检索结果-南通市图书馆

Pt助剂的尺寸调控及其对光催化CO制CH性能的影响

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燃料化学学报(中英文) 2024年

作者：陈瑶陈朝秋郝文韬王文龙熊昆覃勇中国科学院山西煤炭化学研究所煤炭高效低碳利用全国重点实验室中国科学院大学西南科技大学环境友好能源材料国家重点实验室中北大学能源与动力工程学院

铂是光催化二氧化碳（CO2）还原制甲烷（CH4）最有效的助催化剂之一，但仍面临CO2还原速率和CH4选择性低的难题。本研究利用原子层沉积（ALD）制备了Pt颗粒尺寸可调（0.55-1.80 nm）的Pt/TiO2催化剂并将其用于光催化还原CO2制CH4反应。P... 详细信息

铂是光催化二氧化碳（CO2）还原制甲烷（CH4）最有效的助催化剂之一，但仍面临CO2还原速率和CH4选择性低的难题。本研究利用原子层沉积（ALD）制备了Pt颗粒尺寸可调（0.55-1.80 nm）的Pt/TiO2催化剂并将其用于光催化还原CO2制CH4反应。Pt/TiO2催化CO2还原速率和CH4选择性随Pt颗粒尺寸增加呈现出先增加后降低的火山型趋势，其中，Pt颗粒尺寸为1.35 nm时，催化剂的甲烷收率最高(71.9μmol/（g·h）)且没有检测到H2的生成，烷烃产物（CH4,C2H6,C3H8）选择性为100%，其中CH4的电子选择性和碳基产物中选择性分别高达81.69%和90.20%。CO-DRIFTS,XPS,CO2-TPD,H2O-TPD,H2-TPD等分析结果表明，Pt尺寸为1.35 nm时，具有最优的活化CO2能力、合适的活化H2O能力和较高的氢脱附温度，使H2O活化生成活性氢速率与CO2还原消耗活性氢速率相匹配，展示出最佳性能。本研究对开发高活性和高选择性的光催化CO2还原催化剂具有重要参考价值。

关键词： CO 还原 Pt助剂尺寸效应原子层沉积

长江中游典型湖泊沉积物重金属分布特征、生态风险评估及溯源

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环境科学 2024年第3期45卷 1402-1414页

作者：卢洪斌卢少勇李响张森霖黄张根中国环境科学研究院湖泊水污染治理与生态修复技术国家工程实验室环境基准与风险评估国家重点实验室北京100012 中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室太原030001 北京师范大学水科学研究院北京100875

集中采集洞庭湖、洪湖和赤湖表层沉积物样品并检测其中10种重金属含量,使用地理信息系统表征空间分布,利用地累积污染指数法(Igeo)、富集因子法(EF)和潜在生态风险指数法(RI)协同评估重金属积累的潜在风险,并利用相关性分析(Pearson)和... 详细信息

集中采集洞庭湖、洪湖和赤湖表层沉积物样品并检测其中10种重金属含量,使用地理信息系统表征空间分布,利用地累积污染指数法(Igeo)、富集因子法(EF)和潜在生态风险指数法(RI)协同评估重金属积累的潜在风险,并利用相关性分析(Pearson)和主成分分析(PCA)溯源.结果表明,Cd元素的污染状况和潜在生态风险最为严重,东洞庭湖、洪湖和赤湖中ω(Cd)的平均值分别为2.85、1.59和3.57 mg·kg^(-1),分别是对应省份土壤背景值的25.87、11.36和37.58倍,均超出风险筛选值(0.6 mg·kg^(-1)),其中赤湖超出风险管制值(3.0 mg·kg^(-1)).除Cd外,洪湖中的As值得关注,赤湖中的Cu、As、Zn和Pb都不容忽视.三湖的潜在生态风险排序为:赤湖(RI=1 127)>东洞庭湖(RI=831)>洪湖(RI=421).重金属来源主要是工矿业冶采、农业生产和水产养殖等,部分重金属(Mn和Cu)为自然源.研究对长江中游典型湖泊沉积物重金属防控具有重要意义.

