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改性煤气化细渣精选炭吸附废水中苯酚性能研究

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煤炭转化 2024年

作者：雷云裕刘哲语烟台职业学院食品与生化工程系中国科学院山西煤炭化学研究所煤炭高效低碳利用全国重点实验室

煤气化细渣是一种产量大且含碳量高的固体废弃物。用煤气化细渣中残炭制备的多孔吸附剂处理废水中的苯酚可达到以废治废的目的。先后通过氨水浸渍和微波辐照相结合的手段对精选炭进行改性以增强其对苯酚吸附能力，采用Box-Behnken响应... 详细信息

煤气化细渣是一种产量大且含碳量高的固体废弃物。用煤气化细渣中残炭制备的多孔吸附剂处理废水中的苯酚可达到以废治废的目的。先后通过氨水浸渍和微波辐照相结合的手段对精选炭进行改性以增强其对苯酚吸附能力，采用Box-Behnken响应曲面法设计改性实验，选定浸渍时间、氨水浓度及用量、精选炭投放量、微波辐照时间及功率等作为设计变量，以苯酚去除率为响应值，通过方差分析及响应面分析研究了模型的可靠性及各变量之间的交互影响关系。经过响应面模型预测及验证后得到了氨水浸渍和微波辐照改性的最佳工艺条件为氨水浓度25%、浸渍时间660 min、氨水用量153 mL、微波辐照时间6 min、辐照功率550W、精选炭投放量2.9 g。在此条件下得到的改性精选炭苯酚去除率达到了92.31%，实验值与预测值基本一致。对改性精选炭进行分析表征及吸附评价发现，改性后的精选炭酸性官能团（羧基、内酯基、羟基）含量和平均孔径分别下降了84%和47%，但碱性官能团、总孔容和比表面积分别提高了86%，43%和108%。

关键词：气化细渣精选炭氨水苯酚改性

电石渣和煤矸石对型煤固硫性能的影响及作用机制研究

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煤炭转化 2024年第4期47卷 104-113页

作者：王中慧赵雪卿霍晓东高翠英刘哲语房倚天吕梁学院化工与材料工程系山西吕梁033001 中国科学院山西煤炭化学研究所煤炭高效低碳利用全国重点实验室太原030001

研制高效低成本的耐高温固硫剂和添加剂有助于解决型煤高温燃烧环境下钙基固硫产物的分解问题。电石渣和煤矸石属于典型的工业固体废弃物,利用固废作为添加剂制备固硫型煤有助于降低固硫型煤成本和挖掘固废资源价值,发挥这两种固废中矿... 详细信息

研制高效低成本的耐高温固硫剂和添加剂有助于解决型煤高温燃烧环境下钙基固硫产物的分解问题。电石渣和煤矸石属于典型的工业固体废弃物,利用固废作为添加剂制备固硫型煤有助于降低固硫型煤成本和挖掘固废资源价值,发挥这两种固废中矿物组分协同作用可改善高温条件下型煤固硫效果。开展了电石渣和煤矸石分别作为固硫剂和添加剂制备环保型煤的研究,考察了固硫剂种类(碳酸钙、氧化钙、氢氧化钙和电石渣)、钙硫物质的量比(1.5~4.0)、燃烧温度(900℃~1300℃)、煤矸石用量(2%~7%)对型煤固硫效果的影响。通过型煤燃烧评价实验发现,仅用电石渣作为固硫剂,在钙硫物质的量比为3.0时制得的型煤在燃烧温度低于1000℃时固硫率能达到80%以上,燃烧温度提高到1300℃时型煤固硫率下降40%,结合分析表征数据发现主要原因是固硫产物硫酸钙的高温分解。添加的煤矸石在高温条件下被电石渣组分活化后起到辅助固硫作用,当添加的煤矸石的质量分数达到5%时型煤的固硫率能维持在60%以上,在此基础上增加煤矸石用量并不能明显提升型煤固硫率。通过固硫产物热稳定性研究并结合分析表征数据发现,高铝煤矸石灰渣活性组分发生高温反应生成硫铝酸钙、钙黄长石、硅酸三钙等耐高温稳定物相,在一定程度上抑制了CaSO_(4)的分解,从而提高了型煤的高温固硫率。

