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离子液体协同PVCap抑制天然气水合物生成实验研究

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化工学报 2023年第6期74卷 2639-2646页

作者：龙臻王谨航任俊杰何勇周雪冰梁德青中国科学院广州能源研究所广东广州510640 中国科学院天然气水合物重点实验室广东广州510640 广东省新能源和可再生能源研究开发与应用重点实验室广东广州510640 天然气水合物国家重点实验室北京100028 中国科学院大学北京100049

利用自制的高压反应釜实验研究了离子液体N-丁基-N-甲基吡咯烷四氟硼酸盐([BMP][BF_(4)])、动力学抑制剂聚乙烯己内酰胺(PVCap)及其二元复合物对CH_(4)/C_(2)H_(6)/C_(3)H_(8)混合气体水合物生成动力学的影响,发现在任何浓度下(0.25%~2.... 详细信息

利用自制的高压反应釜实验研究了离子液体N-丁基-N-甲基吡咯烷四氟硼酸盐([BMP][BF_(4)])、动力学抑制剂聚乙烯己内酰胺(PVCap)及其二元复合物对CH_(4)/C_(2)H_(6)/C_(3)H_(8)混合气体水合物生成动力学的影响,发现在任何浓度下(0.25%~2.0%,质量分数),[BMP][BF_(4)]对混合气体水合物抑制能力远弱于PVCap,但对PVCap具有显著协同效应,且随着PVCap占比增大而增强。粉末X射线衍射(PXRD)和低温激光拉曼光谱测试结果证实,所有体系中形成的样品中均含sⅡ型和sⅠ型两种结构水合物,含PVCap体系中sⅡ/sⅠ水合物相对含量降低。低温冷冻电镜(Cryo-SEM)观测结果显示,添加单一PVCap及其与[BMP][BF_(4)]的混合物会使水合物晶体的微观形貌更粗糙且多孔。

关键词：水合物离子液体聚合物微观结构协同效应

离子液体与动力学抑制剂作用下混合气体水合物生成特性研究

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化工学报 2023年第4期74卷 1703-1711页

作者：龙臻王谨航何勇梁德青中国科学院广州能源研究所广东广州510640 中国科学院天然气水合物重点实验室广东广州510640 广东省新能源和可再生能源研究开发与应用重点实验室广东广州510640 天然气水合物国家重点实验室北京100028 中国科学院大学北京100049

利用等温恒容法实验考察了一种高性能离子液体N-丁基-N-甲基吡咯烷四氟硼酸盐([BMP][BF4])、两种动力学抑制剂(KHIs)[聚乙烯基吡咯烷酮(PVP)和聚乙烯己内酰胺(PVCap)]及[BMP][BF4]与KHI的二元混合物对甲烷/乙烷/丙烷三元混合气体水合物... 详细信息

利用等温恒容法实验考察了一种高性能离子液体N-丁基-N-甲基吡咯烷四氟硼酸盐([BMP][BF4])、两种动力学抑制剂(KHIs)[聚乙烯基吡咯烷酮(PVP)和聚乙烯己内酰胺(PVCap)]及[BMP][BF4]与KHI的二元混合物对甲烷/乙烷/丙烷三元混合气体水合物生成动力学过程的影响规律。通过分析压力和气相组分变化规律,发现混合气体水合物呈现两步骤生长模式。在高过冷度(>10℃)和高搅拌速率(1000 r/min)条件下,单一添加剂基本失效,而[BMP][BF4]可较好协助增强PVCap的抑制性能。粉末X射线衍射和激光拉曼光谱测试结果均显示,所有体系中形成的水合物样品结构同时存在sⅠ型和sⅡ型,抑制剂的添加主要影响两种晶体结构的相对含量和各客体分子的笼子占有率。最后探讨了协同抑制机理。

关键词：动力学抑制剂水合物离子液体聚合物机理

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天然气水合物开采中冲缝管套冲蚀研究

中南大学学报（自然科学版） 2022年第3期53卷 1023-1032页

作者：邓福成黄斌尹彪李小森易先中长江大学机械工程学院湖北荆州434000 中国科学院广州能源研究所广东广州510640 中国科学院广州天然气水合物研究中心广东广州510640 中国科学院天然气水合物重点实验室广东广州510640