关键词：长江中游典型湖泊沉积物重金属污染特征潜在生态风险源解析

调控铝在ITH沸石骨架中的位置以用于催化甲醇制烯烃

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第1期56卷 114-121页

作者：范凯吴勤明刘烁孔海宇王森 Eduard Kunkes Trees De Baerdemaeker Andrei-Nicolae Parvulescu Nils Bottke Toshiyuki Yokoi Dirk E.De Vos 孟祥举张维萍肖丰收浙江省应用化学重点实验室浙江大学化学系中国浙江杭州310028 浙江大学化学与生物工程学院中国浙江杭州310028 大连理工大学精细化工国家重点实验室中国辽宁大连116012 中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室中国山西太原030001 巴斯夫股份有限公司德国东京工业大学资源化学研究所日本鲁汶大学表面化学与催化中心比利时

随着低碳烯烃需求量的增加,甲醇制烯烃(MTO)成为由非石油资源制取低碳烯烃的关键技术,其中沸石由于具有可调节的酸度、有序的微孔结构和较好的择型性能而被广泛用作MTO反应催化剂.ITQ-13沸石(ITH拓扑结构)由于其独特的九元环结构在MTO... 详细信息

随着低碳烯烃需求量的增加,甲醇制烯烃(MTO)成为由非石油资源制取低碳烯烃的关键技术,其中沸石由于具有可调节的酸度、有序的微孔结构和较好的择型性能而被广泛用作MTO反应催化剂.ITQ-13沸石(ITH拓扑结构)由于其独特的九元环结构在MTO反应中表现出较好的丙烯选择性和反应寿命,引起了广泛关注.研究表明,分子筛的酸中心分布与MTO反应性能密切相关,因此,研究ITQ-13沸石中铝分布与MTO反应性能的关系,对进一步提升其MTO催化性能具有重要意义.本文分别以与ITH具有共同基本结构单元(双四元环,D4Rs)的LTA沸石(LTA-ITH)和薄水铝石(C-ITH)为铝源,合成了两类铝硅酸盐ITH沸石.X射线衍射、扫描电子显微镜以及氮气吸脱附表征结果表明,这两类分子筛具有相似的片状形貌和微孔性质.氨气程序升温脱附结果表明,具有相近硅铝比的两类ITH沸石具有相近的酸量.进一步采用27Al魔角旋转核磁共振(MAS NMR)、密度泛函理论计算和1-己烯裂解反应对两类ITH分子筛的铝分布进行研究.结果表明,两类分子筛具有不同的铝分布,LTA-ITH中有更多的铝进入ITH的正弦孔道与直孔道,而C-ITH中有更多的铝分布在交叉孔道.当前,研究者普遍认为MTO反应过程遵循双循环烃池机理,ITH交叉孔道由于具有较大的空间,相比于正弦孔道和直孔道,更有利于芳烃循环中间体的产生,从而有利于形成芳烃循环产物(乙烯),而正弦孔道和直孔道却更有利于烯烃循环过程,导致产生更多的丙烯.对两类ITH进行了MTO催化性能测试,结果表明,LTA-ITH比C-ITH表现出更高的丙烯选择性,并且表现出更高的丙烯与乙烯的比率,表明其烯烃循环过程得到加强,这与^(27)Al MAS NMR以及1-己烯裂解反应得到的结论一致,进一步证明ITH分子筛的铝分布得到有效调控.综上,本文阐明了ITH沸石中铝分布与其反应性能的关系,为调整沸石骨架中的Al位点提供一种新策略,为未来制备高效的MTO沸石基催化剂提供参考.

