与矿产资源国家重点实验室北京100083 云南大学地球科学学院昆明650500 南京大学地球科学与工程学院内生金属矿床成矿机制研究国家重点实验室南京210023 中国科学院青海盐湖研究所青海省盐湖地质与环境重点实验室西宁810008 中国科学院地质与地球物理研究所岩石圈演化国家重点实验室北京100029

盐湖卤水型锂矿与富锂伟晶岩是目前最为主要的可利用锂资源,前者是经地表风化/高温水岩淋滤形成的水体通过蒸发作用浓缩而成的卤水,而后者被认为是陆表风化沉积物熔融产物经高演化形成的富锂硬岩。大陆地壳是此类表生物质循环最根本的物... 详细信息

盐湖卤水型锂矿与富锂伟晶岩是目前最为主要的可利用锂资源,前者是经地表风化/高温水岩淋滤形成的水体通过蒸发作用浓缩而成的卤水,而后者被认为是陆表风化沉积物熔融产物经高演化形成的富锂硬岩。大陆地壳是此类表生物质循环最根本的物源,因而探究富锂地壳的形成及其表生风化剥蚀对于理解盐湖与伟晶岩锂成矿至关重要。本文将从元素循环视角切入,结合内生高温-外生低温过程中锂的元素地球化学行为,梳理锂在俯冲带各圈层的循环过程,探讨富锂地壳的形成机制及其对高原盐湖与造山带伟晶岩锂资源发育的影响。研究发现:(1)俯冲板片对弧岩浆锂的物质贡献有限;(2)厚地壳环境下的弧岩浆具有更高的锂含量;(3)造山带富锂弧岩石的循环应是盐湖与伟晶岩锂成矿的重要控制因素。

关键词：锂循环盐湖 LCT伟晶岩造山地壳加厚大陆风化

基于皮肤擦拭采样的石化从业人群OCPs皮肤暴露评估

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中国环境科学 2024年第9期44卷 5286-5292页

作者：郭建罗孝俊曾艳红麦碧娴广东石油化工学院广东茂名525000 中国科学院广州地球化学研究所有机地球化学国家重点实验室与广东省资源环境利用与保护重点实验室广东广州510640

以茂名市(华南典型石化及农业城市)的30名石化从业人员(男女各半)作为样本,对其裸露部位(额头、手掌)和衣物遮蔽部位(前臂、小腿)的皮肤进行擦拭采样,通过气相色谱-质谱联用技术(GC-MS)测定了样品中10种有机氯农药(OCPs)的含量并计算暴... 详细信息

以茂名市(华南典型石化及农业城市)的30名石化从业人员(男女各半)作为样本,对其裸露部位(额头、手掌)和衣物遮蔽部位(前臂、小腿)的皮肤进行擦拭采样,通过气相色谱-质谱联用技术(GC-MS)测定了样品中10种有机氯农药(OCPs)的含量并计算暴露剂量.研究发现,10种OCPs在所有样品中均有不同程度的检出率(1.7%~57%),其中六六六(HCH)的平均检出率(35%)明显高于滴滴涕(DDT)(5.3%).所有样品的OCPs浓度范围为n.d.~3050ng/m^(2),不同皮肤部位的OCPs浓度差异显著(P手掌>前臂>小腿.皮肤暴露剂量(DAD_(derm))和手-口接触暴露剂量(DAD_(oral))的范围分别为n.d.~13和n.d.~0.24ng/(kg·d),两者均以HCH的贡献为主(>60%).头颈部是DAD_(derm)贡献率最高的皮肤部位(87%).尽管女性的DAD_(derm)和DAD_(oral)均高于男性,但差异不显著(P>0.05).健康风险评价结果表明,所有样本的皮肤及手-口接触致癌风险均处于可接受水平范围(<10^(-4)),但女性致癌风险相对较高.

