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二氧化碳加氢制甲酸的研究进展

科学通报 2025年第01期 17-26页

作者：李梦威王森董梅王建国樊卫斌中国科学院山西煤炭化学研究所煤炭高效低碳利用全国重点实验室中国科学院大学

化石能源的大量使用促进了经济社会的快速发展,但也导致二氧化碳（CO2）大量释放.截至2023年,全球CO2排放超过374亿吨.大气中CO2含量的急剧增加造成了严重的温室效应和海水酸化等问题,但CO2反过来是一种含量多且清洁无毒的碳资源.通过... 详细信息

化石能源的大量使用促进了经济社会的快速发展,但也导致二氧化碳（CO2）大量释放.截至2023年,全球CO2排放超过374亿吨.大气中CO2含量的急剧增加造成了严重的温室效应和海水酸化等问题,但CO2反过来是一种含量多且清洁无毒的碳资源.通过催化加氢,可有效将CO2转化生成多种高附加值烃类及含氧化合物.其中,甲酸是良好的储氢载体,可直接用于甲酸燃料电池,也有利于解决氢的储运问题.因此, CO2加氢制甲酸不仅可以有效减轻CO2大量排放造成的全球温室效应,而且也开辟了制备甲酸的新途径.本文综述了当前CO2加氢制甲酸的研究进展,着重探讨了CO2加氢制甲酸不同催化体系的优缺点及反应性能,深入认识了金属-载体间的相互作用及载体限域效应对金属物种结构、分散度及催化性能的影响机制.

关键词： CO2加氢甲酸非均相催化剂金属-载体相互作用限域效应

改进水热法合成SAPO-11及其酸性和异构化活性

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催化学报 2008年第4期29卷 379-384页

作者：刘平任杰孙予罕中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室

在含异丙醇的体系中,采用程序升温水热法合成了SAPO-11分子筛,并通过X射线衍射、扫描电镜、低温氮物理吸附、氨程序升温脱附、吡啶吸附红外光谱和29Si固体核磁共振等手段进行了表征.结果表明,与常规水热合成法相比,该方法合成的SAPO-11... 详细信息

在含异丙醇的体系中,采用程序升温水热法合成了SAPO-11分子筛,并通过X射线衍射、扫描电镜、低温氮物理吸附、氨程序升温脱附、吡啶吸附红外光谱和29Si固体核磁共振等手段进行了表征.结果表明,与常规水热合成法相比,该方法合成的SAPO-11结晶度高,晶粒小,微孔分布集中,酸性强,同时还具有较大的比表面积和微孔孔容.以该分子筛制备的Pt/SAPO-11催化剂在正十四烷临氢异构反应中表现出较高的催化活性和异构选择性.

关键词： SAPO-11分子筛水热合成异丙醇程序升温正十四烷临氢异构

在Co/SiO_2作催化剂的Fischer-Tropsch反应中温度对合成气吸附行为及稳定性的影响

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高等学校化学学报 2006年第6期27卷 1080-1085页

作者：周玮房克功陈建刚孙予罕中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室

考察了反应温度对Co/S iO2催化剂在F ischer-Tropsch(F-T)合成中合成气吸附行为及稳定性的影响.采用FTIR,TPSR,XRD,BET,HTPD和TPR等手段对催化剂进行了表征.结果表明,CO在催化剂表面的吸附为活化吸附,在270℃仍稳定存在,随着反应温度的... 详细信息

考察了反应温度对Co/S iO2催化剂在F ischer-Tropsch(F-T)合成中合成气吸附行为及稳定性的影响.采用FTIR,TPSR,XRD,BET,HTPD和TPR等手段对催化剂进行了表征.结果表明,CO在催化剂表面的吸附为活化吸附,在270℃仍稳定存在,随着反应温度的升高,催化剂上发生的主反应由CO加氢链增长反应向Boudouard反应转化,当反应温度≥350℃时,以Boudouard反应为主.另外,随反应温度升高,金属钴的烧结现象变得明显,并伴随着硅酸钴或水合硅酸钴物种的生成.在催化剂的失活因素中,烧结为主要原因.

关键词： Fischer-Tropsch合成 Co/SiO2 CO吸附 Boudouard反应烧结

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超临界水活化褐煤制取活性炭

新型炭材料 2007年第3期22卷 264-270页

作者：程乐明姜炜张荣毕继诚中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室

以超临界水(SCW)活化褐煤制取活性炭为目的,在半连续SCW反应装置上,研究了活化温度(600℃～700℃)、压力(0.1MPa～30MPa)和KOH添加量(质量分数为0%～15%)对小龙潭褐煤所制活性炭吸附性能和孔结构的影响。结果表明:升高活化温度有利于煤... 详细信息