关键词：骨架铝分布硅铝ITH分子筛甲醇制烯烃铝核磁

入选“中国最具国际影响力学术期刊(TOP5%)”之中文刊的国际传播力现状及建议

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科技传播 2024年第10期16卷 157-162页

作者：刘燕珍宋歌闫红霞中国科学院山西煤炭化学研究所《新型炭材料(中英文)》编辑部

了解中国最具国际影响力学术期刊(TOP5%)排行榜中数量较少的中文刊国际传播力,为中文刊国际影响力提升提供思考。利用文献调研、编辑部访谈、统计分析等方法,主要研究《岩石学报》《岩石力学与工程学报》《生态学报》《石油勘探与开发... 详细信息

了解中国最具国际影响力学术期刊(TOP5%)排行榜中数量较少的中文刊国际传播力,为中文刊国际影响力提升提供思考。利用文献调研、编辑部访谈、统计分析等方法,主要研究《岩石学报》《岩石力学与工程学报》《生态学报》《石油勘探与开发》《农业工程学报》《煤炭学报》《物理化学学报》7种中文刊基本概况、国内外主要数据库收录情况、引证指标、国际传播平台合作模式、论文的国际推送方法、双语出版、论文结构的英文信息情况等。这7种中文刊虽位于TOP5%排行榜中,具有一定的国际影响力,但受文种、办刊经费及人力资源等的限制,其国际化传播方式和传播渠道仍较少。优秀中文刊应积极加入国际重要数据库和实施英文长摘要或全文双语出版,主动参与国际竞争,仍能争夺科技话语权。拓展中文刊国际传播力,还需要期刊出版管理部门、科学家群体、编辑人员和期刊出版单位等中国科学共同体的支持。

关键词：中文科技期刊国际传播力双语出版中英文对照英文长摘要

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煤气化过程反应模型研究进展

化工进展 2024年第7期43卷 3593-3612页

作者：丁路王培尧孔令学白进于广锁李文王辅臣华东理工大学洁净煤技术研究所上海200237 华东理工大学含碳废弃物资源化零碳利用教育部工程研究中心上海200237 中国科学院山西煤炭化学研究所煤炭高效低碳利用全国重点实验室山西太原030001

煤炭是我国能源安全的压舱石,煤气化作为煤炭清洁高效利用的核心技术对实现“碳达峰、碳中和”的战略目标具有重要作用。基于动态原位表征揭示煤气化反应机理并建立煤气化模型,对拓展煤炭和生物质等含碳物料作为气化原料的适用性,开发... 详细信息

煤炭是我国能源安全的压舱石,煤气化作为煤炭清洁高效利用的核心技术对实现“碳达峰、碳中和”的战略目标具有重要作用。基于动态原位表征揭示煤气化反应机理并建立煤气化模型,对拓展煤炭和生物质等含碳物料作为气化原料的适用性,开发新型高效的气化技术有重要的理论指导价值。同时,煤灰的流动性质是影响气化炉长周期稳定运行的关键指标。本文详细综述了煤气化过程的动力学模型、热力学模型、床层模型以及煤灰流动性的预测模型,对比了各类模型的优缺点、适用的条件以及描述气化过程的性能,指出了不同方法建立的模型存在的问题,为气化过程的总包反应模型建立提供了理论指导,并针对煤气化过程反应模型未来的研究重点进行了展望。

关键词：煤气化动力学模型热力学床层模型煤灰流动性预测模型

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超临界CO作用下无烟煤结构响应及高压吸附机理

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天然气工业 2024年

作者：王建美梁卫国牛栋陈跃都王聪伟贺伟太原理工大学·原位改性采矿教育部重点实验室中国科学院山西煤炭化学研究所太原师范学院碳中和研究太原理工大学矿业工程学院

我国深部煤层气资源丰富，将CO2注入深部不可采煤层，在提高煤层气采收率同时，可同步实现CO2地质封存(CO2—ECBM)。CO2物理性质在临界点附近对温度和压力变化非常敏感，因此为了掌握超临界CO2引起的煤化学结构与孔隙结构演化对吸附机... 详细信息

