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焦化污泥炭重金属风险及其处理焦化废水研究

中国环境科学 2024年第6期44卷 3189-3196页

作者：余丽宇晓虹朱嘉讯药钰王莉赵颖卫皇曌太原理工大学环境科学与工程学院山西太原030024 中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023

以焦化污泥制备焦化污泥炭,研究在炭化和硝酸改性过程中重金属形态变化和风险评价,并探索改性焦化污泥炭用于焦化废水处理的效能.焦化污泥(CWS)中Cr和Ni重金属含量远高于其他几种重金属,通过炭化得到焦化污泥炭(CWS-C),再活化后得到改... 详细信息

以焦化污泥制备焦化污泥炭,研究在炭化和硝酸改性过程中重金属形态变化和风险评价,并探索改性焦化污泥炭用于焦化废水处理的效能.焦化污泥(CWS)中Cr和Ni重金属含量远高于其他几种重金属,通过炭化得到焦化污泥炭(CWS-C),再活化后得到改性焦化污泥炭(CWS-N),生态风险因子(RI)从122.79(CWS)降低至33.70(CWS-N),说明CWS-N重金属污染风险很低.与CWS-C相比,CWS-N具有多种铁物相(FeO､Fe_(2)Al_(2)O_(4)､Fe_(3)O_(4)和Fe_(0.95)C_(0.005)),有利于Fe(II)/Fe(III)循环,能有效催化H_(2)O_(2)产生•OH,对焦化废水TOC的去除率高达66.3%.CWS-N上的活性组分铁的流失率低于0.5%,具有良好的催化稳定性.焦化废水中溶解性有机物主要为木质素类､脂质类和稠环化合物类,含N､S化合物占81.1%,经CWS-N催化降解后可去除大部分有机物.

关键词：焦化废水污泥炭重金属催化降解

低温Fe2+: ZnSe固体激光器的长脉冲输出特性

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激光与光电子学进展 2024年第17期 301-305页

作者：刘昊吴克难金玉奇中国科学院大连化学物理研究所化学激光重点实验室中国科学院大学

对基于不同Fe2+∶Zn Se晶体样品的中红外固体激光器的长脉冲输出特性进行了研究。采用一台最大单脉冲能量为600 m J的Er∶YAG脉冲激光器作为泵浦源，将晶体置于真空仓中用液氮冷却。低温85 K时，在6mm厚的镀膜样品上实现了最大能量为184... 详细信息

对基于不同Fe2+∶Zn Se晶体样品的中红外固体激光器的长脉冲输出特性进行了研究。采用一台最大单脉冲能量为600 m J的Er∶YAG脉冲激光器作为泵浦源，将晶体置于真空仓中用液氮冷却。低温85 K时，在6mm厚的镀膜样品上实现了最大能量为184.4 mJ、脉宽为1 ms的长脉冲输出，对应斜效率为45.5%。对未镀膜样品，比较了在晶体不同固定角度时的输出特性，结果表明，适当倾斜时输出能量更高。

关键词：激光器中红外激光固体激光器 Fe2+: ZnSe激光器长脉冲输出

“溶剂剪刀”克服惰性氢键促进常压氧气下高效催化氧化芳香烃

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第6期61卷 322-330页

作者：金魁张美云车鹏华孙冬茹王永马红张巧红陈晨徐杰宁波大学材料科学与化学工程学院浙江宁波315211 中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049 宁波大学新药技术研究院浙江宁波315211

氢键是调节各类催化反应体系中分子行为的重要作用力,能够有效活化分子、改变作用位置及控制反应途径,具有重要的科学意义和应用潜力.然而,氢键的利用过程存在着惰性效应难题,严重阻碍反应的顺利进行.如何有针对性地打破惰性的氢键作用... 详细信息

