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Zn/ZSM-5催化剂中Zn物种与CO_(2)和正丁烷耦合反应间相关性研究

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第6期61卷 154-163页

作者：孙旭科刘荣升范改丽刘昱含叶芳秀于政锡刘中民中国科学院大连化学物理研究所洁净能源国家实验室低碳催化技术国家工程研究中心辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049 大连理工大学化学学院辽宁大连116024 中国石油大学(华东)化学化工学院山东青岛266580

随着全球温室气体排放的持续增长,二氧化碳(CO_(2))的高效转化与利用已成为应对气候变化、推动可持续发展的重要途径之一.在本课题组的前期研究中,以正丁烷为模型化合物,成功实现了H-ZSM-5分子筛催化CO_(2)与正丁烷发生耦合反应.实验还... 详细信息

随着全球温室气体排放的持续增长,二氧化碳(CO_(2))的高效转化与利用已成为应对气候变化、推动可持续发展的重要途径之一.在本课题组的前期研究中,以正丁烷为模型化合物,成功实现了H-ZSM-5分子筛催化CO_(2)与正丁烷发生耦合反应.实验还发现,通过对H-ZSM-5进行Zn改性,可以显著提高其催化性能,这为CO_(2)的高效转化和利用提供了新的研究方向.然而,目前关于Zn-ZSM-5催化剂中Zn物种的具体存在状态及其与耦合反应性能之间的关系尚不明确,这限制了高效催化剂的进一步设计.因此,深入探究Zn物种在Zn-ZSM-5催化剂中的存在状态及其与催化性能之间的关联机制,从而设计和开发更高效的CO₂转化催化剂已成为当务之急.本文通过紫外-可见光漫反射光谱、X-射线光电子能谱和1H魔角旋转-核磁共振等多种技术系统地表征了Zn-ZSM-5分子筛中酸性中心和Zn物种存在状态的演变过程,讨论了Zn物种活性中心与耦合反应之间的构-效关系,阐明了耦合反应的机理.研究表明,Zn-ZSM-5分子筛中Zn物种主要以ZnO团簇、Zn-OH^(+)和(Zn-O-Zn)^(2+)的形式存在,且其含量随Zn负载量的变化而改变.其中,ZnO团簇及(Zn-O-Zn)^(2+)物种的含量随Zn负载量的增加而上升,而Zn-OH^(+)物种含量则先上升后下降,这是由于部分Zn-OH^(+)物种转化为(Zn-O-Zn)^(2+)物种.在CO_(2)与正丁烷的耦合反应中,正丁烷的转化受到Brønsted酸位点的减少、Zn活性位点的形成以及粗晶ZnO物种的堆积等多种因素的影响.Zn-OH^(+)物种是主要的CO_(2)催化转化活性中心,而芳烃的生成则主要受Zn-OH^(+)和(Zn-O-Zn)^(2+)物种的影响.Zn-OH^(+)和(Zn-O-Zn)^(2+)物种均具有较强的脱氢性能,可通过脱氢路径促进芳烃的生成.Zn5%-ZSM-5(Zn负载量为5 wt%)样品表现出最优的催化性能:正丁烷转化率为94.71%,CO_(2)转化率为30.43%,芳烃选择性为53.71%.原位实验进一步证实了内酯、羧酸和不饱和醛酮等含氧化合物作为中间体的存在.基于上述研究,我们提出了Zn-ZSM-5上CO_(2)和正丁烷耦合的反应机理,主要包括以下三条反应路径:(1)在Zn-OH^(+)物种的催化作用下,正丁烷和CO_(2)首先被耦合活化形成内酯,随后经过一系列反应形成羧酸、酸酐和其他含氧化合物,最终通过复杂的反应生成芳烃.(2)部分CO_(2)在Zn-OH^(+)物种的催化下,通过逆水煤气变换(RWGS)反应以及与烃类化合物的干重整反应生成CO.这些CO随后在Zn-OH^(+)物种的催化下与烯烃发生耦合反应,最终生成芳烃产物.(3)正丁烷在Zn-OH^(+)和(Zn-O-Zn)^(2+)物种的催化下,发生脱氢和异构化反应产生烯烃.部分烯烃可通过与CO耦合或烯烃发生聚合、环化、脱氢等过程生成芳烃产物.综上所述,本文深入探讨了CO_(2)与正丁烷在Zn-ZSM-5催化剂上的耦合反应机制.通过系统研究,建立了催化剂中Zn物种与催化性能之间的构-效关系,并提出了耦合反应的具体路径.本文不仅有助于深入理解Zn-ZSM-5的催化作用机制,而且对于未来设计和开发更高效的催化体系具有重要的参考价值.