我国深部煤层气资源丰富，将CO2注入深部不可采煤层，在提高煤层气采收率同时，可同步实现CO2地质封存(CO2—ECBM)。CO2物理性质在临界点附近对温度和压力变化非常敏感，因此为了掌握超临界CO2引起的煤化学结构与孔隙结构演化对吸附机理的影响，通过开展无烟煤对超临界CO2高压吸附实验，结合傅里叶变换红外光谱(FTIR)、X射线衍射光电子能谱(XPS)测试及比表面积(BET)测试，分析超临界CO2高压吸附引起的无烟煤化学结构与孔隙结构响应特征，根据吸附及溶胀变形对吸附方程进行修正，进而揭示无烟煤对超临界CO2高压吸附特性及机理。研究结果表明：①超临界CO2高压吸附存在突变点，35 ℃时突变点位于临界压力附近(8 MPa)，在突变点处的吸附能力最小；②超临界CO2可使芳香环枝接官能团、醚氧键、羟基氢键断裂，脂肪结构甲基脱落，可为CO2提供更多的吸附位点，增强无烟煤表面吸附能力；③超临界CO2改变无烟煤介孔的孔隙结构特征和分形特征，吸附后平均孔径、孔体积、比表面积、分形维数呈增大趋势，孔隙粗糙度增大，对孔隙结构改造作用表现为“增孔、扩孔、粗糙化”，可提供更多吸附空间，增强无烟煤吸附能力；④在深部煤层中注入CO2，应优先选择高孔隙度、高渗透性储层，注入煤层环境应尽可能远离CO2临界点条件，储层对CO2才有最大吸附能力。结论认为，本研究成果为深部煤层CO2可注性及封存潜力评估提供了重要的理论依据，具有重要意义。

关键词： CO -ECBM 超临界CO 高压吸附特性化学结构孔隙结构无烟煤封存可注性

构筑Ni/ZnCoO@ZnO复合金属氧化物脱硫剂及其反应吸附脱硫-再生性能研究

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燃料化学学报(中英文) 2024年

作者：代璞郭梦雅葛晖樊彩梅李学宽李瑞唐明兴太原理工大学化学工程与技术学院太原理工大学环境科学与工程学院山西省大气复合污染识别与控制重点实验室中国科学院山西煤炭化学研究所

采用共沉淀法在ZnO中引入金属Co并使其形成复合金属氧化物，通过共沉淀-浸渍法构筑了不同Co含量的复合金属氧化物脱硫剂，考察其脱硫活性和再生性能。采用XRD、TEM、N2低温吸脱附、XPS和H2-TPR等对脱硫剂的结构和性质进行系统表征，证... 详细信息

采用共沉淀法在ZnO中引入金属Co并使其形成复合金属氧化物，通过共沉淀-浸渍法构筑了不同Co含量的复合金属氧化物脱硫剂，考察其脱硫活性和再生性能。采用XRD、TEM、N2低温吸脱附、XPS和H2-TPR等对脱硫剂的结构和性质进行系统表征，证实得到了Ni/ZnCo2O4@ZnO结构的复合金属氧化物脱硫剂。复合金属氧化物脱硫剂中ZnCo2O4的形成有利于脱硫剂的颗粒尺寸减小、分散度提升、比表面积增加。反应后XRD显示，ZnCo2O4也可作为H2S的吸附剂，从而提高了脱硫剂的硫吸附容量。所有的复合金属氧化物脱硫剂的脱硫性能显著优于Ni/ZnO，其中Zn∶Co物质的量比为1∶1的脱硫剂NZCo-3具有最优的脱硫性能，该脱硫剂在反应温度300℃，氢压3 MPa，质量空速2.2 h-1，氢油体积比300条件下脱硫率为100%，且经过6次循环后仍能够保持优异的脱硫性能。该研究结果为合理设计Ni/ZnO脱硫剂以提高其脱硫性能和再生性能提供新的思路。

关键词：反应吸附脱硫 ZnCo O 复合金属氧化物 Ni/ZnO 脱硫剂再生

CaO和方解石钝化不同污染程度煤矸石性能与机理

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科学通报 2024年第4期69卷 617-629页

作者：张华林江晓亮赵梦飞李庭刚江西理工大学材料冶金化学学部赣州341099 中国科学院赣江创新研究院江西省稀土清洁生产重点实验室中国科学院稀土重点实验室赣州341119 中国科学院过程工程研究所中国科学院绿色过程与工程重点实验室中国科学院绿色过程制造创新研究院战略金属资源绿色循环利用国家工程研究中心北京市过程污染控制工程技术研究中心北京100190 中国科学院过程工程研究所生物药制备与递送重点实验室(中国科学院)生化工程国家重点实验室北京100190 中国科学院大学北京100049