氢键是调节各类催化反应体系中分子行为的重要作用力,能够有效活化分子、改变作用位置及控制反应途径,具有重要的科学意义和应用潜力.然而,氢键的利用过程存在着惰性效应难题,严重阻碍反应的顺利进行.如何有针对性地打破惰性的氢键作用力,探索氢键的构建与破坏机制,成为提高反应转化效率和选择性的重要途径,有利于实现高原子经济性并减少碳足迹.芳香烃氧化制羧酸是工业上重要的催化氧化过程,但存在高能耗、副产物多以及二氧化碳排放等问题.本文以甲苯液相氧气氧化制苯甲酸为模型反应,提出了旨在克服惰性氢键的"溶剂剪刀"策略.通过利用氢键受体溶剂(如醋酸、醋酸乙酯、氯乙酸乙酯或氯乙酸甲酯)作为破坏试剂,与强氢键供体溶剂六氟异丙醇(HFIP)形成氢键,从而将关键中间体苯甲醛从惰性的氢键结合状态中释放出来,将甲苯在温和条件下高效氧化为苯甲酸.使用NHPI/金属醋酸盐/HFIP-HOAc作为催化体系,在温和的反应条件(45°C,0.1 MPa O_(2))下反应4 h,甲苯转化率达到96.8%,苯甲酸选择性达98.7%.该方法不仅成功实现了甲苯到苯甲酸的高效转化,还可进一步拓展至邻(间,对)甲基甲苯等甲基芳烃,在25‒45°C和常压氧气条件下高效氧化制备芳香羧酸.利用变浓度核磁共振实验,定量测定了氢键供体HFIP与不同“剪刀溶剂”形成氢键的标准吉布斯自由能变化(ΔG^(0)).结果显示,‒ΔG^(0)顺序为醋酸>醋酸乙酯>氯乙酸乙酯>氯乙酸甲酯,其中醋酸的ΔG^(0)达到‒4.319 kJ/mol,具有最强的氢键裁剪能力.实验显示,‒ΔG^(0)与周转次数(TON)值(促进苯甲醛氧化的能力)的顺序一致,表明氢键裁剪能力越强的“溶剂-剪刀”越有利于促进苯甲醛的氧化.综上,本文利用“溶剂-剪刀”重建了甲基芳烃氧化反应中的氢键平衡体系,切断了使苯甲醛惰性化的氢键,促进游离苯甲醛的释放,使甲基芳香烃能在温和条件下高效氧化为芳香酸.本研究为有机合成普遍存在的氢键惰性化效应提供了解决思路,有利于促进“氢键调控”在有机合成的应用.

关键词：氢键芳香烃选择氧化溶剂剪刀六氟异丙醇

异质a-C:H/a-C:H:F配副的摩擦学行为研究

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表面技术 2024年第7期53卷 107-115页

作者：唐诗琪邢朝阳王圆圆张俊彦张斌许昌学院河南许昌461002 中国科学院兰州化学物理研究所先进润滑与防护材料研究发展中心兰州730000

目的研究F元素掺杂非晶碳基薄膜与a-C:H薄膜摩擦配副的摩擦学行为机制。方法利用PECVD法在Si基底上制备a-C:H:F薄膜,与直径为6.0mm的a-C:H薄膜摩擦对偶球组成摩擦配副体系,使用往复模式的CSMTRB3摩擦机研究a-C:H:F薄膜的摩擦学特性,频率... 详细信息

目的研究F元素掺杂非晶碳基薄膜与a-C:H薄膜摩擦配副的摩擦学行为机制。方法利用PECVD法在Si基底上制备a-C:H:F薄膜,与直径为6.0mm的a-C:H薄膜摩擦对偶球组成摩擦配副体系,使用往复模式的CSMTRB3摩擦机研究a-C:H:F薄膜的摩擦学特性,频率为5Hz,滑动总次数为9000,外加载荷分别为2、4、6、8、10 N。通过纳米硬度、X射线光电子能谱、傅里叶红外光谱、激光共聚焦拉曼光谱、场发射扫描电镜及CSM摩擦试验机等,分别评价a-C:H:F薄膜的结构、表面形貌、力学性能、摩擦学性能等。结果在干摩擦环境下,随着载荷的增加,a-C:H:F薄膜的摩擦因数逐渐降低,平稳后摩擦因数低至0.018。通过掺杂F元素,一方面促进了薄膜的sp^(2)-C杂化,另一方面增大了薄膜的无序度。F元素具有钝化薄膜表面和静电排斥的作用,使得a-C:H:F薄膜具有较低的摩擦因数和磨损率。结论采用PECVD方法制备的a-C:H:F薄膜具有更好的减摩降损能力。

