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Zn含量对于Cu-Mn-Zn/ZrO_(2)催化剂CO_(2)加氢合成甲醇性能的影响研究

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燃料化学学报（中英文） 2024年第3期52卷 293-304页

作者：王世威杨金海周宏利肖福魁赵宁中国科学院山西煤炭化学研究所煤炭高效低碳转化全国重点实验室山西太原030001 中国科学院大学北京100049

通过溶胶-凝胶方法制备了一系列不同Zn含量的Cu-Mn-Zn/ZrO_(2)催化剂,并通过XRD、BET、TPR、N_(2)O吸附、XPS、TPD和in-situ DRIFTS进行了表征。结果表明,随着Zn含量增加,催化剂上CO_(2)加氢反应的活性增加。在所有样品中,Cu_(3)MnZn_(0... 详细信息

通过溶胶-凝胶方法制备了一系列不同Zn含量的Cu-Mn-Zn/ZrO_(2)催化剂,并通过XRD、BET、TPR、N_(2)O吸附、XPS、TPD和in-situ DRIFTS进行了表征。结果表明,随着Zn含量增加,催化剂上CO_(2)加氢反应的活性增加。在所有样品中,Cu_(3)MnZn_(0.5)Zr_(0.5)(CMZZ-0.5)在250℃和5 MPa条件下具有最高的CO_(2)转化率(6.5%)和甲醇选择性(73.7%)。表征结果表明,Zn进入Cu_(1.5)Mn_(1.5)O_(4)尖晶石结构,形成ZnOx,导致催化剂表面羟基含量的增加,同时增加了Cu0和Cu^(α+)的含量,改善了H_(2)和CO_(2)的活化能力。此外,通过原位漫反射红外光谱研究了CO_(2)转化为甲醇的途径。

关键词： CO_(2)加氢甲醇 Cu-基催化剂表面羟基

正负电荷关联转移促进的光催化低浓度苯酚矿化

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燃料化学学报（中英文） 2024年第1期52卷 87-96页

作者：高树功魏旭晖刘海峰方峣贾昆向后奎陈加藏中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室山西太原030001 中国科学院大学北京100049

光催化矿化难降解污染物(如苯酚)需要羟基自由基(·OH)进行开环反应。本研究通过Al掺杂削弱了TiO_(2)表面对氧物种的吸附,有效促进光致·OH的生成。同时,Al元素还能降低TiO_(2)的导带能级,继而降低半导体-助催化剂界面电子转移势垒而促... 详细信息

光催化矿化难降解污染物(如苯酚)需要羟基自由基(·OH)进行开环反应。本研究通过Al掺杂削弱了TiO_(2)表面对氧物种的吸附,有效促进光致·OH的生成。同时,Al元素还能降低TiO_(2)的导带能级,继而降低半导体-助催化剂界面电子转移势垒而促进还原半反应。由于正负电荷的强关联性,还原半反应中电子的快速转移可提高半导体内空穴浓度,加快·OH的生成。此外,通过将催化剂固定在反应器的光入射内壁,还能避免由污染物竞争光吸收所引起的光子损失。基于这些优点,有望实现废水中低浓度苯酚的高效光催化矿化。

关键词：苯酚光催化矿化界面电子转移 TiO_(2)

CO、CO及其混合物加氢转化制甲烷的热力学平衡研究

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燃料化学学报(中英文) 2024年

作者：王晗郭淑佳秦张峰李志凯王国富董梅樊卫斌王建国中国科学院山西煤炭化学研究所煤炭高效低碳利用国家重点实验室中国科学院大学

由CO和CO2加氢制甲烷是目前氢能储存及燃料和化学品可持续生产的有效途径之一，但目前对该反应过程(尤其是针对CO和CO2混合物加氢)的一些细节尚不明晰。为此，作为前期有关CO和CO2加氢制烯烃和醇研究工作的补充，本工作对CO和CO2，尤其... 详细信息