以超临界水(SCW)活化褐煤制取活性炭为目的,在半连续SCW反应装置上,研究了活化温度(600℃～700℃)、压力(0.1MPa～30MPa)和KOH添加量(质量分数为0%～15%)对小龙潭褐煤所制活性炭吸附性能和孔结构的影响。结果表明:升高活化温度有利于煤转化率、活性炭BET比表面和碘吸附值的增加,同时中孔比例也明显升高。与相同温度下常压水蒸气活化相比,SCW活化反应有利于活性炭的吸附性能和中孔比例的升高。650℃时活化压力由0.1MPa升至25MPa,活性炭BET比表面增加74%,中孔所占比例增加38%左右。煤中添加质量分数10%KOH可进一步促进孔隙生成,活性炭BET比表面可达825m2/g。此外,KOH还可与煤中的矿物质发生反应,通过酸洗脱除活性炭中的灰分至质量分数2%以下。

关键词：褐煤活性炭超临界水比表面孔结构活化

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煤种对蜂窝状活性炭性能的影响

新型炭材料 2007年第1期22卷 28-34页

作者：柳来栓刘振宇黄张根刘增厚中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室

以云南曲靖褐煤、陕西神府烟煤和山西大同烟煤与有机添加剂的混合物为原料,经过挤出成型、炭化、水蒸气活化得到蜂窝状活性炭,采用N2吸附、压力试验、热天平等测试手段对得到的样品进行了分析表征。结果显示,煤种和活化程度显著影响蜂... 详细信息

以云南曲靖褐煤、陕西神府烟煤和山西大同烟煤与有机添加剂的混合物为原料,经过挤出成型、炭化、水蒸气活化得到蜂窝状活性炭,采用N2吸附、压力试验、热天平等测试手段对得到的样品进行了分析表征。结果显示,煤种和活化程度显著影响蜂窝状活性炭孔结构、着火温度和机械强度,以大同煤为原料制备的蜂窝状活性炭具有高的比表面积(884m2/g)、着火温度(535℃)和机械强度(>13MPa)。煤基蜂窝状活性炭的机械强度随大孔容积的增加呈下降趋势。煤基蜂窝状活性炭的着火点与其中的挥发份含量成反比关系,而与灰分含量无关。

关键词：活性炭蜂窝体热分析机械强度

通过碳纳米管与硫化锌纳米晶体复合提高硫化锌的光催化活性(英文)

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新型炭材料 2008年第3期23卷 228-234页

作者：冯守爱赵江红朱珍平中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室

在碳纳米管悬浮夜中,通过Zn(NO3)2与Na2S反应制备了硫化锌/碳纳米管复合物。研究发现:回流后处理以及合适的加料顺序,对强化硫化锌纳米晶体和碳纳米管的结合非常重要。亚甲基蓝水溶液的光降解试验显示:碳纳米管可有效提高硫化锌纳米晶... 详细信息

在碳纳米管悬浮夜中,通过Zn(NO3)2与Na2S反应制备了硫化锌/碳纳米管复合物。研究发现:回流后处理以及合适的加料顺序,对强化硫化锌纳米晶体和碳纳米管的结合非常重要。亚甲基蓝水溶液的光降解试验显示:碳纳米管可有效提高硫化锌纳米晶体的光催化活性。原因是碳纳米管与硫化锌纳米晶体的紧密结合改善了电子迁移的界面,促使硫化锌激发电子快速向碳纳米管迁移,从而抑制了激发电子与空穴的复合。

关键词：碳纳米管硫化物复合物催化性能

载体炭对CuO/AC(F)催化-吸附剂干法催化氧化苯酚的影响

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新型炭材料 2005年第2期20卷 115-121页

作者：赵江红刘振宇中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室

为了探讨载体炭对CuO/AC(F)催化-吸附剂干法催化氧化苯酚的影响,选择四种性质不同的活性炭(纤维)作载体,制得双功能材料CuO/AC(F)催化-吸附剂。通过TGMS联用系统研究了CuO/AC(F)催化-吸附剂的苯酚催化氧化活性及其自身的烧蚀活性,采用BE... 详细信息

为了探讨载体炭对CuO/AC(F)催化-吸附剂干法催化氧化苯酚的影响,选择四种性质不同的活性炭(纤维)作载体,制得双功能材料CuO/AC(F)催化-吸附剂。通过TGMS联用系统研究了CuO/AC(F)催化-吸附剂的苯酚催化氧化活性及其自身的烧蚀活性,采用BET、XRD等手段表征了载体炭和CuO/AC(F)催化-吸附剂的物理化学特性。结果表明,载体炭中的灰分影响CuO/AC(F)催化-吸附剂的苯酚催化氧化活性,中孔促进苯酚的催化氧化,表面含氧官能团对苯酚催化氧化活性的影响不大,但表面含氧官能团和灰分均能促进催化-吸附剂的烧蚀。苯酚的催化氧化和炭的催化氧化可能遵循不同的反应历程。

关键词： CuO/AC(F)催化-吸附剂载体炭苯酚干法催化氧化

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土壤中典型矿物对锑的吸附-沉积行为研究

岩矿测试 2025年第1期44卷 127-139页

作者：郭贵宾袁晓雅黄理金帅琴胡圣虹欧阳磊生物地质与环境地质国家重点实验室中国地质大学(武汉)材料与化学学院湖北武汉430074

矿物开采、煤炭燃烧等人类活动使大量的锑进入土壤,造成严重的锑污染,危害人类健康。厘清环境中锑的吸附-沉积行为对锑的环境归趋预测及污染防治具有重要意义,但土壤中典型矿物对锑的吸附沉积行为缺乏系统比较,界面吸附形态也难以表征... 详细信息