关键词：耦合反应 CO_(2)利用锌的引入 Zn-OH+ (Zn-O-Zn)^(2+) ZSM-5

国产Yb∶YAG薄片再生放大器输出功率突破300 W

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中国激光 2024年第19期 304-307页

作者：雷希音戴隆辉苏盟刘锐李想滕飞吕起鹏李刚金玉奇中国科学院大连化学物理研究所中国科学院大学北京盛镭科技有限公司

基于自主研制的Yb∶YAG 72通薄片泵浦模块设计并搭建了薄片再生放大器，实现了重复频率在50～200 kHz可调、输出功率为312 W、脉冲宽度为720 ps、最大脉冲能量超过6 mJ的近衍射极限激光输出，x方向和y方向的光束质量因子分别为1.05和1.0... 详细信息

基于自主研制的Yb∶YAG 72通薄片泵浦模块设计并搭建了薄片再生放大器，实现了重复频率在50～200 kHz可调、输出功率为312 W、脉冲宽度为720 ps、最大脉冲能量超过6 mJ的近衍射极限激光输出，x方向和y方向的光束质量因子分别为1.05和1.09，近场激光光斑圆度为91%，光-光转换效率高达48.1%。输出激光的中心波长为1030.8 nm，光谱宽度为1.80 nm，该光谱宽度可支持将脉宽压缩至867 fs。据查，这是国内首次使用国产多通薄片模块和自主封装薄片晶体实现的重复频率为50 kHz、平均功率超过300 W、光-光转换效率超过48%的皮秒激光输出。

关键词：薄片激光器再生放大器啁啾脉冲放大高重复频率

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硫化钼改性的碳载体对提高PEMFC抗CO性能的研究

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电源技术 2024年第9期48卷 1800-1806页

作者：时旭钊宋微韦涛郝金凯邵志刚中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023 中国科学院大学北京100039

质子交换膜燃料电池(PEMFC)阳极铂(Pt)的一氧化碳(CO)中毒问题限制了燃料电池的大规模商业化应用。报道了一种用于氢氧化反应的耐CO的燃料电池阳极催化剂,该催化剂由硫化钼(MoS_(2))改性的导电炭黑载体以及沉积在载体上的Pt纳米颗粒组成... 详细信息

质子交换膜燃料电池(PEMFC)阳极铂(Pt)的一氧化碳(CO)中毒问题限制了燃料电池的大规模商业化应用。报道了一种用于氢氧化反应的耐CO的燃料电池阳极催化剂,该催化剂由硫化钼(MoS_(2))改性的导电炭黑载体以及沉积在载体上的Pt纳米颗粒组成,命名为Pt/C-MoS_(2)。采取透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)及电化学测试等方法表征了不同MoS_(2)含量的催化剂的结构、组成以及性能。实验结果表明,硫化钼的添加提高了催化剂的CO抗性,载体中硫化钼含量为10%的样品(Pt/C-MoS_(2)-10)表现出最佳的性能。单电池测试的结果也验证了Pt/CMoS 2-10催化剂CO抗性的提高。

关键词： PEMFC CO抗性 HOR 硫化钼改性载体

基于多指标成分定量联合多元统计分析评价不同产地鹅不食草药材质量

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天然产物研究与开发 2024年第9期36卷 1573-1583页

作者：陈巍杨海峰陈毓王豪陈晓兰江苏农牧科技职业学院药学院泰州225300 中国科学院大连化学物理研究所大连116023 泰州学院江苏省手性医药化学品生物制造重点实验室泰州225300

基于多指标成分定量联合多元统计分析综合评价不同产地鹅不食草质量差异,提高鹅不食草药材的整体质量控制水平。以Waters XTerra MS C18柱为色谱柱,乙腈-0.2%磷酸为流动相,采用HPLC法同时测定鹅不食草中绿原酸、异绿原酸A、异绿原酸C、... 详细信息