关键词：石化从业人群有机氯农药皮肤暴露健康风险

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水环境中BPAF光化学转化及其影响因素

地球化学 2024年

作者：黄睿媛曾祥英吴毅钉吴杨王典梁医于志强中国科学院广州地球化学研究所有机地球化学国家重点实验室广东省环境资源利用与保护重点实验室中国科学院深地科学卓越创新中心中国科学院大学

随着双酚A的禁用和限用，双酚AF（BPAF）作为替代品被广泛使用，因而在环境中的检出频率和浓度水平也逐渐增加。本研究通过光化学模拟实验探索水体环境中BPAF光化学行为，考察初始浓度、溶液pH值以及水体中共存溶解有机质（DOM）对... 详细信息

随着双酚A的禁用和限用，双酚AF（BPAF）作为替代品被广泛使用，因而在环境中的检出频率和浓度水平也逐渐增加。本研究通过光化学模拟实验探索水体环境中BPAF光化学行为，考察初始浓度、溶液pH值以及水体中共存溶解有机质（DOM）对光降解转化的影响。结果显示， BPAF可吸收一定波长紫外光发生直接光降解转化，生成OH-BPAF和BPAF-（COOH）2，也可能聚合生成更高分子量的二聚体，后者是一条值得关注的转化途径。碱性条件下离子态的BPAF具有更强的紫外吸收能力，降解效率明显提高; 水体中共存的DOM通过光子竞争与光屏蔽效应抑制BPAF降解转化。

关键词：双酚AF 溶解有机质光降解光转化

综合定年标准样品研制——以青藏高原伦坡拉盆地丁青湖组凝灰岩为例

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岩石学报 2024年第8期40卷 2306-2320页

作者：安洁吴林任荣刘博张志勇王楠王非郑波中国科学院地质与地球物理研究所岩石圈演化与环境演变全国重点实验室北京100029 中国科学院地球科学研究院北京100029 中国科学院大学地球与行星科学学院北京100049 中国石油勘探开发研究院北京100083 东北大学深部金属矿山安全开采教育部重点实验室东北大学资源与土木工程学院沈阳110819 中国科学院地球化学研究所矿床地球化学国家重点实验室贵阳550081 西南石油大学地球科学与技术学院成都610500

现今已有的(U-Th)/He、裂变径迹标准样品数量较少,仅有墨西哥的Durango磷灰石、美国的FCT锆石和缅甸的MK-1磷灰石,且多数是针对单定年方法的标样。为了研究青藏高原伦坡拉(LPL)盆地丁青湖组的凝灰岩能否成为多定年方法的标样,我们在凝... 详细信息

现今已有的(U-Th)/He、裂变径迹标准样品数量较少,仅有墨西哥的Durango磷灰石、美国的FCT锆石和缅甸的MK-1磷灰石,且多数是针对单定年方法的标样。为了研究青藏高原伦坡拉(LPL)盆地丁青湖组的凝灰岩能否成为多定年方法的标样,我们在凝灰岩中挑选合适的磷灰石和锆石颗粒进行多重年代学定年分析,获得了多个定年结果,并对其进行相互验证。其中,LPL磷灰石(U-Th)/He年龄为24.4±0.3Ma(1s),加权平均方差(MSWD)为4.25;LPL的锆石(U-Th)/He年龄为19.2±0.5Ma(1s),其MSWD为2.5;LPL磷灰石裂变径迹年龄为22.8±0.8Ma, LPL磷灰石U-Pb年龄为16.3±13.9Ma, MSWD为0.29。将LPL磷灰石与Durango磷灰石、MK-1磷灰石对比后认为LPL磷灰石有两种来源,所以不适合作为(U-Th)/He年龄标样。将LPL锆石与FCT锆石、蓬莱锆石做比较后,可以看出LPL锆石年龄结果较好,精确度和准确度较高且年龄分散性较弱,是一个潜在的(U-Th)/He年龄标样。

关键词：标样磷灰石锆石 (U-Th)/He定年裂变径迹定年

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天然富有机质含铵伊利石高温高压稳定性研究

地球化学 2024年第1期53卷 122-131页

作者：刘红梅刘冬罗璟瀚中国科学院广州地球化学研究所矿物学与成矿学重点实验室/广东省矿物物理与材料研究开发重点实验室广东广州510640 中国科学院深地科学卓越创新中心广东广州510640 中国科学院大学北京100049

