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石墨烯基二氧化碳还原电催化材料研究进展

新型炭材料（中英文） 2024年第1期39卷 100-130页

作者：武泽林王聪伟张晓祥郭全贵王俊英中国科学院山西煤炭化学研究所中国科学院炭材料重点实验室山西太原030001 中国科学院大学北京100049 中国科学院大学太原能源材料学院山西太原030001

通过电化学方法来减少二氧化碳(CO_(2)),同时生产燃料和高附加值化学品,是一种克服全球变暖问题的有效策略,对于缓解能源和环境的双重压力具有重要的现实意义。由于CO_(2)稳定的分子结构,设计高选择性、高能效和低成本的电催化剂是关键... 详细信息

通过电化学方法来减少二氧化碳(CO_(2)),同时生产燃料和高附加值化学品,是一种克服全球变暖问题的有效策略,对于缓解能源和环境的双重压力具有重要的现实意义。由于CO_(2)稳定的分子结构,设计高选择性、高能效和低成本的电催化剂是关键。石墨烯及其衍生物因其独特且优异的物理、力学和电学性能,相对较低的成本,使其在CO_(2)电还原方面具有竞争力。此外,石墨烯基材料的表面可以通过使用不同的方法进行改性,包括掺杂、缺陷工程、构建复合结构和包覆形状。首先,本文综述了电化学CO_(2)还原的基本概念、评价标准,以及催化原理和过程。其次,简要介绍了石墨烯基催化剂的制备方法,并按照催化位点的类别,总结了石墨烯基催化剂近年来的研究进展。最后,对CO_(2)电还原技术未来发展方向进行了探讨与展望。

关键词：石墨烯二氧化碳还原电催化纳米材料可再生能源

铝源对Cu-Al尖晶石物化性质和逆水煤气变换性能的影响

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燃料化学学报（中英文） 2024年第6期52卷 809-819页

作者：刘雅杰康荷菲鲁晔张鹏葛晖晋中学院山西晋中030619 中国科学院山西煤炭化学研究所山西太原030001 中国科学院大学北京100049

基于高能球磨和固相焙烧的方法,采用杂质元素(Na、Fe、Si和S)含量不等的四种拟薄水铝石和氢氧化铜制备了Cu-Al尖晶石固溶体催化剂,通过ICP-AES、TG、XRD、H2-TPR和BET表征了催化剂的物化性质,并考察了对逆水煤气变换反应的催化性能。结... 详细信息

基于高能球磨和固相焙烧的方法,采用杂质元素(Na、Fe、Si和S)含量不等的四种拟薄水铝石和氢氧化铜制备了Cu-Al尖晶石固溶体催化剂,通过ICP-AES、TG、XRD、H2-TPR和BET表征了催化剂的物化性质,并考察了对逆水煤气变换反应的催化性能。结果表明,拟薄水铝石中的杂质元素对于Cu-Al尖晶石催化剂的物相性质、还原性能、织构性质和催化性能有显著的影响,Si有助于合成高比表面积的催化剂,但不利于Cu-Al尖晶石生成,导致催化活性低;含有少量Na和Fe的尖晶石的催化活性较低;S物种经高温焙烧后分解,对催化活性没有影响;基于杂质元素含量最低的拟薄水铝石合成的催化剂中难还原尖晶石含量最高,表现出最高的逆水煤气变换催化活性。此外,基于活性最优样品的CO_(2)-TPDMS和In-situ DRIFTS分析表明,Al上形成的双齿甲酸盐是Cu-Al尖晶石固溶体催化CO_(2)加氢生成CO的主要中间产物,其含量与催化活性随反应时间的变化规律一致。

关键词：铝源 Cu-Al尖晶石物化性质催化性能逆水煤气变换反应机理

Pt/Co_(x)Al催化剂上乙酰丙酸甲酯加氢与甲醇水液相重整反应耦合制备γ-戊内酯

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燃料化学学报（中英文） 2024年第9期52卷 1266-1279页