为准确预测天然气开采中筛管保护套的冲蚀磨损速率和使用寿命,首先,根据储层及完井方式特征,建立冲缝管套筛缝流道模型;其次,利用离散相模型(DPM)模拟砂粒在气、液混合流体中对冲缝管套的冲蚀破坏过程,分析气、液和固三相流作用下筛缝... 详细信息

为准确预测天然气开采中筛管保护套的冲蚀磨损速率和使用寿命,首先,根据储层及完井方式特征,建立冲缝管套筛缝流道模型;其次,利用离散相模型(DPM)模拟砂粒在气、液混合流体中对冲缝管套的冲蚀破坏过程,分析气、液和固三相流作用下筛缝壁面冲蚀速率随流体流速、含砂体积分数、液相体积分数和开口高度的变化规律;最后,根据筛管冲蚀情况,推导出基于最大冲蚀速率与允许冲蚀宽度的冲缝管套寿命预测模型,预测筛管寿命。研究结果表明:冲缝管套结构中最大冲蚀速度区域为筛缝底部边缘;管套的冲蚀速率随流速增加呈现指数增长趋势,随颗粒体积分数和液相体积分数增加呈线性增长趋势;管套预测使用寿命在速度增加的初始阶段下降明显,液相体积分数和颗粒体积分数增加及开口高度减小都造成使用寿命下降;减小开口高度引起筛管整体的过流面积降低,缝口处流速增大,导致筛管的冲蚀磨损更剧烈,使用寿命减小。

关键词：天然气水合物储层出砂冲缝管套冲蚀速率寿命预测

基于分形孔隙模型的含天然气水合物沉积物电阻率数值模拟

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天然气工业 2018年第11期38卷 128-134页

作者：陈玉凤吴能友梁德青胡榕华梧州学院化学工程与资源再利用学院自然资源部天然气水合物重点实验室中国科学院天然气水合物重点实验室

电阻率法是确定天然气水合物(以下简称水合物)饱和度的重要方法,通过数值模拟可以有效研究含水合物沉积物的电阻率特性,但过去构建的孔隙模型由于约束条件较少,而与实际的孔隙结构存在着较大的差异。为此,基于自然界沉积物具有自相似特... 详细信息

电阻率法是确定天然气水合物(以下简称水合物)饱和度的重要方法,通过数值模拟可以有效研究含水合物沉积物的电阻率特性,但过去构建的孔隙模型由于约束条件较少,而与实际的孔隙结构存在着较大的差异。为此,基于自然界沉积物具有自相似特征,选定地毯总边长为3和颗粒边长为1的谢尔宾斯基地毯作为沉积物的分形孔隙模型,根据等效电阻网络模式建立了含水合物沉积物的电导模型,并利用上述模型分析了孔隙度、孔隙水电导率、沉积物骨架电导率等因素对含水合物沉积物电阻率与水合物饱和度关系的影响。研究结果表明:(1)含水合物沉积物的电阻率可以表示为孔隙度、面积比、微观结构尺寸、孔隙水电导度、沉积物骨架电导率及经验参数的函数;(2)孔隙水电导率和孔隙度的减小都会导致沉积物电阻率的增大;(3)含水合物沉积物的电阻率随水合物饱和度的增大而增大;(4)在高水合物饱和度范围内,含水合物沉积物的电阻率随沉积物颗粒骨架电导率的增大而明显减小。结论认为:在一定的水合物饱和度范围内,该分形孔隙模型计算结果与实验数据和测井数据都能较好地吻合,准确度较高。

关键词：天然气水合物沉积物电阻率分形模型电导模型水合物饱和度电阻率增大指数孔隙度

水合物法模拟海底封存CO_(2)气体的实验

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化工进展 2021年第6期40卷 3489-3498页

作者：姚远欣周雪冰李栋梁梁德青中国科学院广州能源研究所广东广州510640 中国科学院天然气水合物重点实验室广东广州510640 广东省新能源和可再生能源研究开发与应用重点实验室广东广州510640 中国科学院广州天然气水合物中心广东广州510640 天然气水合物国家重点实验室北京100028 中国科学院大学北京100049

