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低钼锡比催化剂中钼的价态对甲醇氧化制甲缩醛反应性能的影响

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燃料化学学报（中英文） 2024年第1期52卷 38-46页

作者：王佳高秀娟宋法恩张俊峰王晓星张涛谭猗生韩怡卓张清德中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室山西太原030001 中国科学院大学北京100049 中国科学院洁净能源创新研究院辽宁大连116023

采用两步水热合成法制备了一系列低Mo/Sn比(1∶20,物质的量比)催化剂,并考察了锡前驱体焙烧温度对甲醇氧化制甲缩醛反应性能的影响。通过XRD、Raman、FT-IR、XPS、NH_(3)-TPD及H_(2)-TPR等表征手段对催化剂的晶体结构、表面性质、氧化... 详细信息

采用两步水热合成法制备了一系列低Mo/Sn比(1∶20,物质的量比)催化剂,并考察了锡前驱体焙烧温度对甲醇氧化制甲缩醛反应性能的影响。通过XRD、Raman、FT-IR、XPS、NH_(3)-TPD及H_(2)-TPR等表征手段对催化剂的晶体结构、表面性质、氧化还原性及钼物种价态等进行了分析。结果表明,在Mo1Sn20-600℃Sn催化剂上,反应温度为140℃时,甲醇转化率及甲缩醛选择性分别达30.0%及90.0%。锡前驱体焙烧温度的变化主要影响了Mo1Sn20催化剂的结构、钼物种的价态及存在状态,进而影响其催化活性;高温焙烧的锡前驱体更有利于Mo1Sn20催化剂中甲醇活化的活性位点Mo^(6+)物种的生成。

关键词：甲醇低温氧化甲缩醛 Mo1Sn20催化剂 Mo^(6+)物种

固相外延生长法制备ZSM-5@Silicalite-1分子筛及其CO_(2)加氢耦合甲苯烷基化反应的影响

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燃料化学学报（中英文） 2024年第8期52卷 1115-1130页

作者：贾艺敏牛鹏宇贾丽涛林明桂郭荷芹肖勇侯博李德宝中国科学院山西煤炭化学研究所煤炭高效低碳利用全国重点实验室山西太原030001 中国科学院大学北京100049 中国科学院洁净能源创新研究院辽宁大连116023

本研究采用固相法在ZSM-5表面外延生长Silicalite-1,制备出ZSM-5@Silicalite-1分子筛。同时制备高活性氧化物ZnZrOx,并与ZSM-5@Silicalite-1物理混合组成ZnZrOx/ZSM-5@Silicalite-1双功能催化剂,研究了CO_(2)加氢耦合甲苯烷基化催化性能。相比于ZnZrOx/ZSM-5催化剂,分子筛改性后的双功能催化剂提高了对二甲苯(PX)选择性。研究了晶化条件(硅源、晶化过程、晶化次数)对ZSM-5外延生长Silicalite-1的影响,以及Silicalite-1钝化层厚度对CO_(2)加氢耦合甲苯烷基化反应性能的影响。在400℃、3 MPa反应条件下,ZZO/1:3.5Z5-Na-SiO_(2)催化剂的甲苯转化率为12.0%,二甲苯选择性为77.4%,在二甲苯中对二甲苯选择性为73.4%。通过SEM、XRD、N2吸附-脱附、XPS、NH3-TPD、Py-FTIR等表征,研究了分子筛的结构和酸性质。结果表明,通过固相外延生长,延长ZSM-5的孔道,增加间二甲苯(MX)、邻二甲苯(OX)的扩散阻力,同时钝化外表面的酸性,可以有效提高对二甲苯(PX)的选择性。固相外延生长法改性ZSM-5分子筛,摒弃了以往堵塞孔以缩小孔口改性分子筛的缺点,在保证催化剂活性的同时提高了产物选择性。

关键词： MFI型分子筛外延生长对二甲苯固相法 CO_(2)加氢耦合甲苯烷基化

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低阶煤基炭材料研究进展

新型炭材料（中英文） 2024年第4期39卷 611-632页

作者：宋文革曾红久王斌黄显虹李晓明孙国华国能神东煤炭集团有限责任公司内蒙古鄂尔多斯017200 中国神华能源股份有限公司神东煤炭分公司陕西神木719315 中国科学院山西煤炭化学研究所中国科学院炭材料重点实验室山西太原030001

低阶煤因其储量丰富、富含多环芳烃有机物、含碳量高、成本低等特点,被认为是炭材料的优质前驱体。然而,由于不同低阶煤的灰分、微观结构、界面的差异,导致了煤基炭材料结构、性能难以有效调控的问题。近年来,研究人员提出了低阶煤基炭... 详细信息