关键词：高硫煤固硫型煤煤矸石电石渣

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HZSM-5分子筛颗粒的热态流化磨损特性

煤炭转化 2024年

作者：黄志伟苗洋董梅吴志伟焦卫勇高峰太原理工大学材料科学与工程学院中国科学院山西煤炭化学研究所

低碳烷烃芳构化反应是煤炭资源清洁利用的标志性技术，但催化剂磨损会降低反应效率，影响产物质量。因此在不同温度下对不同初始粒度的催化剂颗粒以0.3 m/s的空气流速进行16 h流化磨损，分析环境温度对颗粒磨损特性的影响，结合颗粒形... 详细信息

低碳烷烃芳构化反应是煤炭资源清洁利用的标志性技术，但催化剂磨损会降低反应效率，影响产物质量。因此在不同温度下对不同初始粒度的催化剂颗粒以0.3 m/s的空气流速进行16 h流化磨损，分析环境温度对颗粒磨损特性的影响，结合颗粒形貌与粒度变化解释磨损机制与初始粒度间的关系。结果表明：磨损率与环境温度成正比，与初始粒度成反比。当环境温度升高至600 ℃，颗粒组分结构发生变化，累积磨损率由15%提高至25%；当初始粒度从100 μm提高至150 μm，累计磨损率降低接近10%，结合粒度分布变化，证明小颗粒以表面剥层为主，大颗粒以体相断裂为主。同时根据磨损速率与磨损机制的变化可将磨损行为分为高速阶段、减速阶段和匀速阶段，磨损速率在高速阶段达到峰值，主要发生裂纹增殖与表面剥层，体相断裂仅在减速阶段与表面剥层共同主导磨损。基于以上研究，降低反应温度与增大颗粒粒度均能减少颗粒磨损，同时以温度与初始粒度为参数建立了磨损模型，有助于预测颗粒磨损进程。

关键词：分子筛流态化粒度分布磨损机制磨损模型

铋牺牲法制备石墨烯负载Fe-N单原子位点增效氧还原催化和锌-空气电池性能

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 272-281页

作者：杨志远张燕肖娟定王俊英王俊中安徽大学物质科学与信息技术研究院安徽石墨烯碳纤维材料工程研究中心安徽合肥230601 中国科学院山西煤炭化学研究所炭材料山西省重点实验室山西太原030001

催化氧反应(ORR)是锌空电池和氢燃料电池能量转化的关键过程,然而其反应速率往往较低,因此开发高活性且耐久的催化材料至关重要.当前,研发低成本、高效率且稳定的氧还原催化剂已成为国内外的研究热点.其中,富含金属-氮-碳活性位点的低成... 详细信息