含铵伊利石等含铵黏土矿物是地壳中重要的储氮矿物,研究其高温高压稳定性对地球壳–幔圈层间氮循环具有重要意义。本研究通过高温高压(HTHP)模拟实验,初步探索了天然富有机质(具类石墨结构)的含铵伊利石矿物结构及其携带的C、N元素的稳... 详细信息

含铵伊利石等含铵黏土矿物是地壳中重要的储氮矿物,研究其高温高压稳定性对地球壳–幔圈层间氮循环具有重要意义。本研究通过高温高压(HTHP)模拟实验,初步探索了天然富有机质(具类石墨结构)的含铵伊利石矿物结构及其携带的C、N元素的稳定性。结果表明,在高温(600)℃常压环境下,含铵伊利石层状结构发生塌陷,结构羟基脱失,层间NH_(4)^(+)脱失,其表面类石墨的结构有序度下降,部分含C、N官能团脱失,但仍有近一半得以保存。伊利石层间NH_(4)^(+)的热稳定性受矿物层状结构的制约,当伊利石因高温发生层间塌陷时,NH_(4)^(+)失去伊利石片层保护后受热发生分解。而不同形态有机氮的热稳定性主要与其在类石墨有机质芳香结构中的位置有关。含铵伊利石结构在高温高压(600℃、2 GPa)下保持稳定,类石墨的有序度以及石墨化程度均增强,表明压力在一定程度上补偿了温度的影响。此外,伊利石表面具网状片层结构的类石墨有机质对矿物结构有物理保护作用。同时,有机质中的部分C、N元素在高温高压下与伊利石结构中的Al和O等元素形成稳定的化合键,亦可增强有机质的稳定性。含铵伊利石在高温高压下的稳定性表明,含铵黏土矿物很有可能是携带地壳中的氮经俯冲进入地球深部的载体矿物。有机质中C、N元素的高温高压稳定性表明,地层中含N类石墨有机质可成为地球深部C、N元素的潜在来源。

关键词：含铵伊利石含N类石墨有机质高温高压稳定性氮循环

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光照作用对水铁矿去除Cr(Ⅵ)的影响

地球化学 2024年第1期53卷 153-162页

作者：吕瑛陈情泽朱润良朱建喜何宏平中国科学院广州地球化学研究所矿物学与成矿学重点实验室/广东省矿物物理与材料研究开发重点实验室广东广州510640 中国科学院深地科学卓越创新中心广东广州510640 中国科学院大学北京100049

Cr在环境中释放易导致重金属污染,其所造成的环境危害与Cr存在形态紧密相关。Cr(Ⅵ)多以Cr_(O)_(4)^(2–)或Cr_(2)O_(7)^(2−)形式存在,在水体中具有较高溶解度和迁移性,且具有较大的毒性。水铁矿具有大比表面积和高反应活性,是环境中Cr(... 详细信息

Cr在环境中释放易导致重金属污染,其所造成的环境危害与Cr存在形态紧密相关。Cr(Ⅵ)多以Cr_(O)_(4)^(2–)或Cr_(2)O_(7)^(2−)形式存在,在水体中具有较高溶解度和迁移性,且具有较大的毒性。水铁矿具有大比表面积和高反应活性,是环境中Cr(Ⅵ)的重要吸附剂;同时,水铁矿也是一种天然半导体矿物,在光照诱导作用下可产生光电子并转移电子。然而,水铁矿表面的光化学反应对Cr(Ⅵ)地球化学行为的影响尚不清楚。因此,本研究探讨了光照对水铁矿去除Cr(Ⅵ)的影响。结果表明:在黑暗条件下,水铁矿通过吸附作用去除了57%的Cr(Ⅵ);在光照有氧条件下,水铁矿对Cr(Ⅵ)的去除率上升到67%;在厌氧条件下,光照效应的增强作用更加明显,水溶液中Cr(Ⅵ)几乎完全被去除。结合傅里叶变换衰减全反射红外光谱(ATR-FTIR)和X射线光电子能谱(XPS)分析发现,水铁矿能够快速吸附Cr(Ⅵ),其中有62%的Cr在水铁矿表面被还原,占总去除率的41.5%。因此,光照能够通过还原作用增强水铁矿对Cr(Ⅵ)的去除,从而降低Cr(Ⅵ)的迁移性和环境毒性。本研究为深入认识地表环境中铁(氢)氧化物对氧化还原敏感元素地球化学行为的制约机理提供了新信息。