低阶煤因其储量丰富、富含多环芳烃有机物、含碳量高、成本低等特点,被认为是炭材料的优质前驱体。然而,由于不同低阶煤的灰分、微观结构、界面的差异,导致了煤基炭材料结构、性能难以有效调控的问题。近年来,研究人员提出了低阶煤基炭材料微观结构、表界面调控的有效方法。本文重点总结了低阶煤制备吸附活性炭、电容炭、硬炭、石墨和纳米炭材料的差异化策略,进一步讨论了煤种和工艺对煤基炭材料的微观结构、界面特性和官能团种类等的影响。同时介绍了煤基炭材料在吸附、超级电容器和碱金属电池中的应用。最后,展望了低级煤基炭材料未来研究的方向和挑战。

关键词：低阶煤电容炭硬炭煤基石墨活性炭

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工业固废CO_(2)矿化协同减污降碳关键技术进展

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洁净煤技术 2024年第7期30卷 1-12页

作者：李磊潘鑫刘鲁豫中国科学院山西煤炭化学研究所煤炭高效低碳利用全国重点实验室山西太原030001 中国科学院大学北京101408

针对工业过程CO_(2)和固废排放的问题,减污降碳刻不容缓。CO_(2)矿化技术在封存CO_(2)的同时固废得到资源化利用,受到广泛关注。论述了不同工业固废作为CO_(2)矿化原料的利用情况,对比分析了不同矿化工艺优缺点及CO_(2)矿化机理,总结了... 详细信息

针对工业过程CO_(2)和固废排放的问题,减污降碳刻不容缓。CO_(2)矿化技术在封存CO_(2)的同时固废得到资源化利用,受到广泛关注。论述了不同工业固废作为CO_(2)矿化原料的利用情况,对比分析了不同矿化工艺优缺点及CO_(2)矿化机理,总结了不同CO_(2)矿化工艺研究现状和工业化应用情况。研究发现,目前针对固废CO_(2)矿化缺乏机制性解释,无法有效控制金属离子的浸取过程和矿化过程中气液固传质的效率,同时矿化形成的碳酸盐产品存在粒径大、易团聚、功能单一等问题。未来需进一步研究浸渍过程中表面溶剂扩散等控制浸取速率和程度的机制;深入研究碳酸盐成核结晶动力学机制及碳酸盐晶体形貌、粒度调控方法;构建煤基固废浸取、矿化溶质气-液-固传输模型,进行工艺参数优化和过程强化并确定放大规律;进一步加强CO_(2)矿化利用技术全生命周期和经济评价;最后,需加大CO_(2)矿化利用技术的中试、示范技术集成和成套工艺建设,为规模化减污降碳技术的工业化发展奠定技术支撑。

关键词： CO_(2)捕集工业固废 CO_(2)矿化吸收-矿化一体化减污降碳

低浓度甲烷热氧化流向变换反应器的动态行为及余热回收研究

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燃料化学学报（中英文） 2024年第4期52卷 595-606页

作者：李志凯吴志伟秦张峰董梅樊卫斌王建国中国科学院山西煤炭化学研究所煤炭高效低碳利用全国重点实验室山西太原030001 中国科学院大学北京100049 滨州魏桥国科高等技术研究院山东滨州256606

废弃煤矿的低体积分数甲烷(1%-3%)通常被直接排放到大气中,但其较高的升温潜势带来了严重的环境问题。在流向变换反应器中直接热氧化甲烷是一种有吸引力的解决方案,但潜在的爆炸和不稳定燃烧等风险限制了其应用。阐明低含量甲烷在流向... 详细信息

废弃煤矿的低体积分数甲烷(1%-3%)通常被直接排放到大气中,但其较高的升温潜势带来了严重的环境问题。在流向变换反应器中直接热氧化甲烷是一种有吸引力的解决方案,但潜在的爆炸和不稳定燃烧等风险限制了其应用。阐明低含量甲烷在流向变换反应器中热氧化的动力学行为是开发工业级反应器的基础。为此,采用数值模拟的方法分析了低含量甲烷热氧化流向变换反应器的自热操作边界,深入研究了热空气导出量对流向变换反应器行为的影响。结果显示,甲烷体积分数超过0.2%即可实现自热操作;甲烷体积分数从0.5%提升至3.0%,最高床温仍维持在1200℃左右。当甲烷体积分数超过0.5%,可以回收部分热量;相同甲烷含量条件下,最高床温随着热气抽出量的增加而增加;随着甲烷体积分数从0.5%提升到3.0%,允许导出的热空气从12.5%几乎线性地增加到32%。进一步研究发现,以30-50 s的时间间隔反向流动可以确保甲烷的完全转化和床温稳定。上述结果表明,甲烷体积分数在1%-3%时,采用热氧化处理可以实现余热回收;此外,通过调整换向时间和热空气导出量可以实现床层温度控制。