关键词：摩擦学性能 F元素掺杂改性类金刚石薄膜等离子体增强化学气相沉积

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固态电池硬碳复合负极的制备及其性能研究

电源技术 2024年第4期48卷 537-549页

作者：贺晨晨余海天李敏慧邵钦君陈剑中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049

固态锂离子电池在安全性和能量密度方面有超过传统锂离子电池的潜力。作为电池的重要组成部分,高性能固态负极的研究和开发具有重要意义。硬碳在充放电过程中的体积变化较小,有利于维持与固体电解质(膜)的物理接触,是固态锂离子电池负... 详细信息

固态锂离子电池在安全性和能量密度方面有超过传统锂离子电池的潜力。作为电池的重要组成部分,高性能固态负极的研究和开发具有重要意义。硬碳在充放电过程中的体积变化较小,有利于维持与固体电解质(膜)的物理接触,是固态锂离子电池负极材料的首选之一。在电极中构建良好的离子和电子传导网络是制备高性能固态负极的关键。首次利用硬碳为活性物质、锂化的全氟磺酸(Li-Nafion)树脂与Li_(6.4)La_(3)Zr_(1.6)Ta_(0.6)O_(12)(LLZTO)的复合物同时作为粘结剂和电极内部固体电解质研制了固态复合负极。运用电化学测试和XPS表征,探究了固态复合负极中不可逆容量的来源。通过优化复合负极的组成和结构,实现了硬碳复合负极的稳定循环。所研制的固态复合电极在70℃下循环180次的平均库仑效率为99.82%。以Li-Nafion膜作为电池的固体电解质隔膜,将经预锂化处理的硬碳复合负极与磷酸铁锂正极组装了全电池。该电池稳定循环400次,平均库仑效率达99.80%。此外,该复合负极与单晶LiNi_(0.6)Co_(0.1)Mn_(0.3)O_(2)(NCM613)组装的固态软包电池,首次放电比容量以正极材料计为154.4 mAh/g,首次库仑效率为84.66%,充放电循环30次的平均库仑效率为98.51%。

关键词：固态电池复合负极硬碳离子导电网络电极组成

用于氨水电解的自支撑Ni_(4)Cu_(1)Co_(x)/CC氨氧化电极研究

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电源技术 2024年第5期48卷 901-907页

作者：张奎赵云方达晖周利邵志刚中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023 中国科学院大学北京100039

氨作为一种零碳能源载体,由于其较高的体积比能量和氢含量,被视为一种理想的氢载体。以氨作为燃料,通过电解的方式结合氨氧化反应,可以实现氨到氢的高效转化。以碳布为基底,采用电沉积法制备了一系列Ni_(4)Cu_(1)Co_(x)/CC一体化自支撑... 详细信息

氨作为一种零碳能源载体,由于其较高的体积比能量和氢含量,被视为一种理想的氢载体。以氨作为燃料,通过电解的方式结合氨氧化反应,可以实现氨到氢的高效转化。以碳布为基底,采用电沉积法制备了一系列Ni_(4)Cu_(1)Co_(x)/CC一体化自支撑电极。通过扫描电子显微镜、X射线衍射和X射线光电子能谱等物理表征证明了材料的合成,通过循环伏安测试、电化学阻抗测试和计时电流测试等电化学测试以及氨水电解池测试证明了Co的掺杂能够提高氨氧化性能,并在氨水电解池中测试了其电解氨水性能。

关键词：氨电氧化氨水电解镍铜钴电催化氢

直接甲醇燃料电池含氧空穴CaTiO_(3)阴极助催化剂研究

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电源技术 2024年第6期48卷 996-1002页

作者：霍鑫秦斌孙海中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023 中国科学院大学北京100039

作为便携移动电源,直接甲醇燃料电池(DMFC)在高海拔、低氧浓度条件下的性能变化直接影响其实际应用效果。针对低氧浓度条件下,DMFC阴极极化损失增大问题,通过水热模板法合成CaTiO_(3)助催化剂,与商品Pt/C催化剂进行不同比例掺杂,对掺杂... 详细信息