作者：吕泽祥朱善辉董梅秦张峰樊卫斌王建国中国科学院山西煤炭化学研究所煤炭高效低碳利用全国重点实验室山西太原030001 中国科学院大学北京100049

生物质衍生物乙酰丙酸甲酯(ML)加氢制备高值化学品γ-戊内酯(GVL)通常需要在高压氢气中进行,存在成本高和危险性大等问题。本研究采用Pt/Co_(x)Al催化剂,将ML加氢反应与甲醇水液相重整(APRM)相耦合制备GVL,甲醇重整所获得的氢气原位用... 详细信息

生物质衍生物乙酰丙酸甲酯(ML)加氢制备高值化学品γ-戊内酯(GVL)通常需要在高压氢气中进行,存在成本高和危险性大等问题。本研究采用Pt/Co_(x)Al催化剂,将ML加氢反应与甲醇水液相重整(APRM)相耦合制备GVL,甲醇重整所获得的氢气原位用于ML的加氢反应,避免了外部氢源的使用,并考察了催化剂组成、反应溶液浓度和反应温度等条件对催化反应性能的影响。结果表明,Pt/Co_(x)Al催化剂在该耦合反应体系中具有优异的催化性能,GVL收率高达98.2%,六次循环后性能仍保持稳定。多种表征手段证明,Pt^(0)是ARPM和ML加氢反应的活性中心,Bronsted酸位点则促进ML水解和中间体的内酯化反应,两者之间的协同作用推动了GVL的生成。Pt与CoxAl载体之间存在强相互作用,Co含量适宜时,Pt/Co_(x)Al催化剂具有较高的Pt分散度和丰富的Br?nsted酸位点,因而表现出优异的催化性能。这些结果对探索新型高效的生物质衍生物制备燃料和化学品反应过程具有重要的参考价值。

关键词：甲醇液相重整乙酰丙酸甲酯 γ-戊内酯 Pt 加氢反应

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泡沫硅负载钴锰催化剂的制备及其合成气制低碳醇反应性能研究

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燃料化学学报（中英文） 2024年第9期52卷 1224-1234页

作者：杜鑫张明伟房克功中国科学院山西煤炭化学研究所煤炭高效低碳利用全国重点实验室山西太原030001 中国科学院大学北京100049

本研究采用浸渍法、沉淀法和水热合成法制备了一系列泡沫硅负载CoMn基催化剂,并结合XRD、H_(2)-TPR、N_(2)物理吸附-脱附、TEM和XPS等表征技术考察了制备方法对催化剂在合成气制低碳醇反应中的性能影响。研究表明,催化剂表面存在Co_(2+)... 详细信息

本研究采用浸渍法、沉淀法和水热合成法制备了一系列泡沫硅负载CoMn基催化剂,并结合XRD、H_(2)-TPR、N_(2)物理吸附-脱附、TEM和XPS等表征技术考察了制备方法对催化剂在合成气制低碳醇反应中的性能影响。研究表明,催化剂表面存在Co_(2+)(CO_(2)C)、Co^(0)物种,水热合成法制备的催化剂表面CO_(2)C-Co^(0)活性位点存在良好的协同作用有利于醇的生成,较高比例的CO_(2)C也促进了CO的非解离吸附和插入,从而呈现最高的醇选择性。在t=260℃,p=5.0 MPa,GHSV=4500 h^(-1),H_(2)/CO(体积比)=2∶1的反应条件下,该泡沫催化剂可实现CO转化率11.1%,总醇选择性34.7%,C_(2)+OH选择性34.5%的反应性能。

关键词：合成气低碳醇泡沫硅钴锰催化剂

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Zn含量对于Cu-Mn-Zn/ZrO_(2)催化剂CO_(2)加氢合成甲醇性能的影响研究

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燃料化学学报（中英文） 2024年第3期52卷 293-304页

作者：王世威杨金海周宏利肖福魁赵宁中国科学院山西煤炭化学研究所煤炭高效低碳转化全国重点实验室山西太原030001 中国科学院大学北京100049

通过溶胶-凝胶方法制备了一系列不同Zn含量的Cu-Mn-Zn/ZrO_(2)催化剂,并通过XRD、BET、TPR、N_(2)O吸附、XPS、TPD和in-situ DRIFTS进行了表征。结果表明,随着Zn含量增加,催化剂上CO_(2)加氢反应的活性增加。在所有样品中,Cu_(3)MnZn_(0... 详细信息