由CO和CO2加氢制甲烷是目前氢能储存及燃料和化学品可持续生产的有效途径之一，但目前对该反应过程(尤其是针对CO和CO2混合物加氢)的一些细节尚不明晰。为此，作为前期有关CO和CO2加氢制烯烃和醇研究工作的补充，本工作对CO和CO2，尤其是两者混合物的加氢制甲烷反应过程进行了热力学分析。结果证实，与单独CO或CO2相比，二者混合物加氢制甲烷更为合适，总碳基甲烷收率可作为评估甲烷合成反应过程效率的重要指标。CO加氢的甲烷平衡收率比CO2加氢的高，而CO和CO2混合物加氢的总碳基甲烷平衡收率位于两者之间；对于CO和CO2混合物加氢，尽管CO和CO2的平衡转化率随进料组成不同会有很大的变化，但其总碳基甲烷平衡收率随着原料中CO2/(CO+CO2)物质的量比的增大而线形降低。整体上看，在温度低于400℃和压力高于0.1 MPa时，无论是CO、CO2、还是两者混合物的化学计量比加氢，其总碳基甲烷平衡收率均高于85%。这些结果无疑对高效CO和CO2加氢制甲烷催化剂研制及反应过程的设计和操作优化有重要的参考价值。

关键词：热力学平衡 CO 加氢 CO加氢甲烷化总碳基收率 CO和CO 混合物

Zn含量对Zn/ZSM-5催化剂表面Zn物种结构及催化性能的影响

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燃料化学学报（中英文） 2024年第6期52卷 800-808页

作者：耿蕊刘亚聪牛宪军董梅樊卫斌秦张峰王建国晋中学院化学化工系山西晋中030619 中国科学院山西煤炭化学研究所煤炭高效低碳利用全国重点实验室山西太原030001 中国科学院大学北京100049

HZSM-5(Si/Al=30)为载体,用等体积浸渍法合成了系列不同Zn负载量的双功能Zn/ZSM-5催化剂,考察了Zn负载量在乙烯芳构化过程中的催化性能。用X射线粉末衍射(XRD)、N_(2)吸附-脱附和吡啶吸附红外光谱(Py-FTIR)方法考察了催化剂的结构和酸性... 详细信息

HZSM-5(Si/Al=30)为载体,用等体积浸渍法合成了系列不同Zn负载量的双功能Zn/ZSM-5催化剂,考察了Zn负载量在乙烯芳构化过程中的催化性能。用X射线粉末衍射(XRD)、N_(2)吸附-脱附和吡啶吸附红外光谱(Py-FTIR)方法考察了催化剂的结构和酸性,用电感耦合等离子发射光谱(ICP)、紫外可见光谱(UV-vis DRS)、X射线吸收精细结构(XAFS)技术解析了Zn物种的结构及其流失行为。结果表明,Zn含量对其在HZSM-5上的存在状态及催化乙烯芳构化反应性能均有明显的影响,具有较多活性六配位ZnOH+物种的1.5%-Zn(IM)/Z5催化剂表现出较高的芳烃选择性和催化剂稳定性,且表现出较低的Zn流失速率。

关键词： Zn/ZSM-5 等体积浸渍 Zn负载量 Zn物种乙烯芳构化

固相外延生长法制备ZSM-5@Silicalite-1分子筛及其CO_(2)加氢耦合甲苯烷基化反应的影响

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燃料化学学报（中英文） 2024年第8期52卷 1115-1130页

作者：贾艺敏牛鹏宇贾丽涛林明桂郭荷芹肖勇侯博李德宝中国科学院山西煤炭化学研究所煤炭高效低碳利用全国重点实验室山西太原030001 中国科学院大学北京100049 中国科学院洁净能源创新研究院辽宁大连116023