关键词：光照水铁矿六价铬吸附氧化还原反应

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铁盐淋洗剂对稀土污染土壤的淋洗修复研究

地球化学 2024年第1期53卷 110-121页

作者：李鸿博张奕丁梓奕龙诗琴陈情泽朱润良中国科学院广州地球化学研究所矿物学与成矿学重点实验室/广东省矿物物理与材料研究开发重点实验室广东广州510640 中国科学院深地科学卓越创新中心广东广州510640 中国科学院大学北京100049

稀土矿的大量开采,加剧了土壤污染,危害居民健康。本研究采用不同三价铁盐(Fe^(2)(SO_(4))_(3)、Fe(NO_(3))_(3)和FeCl_(3))对稀土污染的农田土壤进行淋洗修复,同时对比其他无机盐(亚铁盐、镁盐、铵盐和钠盐)的淋洗效果;并研究三价铁盐... 详细信息

稀土矿的大量开采,加剧了土壤污染,危害居民健康。本研究采用不同三价铁盐(Fe^(2)(SO_(4))_(3)、Fe(NO_(3))_(3)和FeCl_(3))对稀土污染的农田土壤进行淋洗修复,同时对比其他无机盐(亚铁盐、镁盐、铵盐和钠盐)的淋洗效果;并研究三价铁盐淋洗剂浓度、液固比和淋洗时间对稀土元素(REE)去除效果的影响。结果表明,三价铁盐对REE的淋洗率高达41.7%~54.3%,显著高于其他无机盐(0.2%~26.8%);三价铁盐的最佳淋洗时间为1440 min,当淋洗剂浓度从5 mmol/L增加到50 mmol/L的过程中,土壤中REE淋洗率显著增加,淋洗率随淋洗液固比(1∶1~5∶1)的升高而增加,其中,淋洗剂浓度对REE去除率的促进作用显著大于液固比。在优化淋洗条件下,Fe_(2)(SO_(4))_(3)对REE的淋洗率为54.3%,显著高于Fe(NO_(3))_(3)(46.1%)和FeCl_(3)(41.7%),这主要是由于REE^(3+)与SO_(4)^(2−)易发生络合,促进了REE的溶出。三价铁盐对土壤中REE的高效去除,主要是由于酸解作用、较强的阳离子交换能力,以及阴离子配体与稀土元素的络合作用。此外,三价铁盐对MREE的去除效率显著高于LREE土和HREE,表现出明显的分异特征。上述研究可为稀土污染土壤的修复治理提供指导与借鉴。

关键词：铁盐硫酸铁土壤淋洗稀土元素分异特征

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高压条件下蒙脱石层间域对氮的保护效应

地球化学 2024年第1期53卷 132-141页

作者：曾庆进陶奇吉世超谭伟何宏平中国科学院广州地球化学研究所矿物学与成矿学重点实验室/广东省矿物物理与材料研究开发重点实验室广东广州510640 中国科学院深地科学卓越创新中心广东广州510640 中国科学院大学北京100049

含铵(NH_(4)^(+))蒙脱石不仅存在于陆地土壤中,还广泛存在于蚀变洋壳、远洋和陆源沉积物中,是N的主要载体矿物,对地表N向地球深部的传输路径和效率具有重要影响。本文利用微区和粉晶X射线衍射(XRD)、漫反射傅里叶红外光谱(DRIFT)和元素... 详细信息