关键词：低含量甲烷热氧化流向变换反应器余热回收热空气导出

Cu_(2)O@C复合纳米材料的光诱导合成制备及其光催化产氢性能

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燃料化学学报（中英文） 2024年第5期52卷 698-706页

作者：李娜毛树红严文君张静太原科技大学化学工程与技术学院山西太原030024 中国科学院山西煤炭化学研究所、煤转化国家重点实验室山西太原030001

Cu_(2)O具有禁带窄、环境友好和储量丰富等优点,是一种理想的可见光催化剂,然而其光生载流子复合率高和稳定性差等问题限制了Cu_(2)O在光催化领域的实际应用。为此,本文采用光诱导原位技术,以甲醇为碳源、硫酸铜为铜源,一步成功制备了... 详细信息

Cu_(2)O具有禁带窄、环境友好和储量丰富等优点,是一种理想的可见光催化剂,然而其光生载流子复合率高和稳定性差等问题限制了Cu_(2)O在光催化领域的实际应用。为此,本文采用光诱导原位技术,以甲醇为碳源、硫酸铜为铜源,一步成功制备了超薄炭壳层包覆的Cu_(2)O复合纳米材料(Cu_(2)O@C)。结果显示,与常规炭包覆方法相比,光诱导原位技术避免了苛刻的反应条件及繁琐的合成步骤对Cu_(2)O半导体结构的破坏,有效保留了Cu_(2)O本征电子结构,使其具有优异的光催化活性及稳定性。同时,Cu_(2)O@C的核壳结构不仅可以钝化半导体表面缺陷和促进光生载流子的分离,而且炭壳层的包覆还可以避免Cu_(2)O纳米颗粒与溶液的直接接触,有效抑制高活性反应中间体对催化剂结构的破坏。与单独的Cu_(2)O纳米颗粒相比,Cu_(2)O@C复合纳米材料在可见光下的光解水产氢活性和稳定性得到显著提高,产氢速率可达1.28 mmol/(g·h),且在连续五次循环稳定性测试中,氢气生成速率无明显变化。

关键词：炭包覆氧化亚铜光诱导原位合成光催化产氢

铋牺牲法制备石墨烯负载Fe-N单原子位点增效氧还原催化和锌-空气电池性能

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 272-281页

作者：杨志远张燕肖娟定王俊英王俊中安徽大学物质科学与信息技术研究院安徽石墨烯碳纤维材料工程研究中心安徽合肥230601 中国科学院山西煤炭化学研究所炭材料山西省重点实验室山西太原030001

催化氧反应(ORR)是锌空电池和氢燃料电池能量转化的关键过程,然而其反应速率往往较低,因此开发高活性且耐久的催化材料至关重要.当前,研发低成本、高效率且稳定的氧还原催化剂已成为国内外的研究热点.其中,富含金属-氮-碳活性位点的低成... 详细信息

催化氧反应(ORR)是锌空电池和氢燃料电池能量转化的关键过程,然而其反应速率往往较低,因此开发高活性且耐久的催化材料至关重要.当前,研发低成本、高效率且稳定的氧还原催化剂已成为国内外的研究热点.其中,富含金属-氮-碳活性位点的低成本ORR催化材料,因其具有替代贵金属的潜力,成为重要的候选材料.然而,在制备这类催化剂时,所用分子前驱体在热解过程中易团聚形成金属基硬颗粒,如何减少热解过程中金属成分的自发聚集和不良副产物的生成,提高活性单原子的利用率,特别是在使用廉价分子前驱体(如三聚氰胺和铁盐)时,仍面临挑战.本研究旨在探索有效的制备策略,以优化催化剂性能,推动其在能源转换领域的应用.本文报道了一种以硝酸铋为牺牲剂,石墨烯为导电载体,通过热解廉价的三聚氰胺和铁盐,合成石墨烯负载丰富Fe-N-C活性位点催化剂的新方法.该方法中硝酸铋前驱体高温热解生成的铋铁合金或氧化铋因表面没有碳层,而容易被热酸除去,形成更多的可接近的FeNx活性位点,从而有效地抑制铁基颗粒和管状碳结构的形成,实现了催化剂的高效合成.双球差矫正电镜、X-射线光电子能谱和X-射线吸收结构光谱等表征证明,铋化合物去除后留下空位被铁原子取代,增加了Fe-N-C位点密度,并且铁以单原子活性位形式存在.实验结果表明,所制备的催化剂表现出高氧还原性能,在碱性和酸性条件下的半波电位分别为0.916和0.784 V.石墨烯基催化剂的动力学电流密度(0.9 V ***)达到10.41 mA cm^(-2),是不加铋化合物样品的6倍,贵金属Pt/C催化剂的4倍.此外,催化剂的塔菲尔斜率为59 mV dec^(-1),低于不加铋化合物样品(80 mV dec^(-1))、不加石墨烯样品(93 mV dec^(-1))、无金属样品(88 mV dec^(-1))和Pt/C(80 mV dec^(-1)).在0.1 mol L^(-1) KOH条件下,催化剂循环10000圈后,半波电位仅衰减15 mV,低于Pt/C(36 mV)和无铋对照样(20 mV),表明催化剂具有较好的稳定性.由于电化学法制备的石墨烯比热解法制备的非晶碳具有更好的耐腐蚀性,从而可以提高阴极氧还原的稳定性.另外,所制备的催化剂应用在锌-空气电池中时,最大功率密度可达201.4 mW cm-2,且循环1000次后电池电压几乎没有衰减.综上,本研究通过引入铋化合物,显著提升了廉价前驱物铁-三聚氰胺的金属单原子化效率.利用电化学法合成了石墨烯负载的Fe-N-C催化活性位,制备出高活性、高稳定的催化剂.将该低成本催化剂应用于锌-空气电池的阴极,其表现出良好的长循环性能.本研究为制备低成本、高性能的金属-氮-碳基电催化剂提供了新思路.