本研究采用固相法在ZSM-5表面外延生长Silicalite-1,制备出ZSM-5@Silicalite-1分子筛。同时制备高活性氧化物ZnZrOx,并与ZSM-5@Silicalite-1物理混合组成ZnZrOx/ZSM-5@Silicalite-1双功能催化剂,研究了CO_(2)加氢耦合甲苯烷基化催化性能。相比于ZnZrOx/ZSM-5催化剂,分子筛改性后的双功能催化剂提高了对二甲苯(PX)选择性。研究了晶化条件(硅源、晶化过程、晶化次数)对ZSM-5外延生长Silicalite-1的影响,以及Silicalite-1钝化层厚度对CO_(2)加氢耦合甲苯烷基化反应性能的影响。在400℃、3 MPa反应条件下,ZZO/1:3.5Z5-Na-SiO_(2)催化剂的甲苯转化率为12.0%,二甲苯选择性为77.4%,在二甲苯中对二甲苯选择性为73.4%。通过SEM、XRD、N2吸附-脱附、XPS、NH3-TPD、Py-FTIR等表征,研究了分子筛的结构和酸性质。结果表明,通过固相外延生长,延长ZSM-5的孔道,增加间二甲苯(MX)、邻二甲苯(OX)的扩散阻力,同时钝化外表面的酸性,可以有效提高对二甲苯(PX)的选择性。固相外延生长法改性ZSM-5分子筛,摒弃了以往堵塞孔以缩小孔口改性分子筛的缺点,在保证催化剂活性的同时提高了产物选择性。

关键词： MFI型分子筛外延生长对二甲苯固相法 CO_(2)加氢耦合甲苯烷基化

钙铈基催化剂上碳酸丙烯酯和甲醇制备碳酸二甲酯的研究

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燃料化学学报（中英文） 2024年第4期52卷 545-552页

作者：郭炯杨金海史依琳赵宁肖福魁姜新东沈阳化工大学辽宁/沈阳功能染颜料重点实验室辽宁沈阳110142 中国科学院山西煤炭化学研究所煤炭高效低碳转化全国重点实验室山西太原030001

采用溶胶凝胶法制备了不同比例的钙铈基催化剂,并研究了其对于碳酸丙烯酯和甲醇制备碳酸二甲酯的酯交换反应性能。结果表明,Ca∶Ce=9的催化剂在反应时间2 h,温度40℃,甲醇与碳酸丙烯酯物质的量比为15∶1,催化剂用量为碳酸丙烯酯用量4%... 详细信息

采用溶胶凝胶法制备了不同比例的钙铈基催化剂,并研究了其对于碳酸丙烯酯和甲醇制备碳酸二甲酯的酯交换反应性能。结果表明,Ca∶Ce=9的催化剂在反应时间2 h,温度40℃,甲醇与碳酸丙烯酯物质的量比为15∶1,催化剂用量为碳酸丙烯酯用量4%的条件下,碳酸丙烯酯转化率达到91.1%,碳酸二甲酯选择性达到91.7%。采用XRD、N2吸附-脱附、FT-IR、XPS和CO_(2)-TPD对催化剂进行了表征。结果表明,催化剂表面的氧空穴越多,中等碱性位数量越多,越有利于甲醇的活化,催化剂的活性越好。

关键词：钙铈基催化剂碳酸二甲酯酯交换固体碱

低浓度甲烷热氧化流向变换反应器的动态行为及余热回收研究

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燃料化学学报（中英文） 2024年第4期52卷 595-606页

作者：李志凯吴志伟秦张峰董梅樊卫斌王建国中国科学院山西煤炭化学研究所煤炭高效低碳利用全国重点实验室山西太原030001 中国科学院大学北京100049 滨州魏桥国科高等技术研究院山东滨州256606

废弃煤矿的低体积分数甲烷(1%-3%)通常被直接排放到大气中,但其较高的升温潜势带来了严重的环境问题。在流向变换反应器中直接热氧化甲烷是一种有吸引力的解决方案,但潜在的爆炸和不稳定燃烧等风险限制了其应用。阐明低含量甲烷在流向... 详细信息

废弃煤矿的低体积分数甲烷(1%-3%)通常被直接排放到大气中,但其较高的升温潜势带来了严重的环境问题。在流向变换反应器中直接热氧化甲烷是一种有吸引力的解决方案,但潜在的爆炸和不稳定燃烧等风险限制了其应用。阐明低含量甲烷在流向变换反应器中热氧化的动力学行为是开发工业级反应器的基础。为此,采用数值模拟的方法分析了低含量甲烷热氧化流向变换反应器的自热操作边界,深入研究了热空气导出量对流向变换反应器行为的影响。结果显示,甲烷体积分数超过0.2%即可实现自热操作;甲烷体积分数从0.5%提升至3.0%,最高床温仍维持在1200℃左右。当甲烷体积分数超过0.5%,可以回收部分热量;相同甲烷含量条件下,最高床温随着热气抽出量的增加而增加;随着甲烷体积分数从0.5%提升到3.0%,允许导出的热空气从12.5%几乎线性地增加到32%。进一步研究发现,以30-50 s的时间间隔反向流动可以确保甲烷的完全转化和床温稳定。上述结果表明,甲烷体积分数在1%-3%时,采用热氧化处理可以实现余热回收;此外,通过调整换向时间和热空气导出量可以实现床层温度控制。