作为便携移动电源,直接甲醇燃料电池(DMFC)在高海拔、低氧浓度条件下的性能变化直接影响其实际应用效果。针对低氧浓度条件下,DMFC阴极极化损失增大问题,通过水热模板法合成CaTiO_(3)助催化剂,与商品Pt/C催化剂进行不同比例掺杂,对掺杂催化剂进行了X射线衍射光谱法(XRD)、扫描电子显微镜法(SEM)和透射电子显微镜法(TEM)等表征分析以及旋转圆盘电极(RDE)、单电池电化学测试。与商品Pt/C催化剂相比,掺杂(CaTiO_(3)与Pt/C的质量比为1∶1)催化剂的半波电位正移39 mV;当氧浓度从100%逐渐降低到10%,Pt/C膜电极峰值功率密度降低了38.62%,Pt/CCTO膜电极峰值功率密度降低15.03%。在10%低氧浓度下,Pt/C-CTO膜电极峰值功率密度较Pt/C膜电极峰值功率密度高40.54%。

关键词：直接甲醇燃料电池阴极催化剂

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色谱在糖组学分析中的应用

色谱 2024年第7期42卷 646-657页

作者：郑义曹翠岩郭志谋闫竞宇梁鑫淼中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023 赣江中药创新中心江西南昌330100

糖组学是继基因组学和蛋白组学后发展起来的组学技术,是研究细胞、组织或生物体内糖组的组成、结构及功能的一门学科。糖组学研究对深入了解生命活动规律、疾病的预防和治疗以及药物的质控和研发具有重要意义。糖组在生物样品中的丰度较... 详细信息

糖组学是继基因组学和蛋白组学后发展起来的组学技术,是研究细胞、组织或生物体内糖组的组成、结构及功能的一门学科。糖组学研究对深入了解生命活动规律、疾病的预防和治疗以及药物的质控和研发具有重要意义。糖组在生物样品中的丰度较低,且受单糖组成、糖苷键连接位置、连接方式、分支结构等因素的影响,使得糖链的组成与结构复杂多样,给糖组学研究带来了巨大挑战。液相色谱分离技术以及液相色谱-质谱联用技术被广泛应用于糖组的结构解析,在糖组学研究中发挥了不可或缺的作用。本文首先从色谱分离原理的角度讨论了糖链的富集方法及其在糖组学研究中的应用案例,并比较分析了各种方法的优势与不足;在糖链的分离与分析方面,从色谱分离模式的角度,分别列举了反相色谱、高效阴离子色谱、亲水相互作用色谱和多孔石墨化碳色谱分离糖链、糖缀合物或糖衍生物的分离原理,以及各类色谱模式联合质谱解析在糖组学分析中的研究进展。本文对各类色谱方法的分离特色进行了总结与讨论,为研究人员针对特定样品或特定目标物的分离与分析选择合适的方法提供了参考。近年来,在色谱技术的推动下,糖组学研究取得了相当大的进展。随着色谱新材料和新方法的不断开发,色谱技术将在糖组学研究中发挥更加重要的作用。

关键词：液相色谱糖组学糖链富集糖链分离

高温质子交换膜水电解用Nafion/BN复合膜的制备与性能研究

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电源技术 2024年第5期48卷 895-900页

作者：陈泰朴孙树成郝金凯邵志刚中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049

在研究高温质子交换膜水电解系统时,膜脱水引致质子传导率降低的情况是造成电解性能较低的主要问题。针对该问题,引入了氮化硼(BN)作为一种无机吸湿改性剂。通过采用掺杂浇铸技术,成功制备了Nafion/BN复合膜。氮化硼的卓越吸湿能力,以... 详细信息

在研究高温质子交换膜水电解系统时,膜脱水引致质子传导率降低的情况是造成电解性能较低的主要问题。针对该问题,引入了氮化硼(BN)作为一种无机吸湿改性剂。通过采用掺杂浇铸技术,成功制备了Nafion/BN复合膜。氮化硼的卓越吸湿能力,以及其表面碱性基团与Nafion分子链上磺酸基团之间的酸碱相互作用,共同形成了一个密集的氢键网络,从而推进质子的传递。扫描电子显微镜(SEM)和X射线能量散射光谱(EDS)的分析结果验证了氮化硼在复合膜中的均匀分布。吸水率的测试结果显示,BN的引入显著增强了复合膜的水吸附能力。通过质子电导率的测试,证实BN的掺杂显著提升了复合膜的质子电导率。在130℃的高温条件下,采用Nafion/BN复合膜构建的水电解装置表现出了卓越的电解效能,尤其是在2.0 V电压下,电流密度达到2.04 A/cm^(2),表明Nafion/BN复合膜在高温质子交换膜水电解领域内具有一定的发展潜力。

关键词：高温质子交换膜 Nafion 氮化硼电解水