通过溶胶-凝胶方法制备了一系列不同Zn含量的Cu-Mn-Zn/ZrO_(2)催化剂,并通过XRD、BET、TPR、N_(2)O吸附、XPS、TPD和in-situ DRIFTS进行了表征。结果表明,随着Zn含量增加,催化剂上CO_(2)加氢反应的活性增加。在所有样品中,Cu_(3)MnZn_(0.5)Zr_(0.5)(CMZZ-0.5)在250℃和5 MPa条件下具有最高的CO_(2)转化率(6.5%)和甲醇选择性(73.7%)。表征结果表明,Zn进入Cu_(1.5)Mn_(1.5)O_(4)尖晶石结构,形成ZnOx,导致催化剂表面羟基含量的增加,同时增加了Cu0和Cu^(α+)的含量,改善了H_(2)和CO_(2)的活化能力。此外,通过原位漫反射红外光谱研究了CO_(2)转化为甲醇的途径。

关键词： CO_(2)加氢甲醇 Cu-基催化剂表面羟基

正负电荷关联转移促进的光催化低浓度苯酚矿化

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燃料化学学报（中英文） 2024年第1期52卷 87-96页

作者：高树功魏旭晖刘海峰方峣贾昆向后奎陈加藏中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室山西太原030001 中国科学院大学北京100049

光催化矿化难降解污染物(如苯酚)需要羟基自由基(·OH)进行开环反应。本研究通过Al掺杂削弱了TiO_(2)表面对氧物种的吸附,有效促进光致·OH的生成。同时,Al元素还能降低TiO_(2)的导带能级,继而降低半导体-助催化剂界面电子转移势垒而促... 详细信息

光催化矿化难降解污染物(如苯酚)需要羟基自由基(·OH)进行开环反应。本研究通过Al掺杂削弱了TiO_(2)表面对氧物种的吸附,有效促进光致·OH的生成。同时,Al元素还能降低TiO_(2)的导带能级,继而降低半导体-助催化剂界面电子转移势垒而促进还原半反应。由于正负电荷的强关联性,还原半反应中电子的快速转移可提高半导体内空穴浓度,加快·OH的生成。此外,通过将催化剂固定在反应器的光入射内壁,还能避免由污染物竞争光吸收所引起的光子损失。基于这些优点,有望实现废水中低浓度苯酚的高效光催化矿化。

关键词：苯酚光催化矿化界面电子转移 TiO_(2)

水热预处理Zn/HZSM-5催化剂对其催化乙烯芳构化反应性能的影响

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燃料化学学报（中英文） 2024年第8期52卷 1079-1087页

作者：邵嘉蓓李柏超董梅樊卫斌秦张峰王建国中国科学院山西煤炭化学研究所、煤炭高效低碳利用国家重点实验室山西太原030001 中国科学院大学北京100049

针对用于低碳烯烃芳构化的Zn/HZSM-5催化剂存在易于结焦失活的问题,采用高温水热的方法对催化剂进行预处理,通过XRD、N2物理吸附-脱附、NH3-TPD、Py-FTIR、XPS和TG等技术对样品进行表征,并以乙烯芳构化为探针反应考察了高温水热预处理... 详细信息

针对用于低碳烯烃芳构化的Zn/HZSM-5催化剂存在易于结焦失活的问题,采用高温水热的方法对催化剂进行预处理,通过XRD、N2物理吸附-脱附、NH3-TPD、Py-FTIR、XPS和TG等技术对样品进行表征,并以乙烯芳构化为探针反应考察了高温水热预处理对催化剂反应性能和稳定性的影响。结果表明,Zn/HZSM-5催化剂经高温水热预处理48 h后表现出优异的催化性能,虽然乙烯转化率略微降低,但是催化剂寿命显著延长,由72 h延长至216 h,同时芳烃选择性保持在60%以上;水热处理促进了ZnO物种与B酸中心的相互作用及ZnOH+物种的生成,在抑制氢转移反应的同时显著促进了催化剂的脱氢性能,提高了氢气选择性;此外,水热处理后催化剂容碳量明显增加、积炭速率降低,表现出优异的抗结焦积炭特性。