煤矸石是一种典型的工业废弃物,大量的煤矸石堆积会造成各种环境问题以及资源浪费.在环境问题中,重金属污染最为严重.本文采用CaO和方解石对不同污染程度的煤矸石中重金属进行钝化,并探究其钝化机理.结果表明,CaO和方解石均有较好的钝... 详细信息

煤矸石是一种典型的工业废弃物,大量的煤矸石堆积会造成各种环境问题以及资源浪费.在环境问题中,重金属污染最为严重.本文采用CaO和方解石对不同污染程度的煤矸石中重金属进行钝化,并探究其钝化机理.结果表明,CaO和方解石均有较好的钝化效果,能使中高度污染的煤矸石转化为轻度污染或无污染,CaO钝化Pb^(2+)、Zn^(2+)、Cu^(2+)的平均钝化率分别为37.4%、37.8%、25.5%;方解石钝化Pb^(2+)、Zn^(2+)、Cu^(2+)的平均钝化率分别为53.8%、43.5%、34.4%,方解石钝化效果略优于CaO.通过对钝化前后煤矸石的表征和Visual MINTEQ软件模拟,CaO可以通过提高煤矸石pH并提供OH^(−),与重金属离子结合生成难溶或不溶的氢氧化物沉淀;方解石不仅能提高体系的pH,还能提供CO_(3)^(2−),CO_(3)^(2−)与重金属离子结合生成难溶或不溶的碳酸盐.两者钝化均将煤矸石中可流动态重金属转化成残渣态重金属.对钝化前后的煤矸石进行模拟酸雨溶出实验,钝化后的煤矸石中各重金属成分较稳定,溶出风险明显低于原煤矸石,均在风险管控标准以下.综上,该方法能有效地钝化煤矸石中的重金属,为煤矸石的无害化,尤其是重金属污染的稳定化提供了有效的手段.

关键词：煤矸石重金属钝化 Visual MINTEQ模拟

贝壳状NiS/NiMoP异质结构电催化剂高效大电流密度电解水/尿素复合系统

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燃料化学学报(中英文) 2024年

作者：王佳奕庆绍军童希立项婷张坤徐良骥安徽理工大学地球与环境学院合肥综合性国家科学中心能源研究院(安徽省能源实验室) 安徽理工大学碳中和科学与工程学院中国科学院山西煤炭化学研究所煤炭高效低碳利用全国重点实验室

水-尿素电解是实现氨氮废水脱氮及高效绿色产氢的有效途径之一，但该技术面临的关键难题是缺乏高催化活性和大电流耐久性的双功能电催化剂。本文采用水热耦合气相磷化法，在泡沫镍（NF）上合成了一种贝壳状Ni3S2/NiMoP2异质结构，得益... 详细信息

水-尿素电解是实现氨氮废水脱氮及高效绿色产氢的有效途径之一，但该技术面临的关键难题是缺乏高催化活性和大电流耐久性的双功能电催化剂。本文采用水热耦合气相磷化法，在泡沫镍（NF）上合成了一种贝壳状Ni3S2/NiMoP2异质结构，得益于其片状层叠的非均相纳米结构、丰富的氧空位和高效的电子传质，在析氢反应（HER）和尿素氧化反应（UOR）中表现出优异的催化活性，产生1000 mA/cm2的大电流密度分别仅需要-0.205和1.423 V vs. RHE的超低电位。双功能Ni3S2/NiMoP2组装的水-尿素系统显著提升了电解活性，仅需要1.580 V的槽压来驱动500 mA/cm2电流密度实现HER和UOR，比全水解系统的电压低159 mV。此外，它在高电流条件下表现出优异的耐久性，可以稳定连续运行长达100小时。

关键词： Ni S /MoNiP 异质结构电催化剂尿素氧化制氢