催化氧反应(ORR)是锌空电池和氢燃料电池能量转化的关键过程,然而其反应速率往往较低,因此开发高活性且耐久的催化材料至关重要.当前,研发低成本、高效率且稳定的氧还原催化剂已成为国内外的研究热点.其中,富含金属-氮-碳活性位点的低成本ORR催化材料,因其具有替代贵金属的潜力,成为重要的候选材料.然而,在制备这类催化剂时,所用分子前驱体在热解过程中易团聚形成金属基硬颗粒,如何减少热解过程中金属成分的自发聚集和不良副产物的生成,提高活性单原子的利用率,特别是在使用廉价分子前驱体(如三聚氰胺和铁盐)时,仍面临挑战.本研究旨在探索有效的制备策略,以优化催化剂性能,推动其在能源转换领域的应用.本文报道了一种以硝酸铋为牺牲剂,石墨烯为导电载体,通过热解廉价的三聚氰胺和铁盐,合成石墨烯负载丰富Fe-N-C活性位点催化剂的新方法.该方法中硝酸铋前驱体高温热解生成的铋铁合金或氧化铋因表面没有碳层,而容易被热酸除去,形成更多的可接近的FeNx活性位点,从而有效地抑制铁基颗粒和管状碳结构的形成,实现了催化剂的高效合成.双球差矫正电镜、X-射线光电子能谱和X-射线吸收结构光谱等表征证明,铋化合物去除后留下空位被铁原子取代,增加了Fe-N-C位点密度,并且铁以单原子活性位形式存在.实验结果表明,所制备的催化剂表现出高氧还原性能,在碱性和酸性条件下的半波电位分别为0.916和0.784 V.石墨烯基催化剂的动力学电流密度(0.9 V ***)达到10.41 mA cm^(-2),是不加铋化合物样品的6倍,贵金属Pt/C催化剂的4倍.此外,催化剂的塔菲尔斜率为59 mV dec^(-1),低于不加铋化合物样品(80 mV dec^(-1))、不加石墨烯样品(93 mV dec^(-1))、无金属样品(88 mV dec^(-1))和Pt/C(80 mV dec^(-1)).在0.1 mol L^(-1) KOH条件下,催化剂循环10000圈后,半波电位仅衰减15 mV,低于Pt/C(36 mV)和无铋对照样(20 mV),表明催化剂具有较好的稳定性.由于电化学法制备的石墨烯比热解法制备的非晶碳具有更好的耐腐蚀性,从而可以提高阴极氧还原的稳定性.另外,所制备的催化剂应用在锌-空气电池中时,最大功率密度可达201.4 mW cm-2,且循环1000次后电池电压几乎没有衰减.综上,本研究通过引入铋化合物,显著提升了廉价前驱物铁-三聚氰胺的金属单原子化效率.利用电化学法合成了石墨烯负载的Fe-N-C催化活性位,制备出高活性、高稳定的催化剂.将该低成本催化剂应用于锌-空气电池的阴极,其表现出良好的长循环性能.本研究为制备低成本、高性能的金属-氮-碳基电催化剂提供了新思路.

关键词：氧还原反应铋石墨烯锌-空气电池 Fe-N-C

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天然低共熔溶剂对植物种子萌发及幼苗抗氧化特性的影响

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生态毒理学报 2024年第4期19卷 416-428页

作者：陈珏殷志敏裴晓丽李睿山西中医院大学中药与食品工程学院太原030024 中国科学院山西煤炭化学研究所太原030001

为探讨新型绿色溶剂——天然低共熔溶剂(natural deep eutectic solvents,NADES)的植物毒性,本研究选取白菜、蜜瓜、西葫芦种子作为实验材料,分析5种NADES在不同浓度时对种子萌发及幼苗抗氧化特性的影响作用。结果表明,当NADES浓度在0~2... 详细信息

为探讨新型绿色溶剂——天然低共熔溶剂(natural deep eutectic solvents,NADES)的植物毒性,本研究选取白菜、蜜瓜、西葫芦种子作为实验材料,分析5种NADES在不同浓度时对种子萌发及幼苗抗氧化特性的影响作用。结果表明,当NADES浓度在0~2000 mg·L^(-1)范围内时,基本无影响作用;而当浓度超过6000 mg·L^(-1)时,则较明显地抑制了种子萌发。同时,同一种NADES对不同植物种子的毒性作用强度不同,其中对蜜瓜的抑制作用最强。此外,蜜瓜幼苗中根和叶的超氧化物歧化酶活性、过氧化氢酶活性、抗坏血酸过氧化物酶活性、丙二醛含量均与处理液浓度呈正相关性,表明NADES导致蜜瓜幼苗氧化胁迫,进而诱导抗氧化酶活性升高。因此,NADES在高浓度时对植物种子具有胁迫作用,在必要的毒理学评估之前,NADES不应被视为无毒或低毒溶剂。总而言之,本研究结果为揭示NADES的植物毒性提供一定的理论支撑。