关键词： Zn/HZSM-5 水热预处理乙烯芳构化 Zn物种

低钼锡比催化剂中钼的价态对甲醇氧化制甲缩醛反应性能的影响

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燃料化学学报（中英文） 2024年第1期52卷 38-46页

作者：王佳高秀娟宋法恩张俊峰王晓星张涛谭猗生韩怡卓张清德中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室山西太原030001 中国科学院大学北京100049 中国科学院洁净能源创新研究院辽宁大连116023

采用两步水热合成法制备了一系列低Mo/Sn比(1∶20,物质的量比)催化剂,并考察了锡前驱体焙烧温度对甲醇氧化制甲缩醛反应性能的影响。通过XRD、Raman、FT-IR、XPS、NH_(3)-TPD及H_(2)-TPR等表征手段对催化剂的晶体结构、表面性质、氧化... 详细信息

采用两步水热合成法制备了一系列低Mo/Sn比(1∶20,物质的量比)催化剂,并考察了锡前驱体焙烧温度对甲醇氧化制甲缩醛反应性能的影响。通过XRD、Raman、FT-IR、XPS、NH_(3)-TPD及H_(2)-TPR等表征手段对催化剂的晶体结构、表面性质、氧化还原性及钼物种价态等进行了分析。结果表明,在Mo1Sn20-600℃Sn催化剂上,反应温度为140℃时,甲醇转化率及甲缩醛选择性分别达30.0%及90.0%。锡前驱体焙烧温度的变化主要影响了Mo1Sn20催化剂的结构、钼物种的价态及存在状态,进而影响其催化活性;高温焙烧的锡前驱体更有利于Mo1Sn20催化剂中甲醇活化的活性位点Mo^(6+)物种的生成。

关键词：甲醇低温氧化甲缩醛 Mo1Sn20催化剂 Mo^(6+)物种

固相外延生长法制备ZSM-5@Silicalite-1分子筛及其CO_(2)加氢耦合甲苯烷基化反应的影响

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燃料化学学报（中英文） 2024年第8期52卷 1115-1130页

作者：贾艺敏牛鹏宇贾丽涛林明桂郭荷芹肖勇侯博李德宝中国科学院山西煤炭化学研究所煤炭高效低碳利用全国重点实验室山西太原030001 中国科学院大学北京100049 中国科学院洁净能源创新研究院辽宁大连116023

本研究采用固相法在ZSM-5表面外延生长Silicalite-1,制备出ZSM-5@Silicalite-1分子筛。同时制备高活性氧化物ZnZrOx,并与ZSM-5@Silicalite-1物理混合组成ZnZrOx/ZSM-5@Silicalite-1双功能催化剂,研究了CO_(2)加氢耦合甲苯烷基化催化性能。相比于ZnZrOx/ZSM-5催化剂,分子筛改性后的双功能催化剂提高了对二甲苯(PX)选择性。研究了晶化条件(硅源、晶化过程、晶化次数)对ZSM-5外延生长Silicalite-1的影响,以及Silicalite-1钝化层厚度对CO_(2)加氢耦合甲苯烷基化反应性能的影响。在400℃、3 MPa反应条件下,ZZO/1:3.5Z5-Na-SiO_(2)催化剂的甲苯转化率为12.0%,二甲苯选择性为77.4%,在二甲苯中对二甲苯选择性为73.4%。通过SEM、XRD、N2吸附-脱附、XPS、NH3-TPD、Py-FTIR等表征,研究了分子筛的结构和酸性质。结果表明,通过固相外延生长,延长ZSM-5的孔道,增加间二甲苯(MX)、邻二甲苯(OX)的扩散阻力,同时钝化外表面的酸性,可以有效提高对二甲苯(PX)的选择性。固相外延生长法改性ZSM-5分子筛,摒弃了以往堵塞孔以缩小孔口改性分子筛的缺点,在保证催化剂活性的同时提高了产物选择性。

关键词： MFI型分子筛外延生长对二甲苯固相法 CO_(2)加氢耦合甲苯烷基化

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