矿物开采、煤炭燃烧等人类活动使大量的锑进入土壤,造成严重的锑污染,危害人类健康。厘清环境中锑的吸附-沉积行为对锑的环境归趋预测及污染防治具有重要意义,但土壤中典型矿物对锑的吸附沉积行为缺乏系统比较,界面吸附形态也难以表征。为了系统地比较土壤中典型矿物对锑的吸附能力差异,本文选用土壤中常见的5种金属氧化物(赤铁矿、针铁矿、水铁矿、氧化铝、斜方锰矿)和1种黏土矿物(高岭石),探究Sb(Ⅲ)和Sb(Ⅴ)在其表面的吸附热、动力学行为,并基于原位拉曼光谱表征分析了锑的吸附形态,推测其吸附机理。结果表明:铁锰氧化物对锑的吸附容量较大,而氧化铝、高岭石对锑吸附容量较小,6种典型矿物对Sb(Ⅲ)和Sb(Ⅴ)吸附容量(mg/g)分别为水铁矿(101.4、55.9)>斜方锰矿(16.52、7.58)>针铁矿(13.30、5.67)>赤铁矿(5.13、3.70)>氧化铝(1.66、1.69)>高岭石(0.27、0.51);受锑存在形态及矿物表面电位的影响,酸性条件下有利于Sb(Ⅴ)的吸附,吸附量较之碱性环境有24%~78%增加,而Sb(Ⅲ)的吸附受pH值影响较小(变化范围0.3%~14%);土壤中典型矿物对不同浓度的Sb(Ⅴ)主要为吸附作用,而Sb(Ⅲ)在较高浓度时,可能在矿物表面发生沉积,形成Sb_(2)O_(3)。本文通过采用拉曼光谱,基于锑的特征谱峰,可方便地对矿物表面吸附态和沉积态的锑进行原位表征。

关键词：锑水铁矿斜方锰矿氧化铝吸附沉积拉曼光谱

壳聚糖基絮凝剂絮凝高岭土的动力学及絮体结构

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工程科学学报 2025年第2期47卷 224-233页

作者：肖婷邹文杰余可馨段旭琴张志军徐瑞景北京科技大学土木与资源工程学院北京低碳清洁能源研究院煤炭开采水资源保护与利用国家重点实验室中国矿业大学(北京)化学与环境工程学院苏州中材非金属矿工业设计研究院有限公司

开发多活性位点绿色高效絮凝剂对构建低絮凝剂用量的高效固液分离过程、实现选矿废水高效处理与循环回用具有重要意义.本文为考察天然阳离子型线性高分子壳聚糖接枝阳离子型聚丙烯酰胺（Chi-g-CPAM）的絮凝性能，改变引发剂质量分数将... 详细信息

开发多活性位点绿色高效絮凝剂对构建低絮凝剂用量的高效固液分离过程、实现选矿废水高效处理与循环回用具有重要意义.本文为考察天然阳离子型线性高分子壳聚糖接枝阳离子型聚丙烯酰胺（Chi-g-CPAM）的絮凝性能，改变引发剂质量分数将壳聚糖、丙烯酰胺和二甲基二烯丙基氯化铵通过紫外引发水溶液聚合法进行接枝共聚，合成了分子结构不同的Chi-g-CPAM，使用石英晶体微天平（QCM-D）研究了其在SiO2芯片表面的吸附行为和后继原位絮凝高岭土的动力学，分析了絮体结构变化；并采用动力学方程拟合以揭示絮凝机理；最后进行了絮凝剂沉降性能试验.结果表明，长支链可增强絮凝剂对高岭土的架桥网捕作用，加快沉降；接枝率越高则有助于降低上清液浊度.引发剂质量分数为0.10%所合成的Chi-g-CPAM支链相对多而长，在SiO2芯片表面平衡吸附量最大，为（–11.68±0.40） Hz，吸附的第Ⅰ、Ⅱ阶段K值分别为0.1814和0.5054，吸附构象趋于向外伸展，后继所絮凝高岭土量少且絮体结构疏松，架桥、网捕和电中和作用协同使其在沉降试验中表现的沉降速率最大(12.18 m·h–1)，上清液浊度最低（13 NTU）.支链多而长的Chi-g-CPAM絮凝高岭土的过程复杂，准一级、准二级动力学和Elovich方程对其拟合效果均较好.引发剂质量分数为0.15%和0.05%时，对应所合成支链多而短、支链少而短的Chi-gCPAM在SiO2表面呈扁平的“列车式”吸附构象，架桥和网捕能力低，絮凝沉降性能差.多活性官能团絮凝剂的分子结构影响其在矿物表面的吸附构象，是决定其絮凝性能的关键因素之一.本研究对选矿大分子药剂的分子结构设计具有重要意义.

关键词：壳聚糖絮凝剂石英晶体微天平吸附构象絮凝动力学

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