含铵(NH_(4)^(+))蒙脱石不仅存在于陆地土壤中,还广泛存在于蚀变洋壳、远洋和陆源沉积物中,是N的主要载体矿物,对地表N向地球深部的传输路径和效率具有重要影响。本文利用微区和粉晶X射线衍射(XRD)、漫反射傅里叶红外光谱(DRIFT)和元素分析等表征技术,研究了不同温度(25~700℃)和压力(常压和2.5 GPa)条件下含铵蒙脱石的物相及结构演化,以及N的赋存状态和N含量的变化特征。结果表明,在常压条件下,温度上升会导致蒙脱石层间距从1.20 nm(25℃)逐渐减小至0.96 nm(700℃)。同时,蒙脱石Al_(2)–OH(914 cm^(−1))和AlMg–OH(844 cm^(−1))振动峰强度在升温过程中逐渐减弱,表明蒙脱石结构羟基逐渐脱失;在500℃时,蒙脱石结构羟基完全脱失,并导致层间完全坍塌。在高压(2.5 GPa)条件下,温度上升会造成蒙脱石层间距从1.20 nm(25℃)逐渐减小至1.02 nm(700℃),但蒙脱石结构羟基在700℃时依然存在。在此过程中,蒙脱石膨胀性逐渐降低,表明蒙脱石逐渐向伊利石转变。在常压加热条件下,随着温度升高,含铵蒙脱石N含量从初始的1.52%减少到0.10%;而在高压条件下,温度升高对含铵蒙脱石的N含量影响极小,保持在约1.26%。这两者的差异可能与产物层间域结构的变化有关,即常压下温度升高会导致蒙脱石层间域逐渐坍塌,NH_(4)^(+)失去赋存空间,分解逃逸;而高压下温度升高并不破坏蒙脱石层间域,而是逐渐转变为伊利石,从而为NH_(4)^(+)提供储存空间。因此,高压条件下蒙脱石的层间域对NH_(4)^(+)具有高温保护效应,表明黏土矿物可将N元素向地球更深部输送。该发现为揭示地表N向地球深部运移机制提供了新思路。

关键词：含铵蒙脱石伊利石层间域 N循环

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黑臭水体沉积物中新型溴代阻燃剂的污染特征

中国环境科学 2024年第7期44卷 3945-3954页

作者：黄晨晨曾艳红管克兰刘银娥鲁祺鸿汪善全罗孝俊麦碧娴中国矿业大学环境与测绘学院江苏徐州221116 中国科学院广州地球化学研究所有机地球化学国家重点实验室与广东省资源环境利用与保护重点实验室广东广州510640 中山大学环境科学与工程学院广东广州510006

测定了中国74个城市的173条黑臭水体沉积物中6种新型溴代阻燃剂(NBFRs)的污染现状.结果表明,十溴二苯乙烷(DBDPE)是沉积物中主要的NBFRs,其浓度范围为未检出~603.76ng/g干重,平均浓度占比高达(99.49±0.82)%;六溴苯(HBB)和五溴甲苯(PBT... 详细信息

测定了中国74个城市的173条黑臭水体沉积物中6种新型溴代阻燃剂(NBFRs)的污染现状.结果表明,十溴二苯乙烷(DBDPE)是沉积物中主要的NBFRs,其浓度范围为未检出~603.76ng/g干重,平均浓度占比高达(99.49±0.82)%;六溴苯(HBB)和五溴甲苯(PBT)占比较低.NBFRs的组成符合其在中国的生产和使用情况.尽管DBDPE、HBB和PBT均在不同城市间具有显著的浓度差异,但是总体呈现东部高(华南、华东和东北地区)、西部低(西北和西南地区)的分布格局,各地区的产业结构和城市化率是控制其空间分布的重要因素.DBDPE作为多溴联苯醚十溴工业品(BDE209)的替代品,其在沉积物中的浓度仍普遍低于BDE209,且DBDPE/BDE209比值与各城市的生产总值和工业产值呈显著的负相关关系.生态风险评价表明黑臭水体沉积物中DBDPE、HBB和PBT均不足以对水生生物造成暴露风险.

关键词：城市黑臭水体表层沉积物新型溴代阻燃剂污染特征生态风险评估