向海底地层和枯竭油气藏中注入CO_(2)气体形成稳定的CO_(2)水合物是一种极具前景的CO_(2)封存技术。为了进一步探究这一技术,本文利用水合物法进行了多组3MPa、5℃天然湿砂的CO_(2)封存实验模拟。初始水饱和度设置为10%、40%、70%,分别... 详细信息

向海底地层和枯竭油气藏中注入CO_(2)气体形成稳定的CO_(2)水合物是一种极具前景的CO_(2)封存技术。为了进一步探究这一技术,本文利用水合物法进行了多组3MPa、5℃天然湿砂的CO_(2)封存实验模拟。初始水饱和度设置为10%、40%、70%,分别进行了纯水封存实验和3.5%(质量分数)NaCl溶液的封存实验,还利用自主研发的反应釜系统探索了3种不同进气方向(顶部进气、横置进气、底部进气)下的CO_(2)封存效果。结果发现横置进气的封存量普遍大于顶部进气的封存量,底部进气的封存量最小,而且横置进气的封存速度最快;初始水饱和度越高,水合物饱和度就越高,但水合物转化率越低,CO_(2)固态封存比例也越低;与纯水实验相比,盐的存在降低了CO_(2)的封存量,固态封存比例也会低于纯水实验,但封存速度更快。本文为实际工程操作时合理控制封存地层水饱和度、盐度以及合适的进气方向提供了依据。

关键词：二氧化碳水合物海洋封存沉积物反应动力学

NaCl溶液中CO_2置换CH_4水合物的分子动力学模拟

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工程热物理学报 2016年第7期37卷 1383-1387页

作者：易莉芝梁德青周雪冰中国科学院广州能源研究所广州天然气水合物中心广州510640 中国科学院天然气水合物重点实验室广州510640

本文采用分子动力学方法,研究NaCl溶液中CO_2置换CH_4水合物的过程。结果表明,模拟开始时,在Na^+、Cl^-离子作用下水合物/溶液相界面处CH_4水合物笼子扭曲形成裂孔,CO_2直接置换CH_4水合物中CH_4,裂孔较大时,CO_2-CH_4分子间发生多次置... 详细信息

本文采用分子动力学方法,研究NaCl溶液中CO_2置换CH_4水合物的过程。结果表明,模拟开始时,在Na^+、Cl^-离子作用下水合物/溶液相界面处CH_4水合物笼子扭曲形成裂孔,CO_2直接置换CH_4水合物中CH_4,裂孔较大时,CO_2-CH_4分子间发生多次置换;从笼中被置换出的CH_4分子在NaCl溶液中容易聚集成气泡,水合物相和溶液相形成CH_4浓度梯度,水合物开始发生分解;随着较多的CO_2分子进入水合物相中,界面处形成的CH_4-CO_2混合水合物较为稳定,阻碍了进一步置换。

关键词：水合物置换分子动力学模拟

X射线衍射分析聚乙烯吡咯烷酮对水合物分解过程的影响

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化工学报 2021年第2期72卷 1125-1131页

作者：唐翠萍周雪冰梁德青中国科学院广州能源研究所广东广州510640 中国科学院天然气水合物重点实验室广东广州510640 广东省新能源和可再生能源研究开发与应用重点实验室广东广州510640 中国科学院广州天然气水合物研究中心广东广州510640 天然气水合物国家重点实验室北京100028

深水油气资源的勘探开发以及开采过程中的环保要求,使得天然气水合物动力学抑制剂使用不可避免,含动力学抑制剂的分解研究对水合物生成后的解堵具有重要的指导意义。本文在高压反应釜内采用甲烷和丙烷混合气,合成天然气水合物,并用X射... 详细信息

深水油气资源的勘探开发以及开采过程中的环保要求,使得天然气水合物动力学抑制剂使用不可避免,含动力学抑制剂的分解研究对水合物生成后的解堵具有重要的指导意义。本文在高压反应釜内采用甲烷和丙烷混合气,合成天然气水合物,并用X射线粉晶衍射仪分析了含动力学抑制剂聚乙烯吡咯烷酮的水合物分解过程。结果显示甲烷和丙烷气体会形成SⅡ型水合物,但伴随有SⅠ型甲烷水合物的生成;添加动力学抑制剂后,水合物的分解速率变慢,在-60℃,添加0.5%的聚乙烯吡咯烷酮后,分解起始的20 min内,无抑制剂体系水合物分解可达69%,而在含抑制剂体系分解约18%;SⅡ型甲烷丙烷混合气水合物分解过程中晶胞各晶面分解速率相同,没有偏好性,水合物笼作为一个整体分解,添加抑制剂不改变这种分解方式,仍以整体分解。