关键词：低含量甲烷热氧化流向变换反应器余热回收热空气导出

不同方法合成钼基氧硫复合物催化剂及其合成气制乙醇性能研究

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燃料化学学报(中英文) 2024年

作者：宇文晓萌冯文爽穆晓亮赵璐房克功中国科学院山西煤炭化学研究所煤炭高效低碳利用全国重点实验室中国科学院大学

合成气一步制乙醇是利用非石油资源生产乙醇的重要方法,如何提高乙醇选择性、创制高效催化剂是改善过程经济性的重点。本研究从硫化钼前体出发,分别采用传统热法和射频低温等离子体法制备钼基氧硫复合物催化剂并考察其催化合成气制乙醇... 详细信息

合成气一步制乙醇是利用非石油资源生产乙醇的重要方法,如何提高乙醇选择性、创制高效催化剂是改善过程经济性的重点。本研究从硫化钼前体出发,分别采用传统热法和射频低温等离子体法制备钼基氧硫复合物催化剂并考察其催化合成气制乙醇反应性能。利用XRD、UV-Visible、HR-TEM、SEM、HAADF-STEM、XPS、CO-TPD、H2-TPD、CO2-TPD和In-situ DRIFTS等表征手段探究不同制备方法下合成的钼基氧硫复合物催化剂的不同物化性质,进而探究特征差异引发的催化反应性能变化。其中,MOS-P催化剂表现出最佳性能,在6 MPa、320℃、空速4500 h-1的反应条件下,CO转化率达到22.5%,总醇选择性可达71.4%,其中总醇中乙醇占比为29.1%。有关研究将为合成气定向转化提供理论指导并为新型钼基材料的设计与制备提供借鉴。

关键词：合成气 CO加氢乙醇钼基氧硫复合物射频低温等离子体

改性硫化钼催化剂协同低温等离子体转化HS-CO酸气制合成气的研究

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燃料化学学报(中英文) 2024年

作者：冯文爽宇文晓萌穆晓亮赵璐房克功中国科学院山西煤炭化学研究所煤炭高效低碳利用全国重点实验室中国科学院大学

以低温等离子体和催化剂耦合法将H2S和CO2混合酸气一步转化为合成气，既完成了二者清洁化处理，又实现了资源化利用，是一条制备合成气的新路线。本研究采用铜、锌为助剂对硫化钼催化剂改性，显著提升了其催化H2S-CO2制合成气反应性能... 详细信息

以低温等离子体和催化剂耦合法将H2S和CO2混合酸气一步转化为合成气，既完成了二者清洁化处理，又实现了资源化利用，是一条制备合成气的新路线。本研究采用铜、锌为助剂对硫化钼催化剂改性，显著提升了其催化H2S-CO2制合成气反应性能。结合多种分析表征手段详细对比两种助剂引入后对硫化钼催化剂结构、组成、形貌、化合价态等物化特征的影响。通过控制低温等离子体放电条件，深入探究了两种助剂对低温等离子体下催化转化H2S和CO2酸气制合成气的反应性能影响规律和关键因素。研究发现引入铜、锌助剂后，硫化钼活性相粒径减小且分散度高，提供了更多活性位点。同时也增强了对H2S和CO2分子吸附强度，从而更利于H2S和CO2分子的吸附活化，揭示出低温等离子体与改性硫化钼催化剂协同反应的构效关联。有关理论研究丰富拓展了低温等离子体-催化协同理论，并为改性硫化钼材料的合成提供借鉴。

关键词：硫化氢二氧化碳合成气改性MoS 催化剂低温等离子体