关键词：天然低共熔溶剂种子植物毒性抗氧化性

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Ru/SiC催化乙酰丙酸水相加氢制备γ-戊内酯

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精细化工 2024年

作者：王静茹董宪姝樊玉萍王英勇太原理工大学矿业工程学院中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室

为提高水相体系中催化乙酰丙酸（LA）加氢合成γ-戊内酯（GVL）催化剂的水热稳定性和耐酸稳定性，采用浸渍还原法制备了Ru负载量（以SiC的质量计，下同）为3%的Ru/SiC催化剂(Ru3/SiC)，采用TEM、XRD、XPS、H2-TPR和H2-TPD对其进行了表... 详细信息

为提高水相体系中催化乙酰丙酸（LA）加氢合成γ-戊内酯（GVL）催化剂的水热稳定性和耐酸稳定性，采用浸渍还原法制备了Ru负载量（以SiC的质量计，下同）为3%的Ru/SiC催化剂(Ru3/SiC)，采用TEM、XRD、XPS、H2-TPR和H2-TPD对其进行了表征。将Ru3/SiC用于催化LA加氢反应，对比了不同载体负载的Ru基催化剂(Ru3/石墨烯、Ru3/TiO2、Ru3/ZrO2、Ru3/SiO2和Ru3/Al2O3)的性能，考察了反应温度、时间、氢气压力、溶剂对Ru3/SiC催化LA加氢反应的影响和循环稳定性。结果表明，Ru3/SiC中的Ru纳米粒子（0.22 nm）主要以Ru0的形式均匀分散在SiC表面上。Ru3/SiC表现出更高的催化LA加氢反应活性，在LA（4 mmol）为反应物、水（10 mL）为溶剂、50 mg Ru3/SiC为催化剂、H2压力0.2 MPa、反应温度50 ℃、反应时间2 h的反应条件下，LA转化率和GVL选择性均接近100%。Ru3/SiC循环5次后，催化活性无明显下降，其高的催化活性归因于Ru与SiC之间的Mott-Schottky接触促进了载体与金属之间的电子转移，富电子的Ru纳米颗粒有利于H2的解离。

关键词： SiC Ru 乙酰丙酸催化加氢 γ-戊内酯

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火焰喷雾热解制单原子催化剂研究进展

燃料化学学报(中英文) 2024年

作者：王琳茹赵宁王晓波黄鑫太原理工大学安全与应急管理工程学院中国科学院山西煤炭化学研究所山西大学化学化工学院

随着全球能源和环境问题的日益严重，单原子催化剂兼具100%原子利用率和独特的电子结构，受到国内外研究机构的广泛关注。单原子催化剂商业化应用的关键在于其规模化制备及在重要工业反应的应用。近年来，火焰喷雾热解法是一种简单、高... 详细信息

随着全球能源和环境问题的日益严重，单原子催化剂兼具100%原子利用率和独特的电子结构，受到国内外研究机构的广泛关注。单原子催化剂商业化应用的关键在于其规模化制备及在重要工业反应的应用。近年来，火焰喷雾热解法是一种简单、高效、可规模化制备单原子催化剂的合成策略。本综述对单原子催化剂规模化制备方法和火焰喷雾热解制单原子催化剂的研究进展进行综合评述。总结了火焰喷雾热解制Mo、Pt、Pd、La、Zr基单原子催化剂在甲烷无氧转化、CO氧化、CO2加氢制甲醇和光催化反应的研究进展。相比于传统的湿式制备方法，火焰喷雾热解法所制单原子催化剂具有良好的高温结构稳定性、抗积炭性、各组分的物相及其空间分布可控等优势。对火焰喷雾热解制单原子催化剂的发展方向进行了展望。