关键词：天然气水合物动力学抑制剂分解 X射线衍射晶体结构

离子液体与PVP K90复合抑制剂对甲烷水合物的生成影响

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化工学报 2020年第11期71卷 5256-5264页

作者：任俊杰龙臻梁德青中国科学院广州能源研究所广东广州510640 中国科学院天然气水合物重点实验室广东广州510640 广东省新能源和可再生能源研究开发与应用重点实验室广东广州510640 中国科学院广州天然气水合物研究中心广东广州510640 天然气水合物国家重点实验室北京100028 中国科学院大学北京100049

注入抑制剂是油气行业解决管道输送过程因水合物生成而引发的堵塞问题最常用的方法。但现有大多数动力学抑制剂(KHIs)存在抑制性能不足、高过冷度条件下会失效等问题,可应用场合大大受限。离子液体作为绿色溶剂对甲烷水合物具有良好的... 详细信息

注入抑制剂是油气行业解决管道输送过程因水合物生成而引发的堵塞问题最常用的方法。但现有大多数动力学抑制剂(KHIs)存在抑制性能不足、高过冷度条件下会失效等问题,可应用场合大大受限。离子液体作为绿色溶剂对甲烷水合物具有良好的热力学抑制作用。为改进KHIs的性能,提出将离子液体与KHIs复合。本文实验考察8.0K过冷度、两种浓度下[1.0%(质量)、2.0%(质量)]离子液体N-丁基-N-甲基吡咯烷四氟硼酸盐([BMP][BF4])、聚乙烯基吡咯烷酮(PVPK90)以及二者复配构成的复合型抑制剂对甲烷水合物抑制规律,得到了最佳组分配比。利用粉末X射线衍射(PXRD)和低温激光拉曼光谱测量了不同抑制剂体系中形成的甲烷水合物晶体微观结构和晶穴占有率,发现添加抑制剂不会改变sI型甲烷水合物晶体结构,但会影响水合物晶体的大、小笼占有率和水合数。结合宏观动力学实验和微观结构测试结果,揭示离子液体与PVPK90复合抑制剂的抑制机理。

关键词：水合物离子液体动力学拉曼光谱微观测试

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sⅡ型水合物储氢研究进展

化工进展 2023年第10期42卷 5121-5134页

作者：岳子瀚龙臻周雪冰臧小亚梁德青中国科学院广州能源研究所广东广州510640 中国科学院天然气水合物重点实验室广东广州510640 广东省新能源和可再生能源研究开发与应用重点实验室广东广州510640 天然气水合物国家重点实验室北京100028 中国科学技术大学纳米科学技术学院江苏苏州215123

氢能作为一种来源广泛、清洁、零碳的绿色能源载体,是我国实现碳达峰、碳中和愿景的重要抓手。由于氢易燃、易爆、易扩散,如何安全、高效、经济储氢是氢能发展的技术挑战之一。水合物固态储氢则是在不同种类促进剂作用下,通过水分子间... 详细信息

氢能作为一种来源广泛、清洁、零碳的绿色能源载体,是我国实现碳达峰、碳中和愿景的重要抓手。由于氢易燃、易爆、易扩散,如何安全、高效、经济储氢是氢能发展的技术挑战之一。水合物固态储氢则是在不同种类促进剂作用下,通过水分子间氢键作用而形成的三维笼型结构(如Ⅰ型、Ⅱ型、H型以及半笼型)“捕获”氢气分子。综合考量储氢密度和水合物生成稳定性,发现sⅡ型水合物促进剂相对最具有应用潜力。本文首先归纳现有sⅡ型水合物促进剂对氢气水合物生成热力学条件的影响规律,然后比较分析了不同促进剂体系氢气水合物的储氢性能以及晶体微观结构的变化,最后总结国内外目前发展趋势,为水合物储氢的工业化应用提供理论依据和指导。

关键词：氢水合物 sⅡ型水合物促进剂储氢量相平衡