关键词：氧还原反应铋石墨烯锌-空气电池 Fe-N-C

不同方法合成钼基氧硫复合物催化剂及其合成气制乙醇性能研究

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燃料化学学报(中英文) 2024年

作者：宇文晓萌冯文爽穆晓亮赵璐房克功中国科学院山西煤炭化学研究所煤炭高效低碳利用全国重点实验室中国科学院大学

合成气一步制乙醇是利用非石油资源生产乙醇的重要方法,如何提高乙醇选择性、创制高效催化剂是改善过程经济性的重点。本研究从硫化钼前体出发,分别采用传统热法和射频低温等离子体法制备钼基氧硫复合物催化剂并考察其催化合成气制乙醇... 详细信息

合成气一步制乙醇是利用非石油资源生产乙醇的重要方法,如何提高乙醇选择性、创制高效催化剂是改善过程经济性的重点。本研究从硫化钼前体出发,分别采用传统热法和射频低温等离子体法制备钼基氧硫复合物催化剂并考察其催化合成气制乙醇反应性能。利用XRD、UV-Visible、HR-TEM、SEM、HAADF-STEM、XPS、CO-TPD、H2-TPD、CO2-TPD和In-situ DRIFTS等表征手段探究不同制备方法下合成的钼基氧硫复合物催化剂的不同物化性质,进而探究特征差异引发的催化反应性能变化。其中,MOS-P催化剂表现出最佳性能,在6 MPa、320℃、空速4500 h-1的反应条件下,CO转化率达到22.5%,总醇选择性可达71.4%,其中总醇中乙醇占比为29.1%。有关研究将为合成气定向转化提供理论指导并为新型钼基材料的设计与制备提供借鉴。

关键词：合成气 CO加氢乙醇钼基氧硫复合物射频低温等离子体

改性硫化钼催化剂协同低温等离子体转化HS-CO酸气制合成气的研究

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燃料化学学报(中英文) 2024年

作者：冯文爽宇文晓萌穆晓亮赵璐房克功中国科学院山西煤炭化学研究所煤炭高效低碳利用全国重点实验室中国科学院大学

以低温等离子体和催化剂耦合法将H2S和CO2混合酸气一步转化为合成气，既完成了二者清洁化处理，又实现了资源化利用，是一条制备合成气的新路线。本研究采用铜、锌为助剂对硫化钼催化剂改性，显著提升了其催化H2S-CO2制合成气反应性能... 详细信息

以低温等离子体和催化剂耦合法将H2S和CO2混合酸气一步转化为合成气，既完成了二者清洁化处理，又实现了资源化利用，是一条制备合成气的新路线。本研究采用铜、锌为助剂对硫化钼催化剂改性，显著提升了其催化H2S-CO2制合成气反应性能。结合多种分析表征手段详细对比两种助剂引入后对硫化钼催化剂结构、组成、形貌、化合价态等物化特征的影响。通过控制低温等离子体放电条件，深入探究了两种助剂对低温等离子体下催化转化H2S和CO2酸气制合成气的反应性能影响规律和关键因素。研究发现引入铜、锌助剂后，硫化钼活性相粒径减小且分散度高，提供了更多活性位点。同时也增强了对H2S和CO2分子吸附强度，从而更利于H2S和CO2分子的吸附活化，揭示出低温等离子体与改性硫化钼催化剂协同反应的构效关联。有关理论研究丰富拓展了低温等离子体-催化协同理论，并为改性硫化钼材料的合成提供借鉴。

关键词：硫化氢二氧化碳合成气改性MoS 催化剂低温等离子体