关键词：火焰喷雾热解单原子催化规模化制备催化稳定性

预积碳改性ZSM-5分子筛及其苯与合成气烷基化性能研究

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燃料化学学报(中英文) 2024年

作者：刘秀全赵志仝唐明兴徐红代璞葛晖李学宽太原理工大学化学工程与技术学院化学产品工程山西省重点实验室中国科学院山西煤炭化学研究所

苯与合成气的烷基化反应旨在利用非石油资源生产甲苯、二甲苯等烷基苯，本文采用甲醇蒸汽预积碳制备一系列的ZSM-5分子筛，并与ZnCrOx复合形成双功能催化剂，探索对苯和合成气烷基化制烷基苯的影响。通过对预积碳时间的考察，发现适当... 详细信息

苯与合成气的烷基化反应旨在利用非石油资源生产甲苯、二甲苯等烷基苯，本文采用甲醇蒸汽预积碳制备一系列的ZSM-5分子筛，并与ZnCrOx复合形成双功能催化剂，探索对苯和合成气烷基化制烷基苯的影响。通过对预积碳时间的考察，发现适当的预积碳能显著提高ZSM-5分子筛的催化性能。在450℃、4.0 MPa的反应条件下，预积碳改性24 h的催化剂苯转化率达到20.18%。对预积碳改性的ZSM-5分子筛和反应后的复合催化剂进行分析，表明预积碳改变了分子筛的酸性。预积碳覆盖了ZSM-5分子筛上的一些B酸位点，降低了B酸/L酸比，从而提高苯的转化率。最后，通过烃池机理对苯与合成气烷基化反应的失活机理进行合理推测。

关键词： ZSM-5 预积碳 B酸/L酸比苯烷基化

工业固废对高灰熔点煤灰熔融特性的影响及机理

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洁净煤技术 2024年第S1期 288-297页

作者：何鑫袁宗帅孔令学李怀柱白进郭振兴申峻李文太原理工大学化学工程与技术学院中国科学院山西煤炭化学研究所煤炭高效低碳利用全国重点实验室山西浙大新材料与化工研究院

煤灰的熔融特性是气化用煤的重要指标，工业生产中钙基和铁基助熔剂被广泛用于降低高灰熔点煤灰的熔融特征温度。本文选取了4种含钙和含铁的工业固废，即脱硫石膏、电石渣、赤泥和钢渣，作为助熔剂，考察了高温弱还原性条件下工业固废... 详细信息

煤灰的熔融特性是气化用煤的重要指标，工业生产中钙基和铁基助熔剂被广泛用于降低高灰熔点煤灰的熔融特征温度。本文选取了4种含钙和含铁的工业固废，即脱硫石膏、电石渣、赤泥和钢渣，作为助熔剂，考察了高温弱还原性条件下工业固废添加对高灰熔点潞安煤灰熔融特性的影响，并分析了工业固废的添加与高温下煤灰矿物质组成的关系。结果表明：工业固废添加量为2%～8%时，高熔点潞安煤灰的熔融特征温度均降低，但影响程度不同。随着赤泥和电石渣添加比例的增大，潞安煤灰的熔融特征温度显著降低，添加4%的赤泥和电石渣时，煤灰的流动温度分别降低至1 376℃和1 392℃;添加钢渣和脱硫石膏，且添加量为2%时，煤灰的流动温度降低至1 380℃和1 410℃,但随着添加比例的增大，降低的幅度变小。添加赤泥时，潞安煤灰中莫来石和硅线石含量减少，生成了低熔点的钙铁辉石和铁尖晶石；添加电石渣时，高温下主要生成的矿物质为低熔点的钙长石；添加钢渣时，煤灰中莫来石与氧化物反应转变为低熔点的钙长石和单斜辉石；添加脱硫石膏时，高温下主要的矿物质为低熔点的钙长石。综合考虑四种含钙和含铁工业固废添加对煤灰熔融性和气化设备的影响，含铁工业固废钢渣和含钙工业固废电石渣可作为降低高灰熔点煤灰熔点的助熔剂，且添加比例为4%时，煤灰的流动温度能够满足气流床气化炉对煤灰流动温度的要求。

关键词：煤气化高灰熔点煤含钙、含铁工业固废煤灰熔融性矿物质