基于多指标成分定量联合多元统计分析综合评价不同产地鹅不食草质量差异,提高鹅不食草药材的整体质量控制水平。以Waters XTerra MS C18柱为色谱柱,乙腈-0.2%磷酸为流动相,采用HPLC法同时测定鹅不食草中绿原酸、异绿原酸A、异绿原酸C、槲皮素、山柰酚、3-甲氧基槲皮素、山金车内酯D、山金车内酯C、小堆心菊素C、短叶老鹳草素A、羽扇豆醇、β-谷甾醇和蒲公英甾醇含量。对16批鹅不食草多指标成分定量检测结果进行聚类分析(cluster analysis,CA)、主成分分析(principal component analysis,PCA)和因子分析(factor analysis,FA),对不同产地鹅不食草药材进行分组和综合质量评价。利用正交偏最小二乘法-判别分析(orthogonal partial least squares-discriminant analysis,OPLS-DA)分析挖掘影响产品质量的差异性标志物。方法学验证符合中华人民共和国药典要求,13种成分在各自范围内线性关系良好(R^(2)>0.999),平均加样回收率(n=9)在96.88%~100.1%之间(RSD所建立的HPLC法操作便捷,结果准确,可用于鹅不食草多指标成分定量控制;多元统计分析可用于不同产地鹅不食草的整体质量评价。

关键词：鹅不食草高效液相色谱法多元统计分析因子分析质量评价

一种含SNAP-tag TM底物的硫醇荧光探针

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河北大学学报（自然科学版） 2024年第5期44卷 504-512页

作者：林利霞郭春青王利斌赵子彪熊康明山西警察学院治安系山西太原030401 山西白求恩医院纳米成像与载药制剂山西省重点实验室山西太原030032 中国科学院大连化学物理研究所分离分析化学重点实验室辽宁大连116023

合成了一种同时含α,β-不饱和酮活性位点和SNAP-tag TM底物的香豆素母体探针香豆素-烯酮-苯甲氨基鸟嘌呤(CAKBG).通过测试探针CAKBG的紫外-可见吸收光谱和荧光发射光谱,发现探针CAKBG在极性溶剂(例如,甘油、乙二醇、水、DMSO)中有更长... 详细信息

合成了一种同时含α,β-不饱和酮活性位点和SNAP-tag TM底物的香豆素母体探针香豆素-烯酮-苯甲氨基鸟嘌呤(CAKBG).通过测试探针CAKBG的紫外-可见吸收光谱和荧光发射光谱,发现探针CAKBG在极性溶剂(例如,甘油、乙二醇、水、DMSO)中有更长的吸收波长,且探针CAKBG对溶液的pH变化不敏感.此外,光谱实验发现生物硫醇Cys和Hcy均能引起探针CAKBG的最大吸收波长发生蓝移,且当激发波长为405 nm时,Cys和Hcy均能导致探针CAKBG在487 nm处的荧光发射峰明显增强.细胞成像结果表明,含有SNAP-tag TM底物的硫醇荧光探针CAKBG在活细胞中可以对Cys、Hcy进行荧光成像.综上,SNAP-Tag TM蛋白标签技术有望今后在硫醇荧光探针的细胞成像中得到推广应用.

关键词： α,β-不饱和酮 SNAP-Tag TM底物硫醇荧光探针细胞成像

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微反应器内芳烃硝化反应研究进展

化工学报 2024年

作者：宋璟王玉军邓建陈光文骆广生化学工程联合国家重点实验室清华大学化学工程系中国科学院大连化学物理研究所

芳烃的硝化反应作为工业生产中最重要的基本反应类型之一，随着化学品安全、绿色、高效生产的要求，其反应工艺向微尺度方向的发展已是必然的趋势。如何实现微尺度芳烃硝化反应的高质量发展，是重大工程前沿方向之一。全面综述并剖析了... 详细信息

芳烃的硝化反应作为工业生产中最重要的基本反应类型之一，随着化学品安全、绿色、高效生产的要求，其反应工艺向微尺度方向的发展已是必然的趋势。如何实现微尺度芳烃硝化反应的高质量发展，是重大工程前沿方向之一。全面综述并剖析了硝化微反应工艺的发展和面临的问题，从微尺度硝化反应动力学研究入手，为芳烃硝化微反应工艺设计及强化指明方向，并总结了当前硝化微反应工艺中的过程强化及安全性评价方法，最后对其未来发展方向进行了展望。

关键词：硝化反应动力学传递过程微尺度微反应器

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嵌入式筛孔微通道内液滴生成规律

化工学报 2024年

作者：唐文娜刘宏臣米晓天秋列维杨梅陈光文西安工程大学环境与化学工程学院中国科学院大连化学物理研究所

设计了一种具有嵌入式结构的筛孔微通道并研究了水-硅油体系的液滴生成过程。在不同的两相流量下观测到滴出流与喷射流两种流型，并考察了两相流量、界面张力对活化孔数量分布和液滴尺寸的影响。结果表明，随着分散相或连续相的毛细数C... 详细信息

设计了一种具有嵌入式结构的筛孔微通道并研究了水-硅油体系的液滴生成过程。在不同的两相流量下观测到滴出流与喷射流两种流型，并考察了两相流量、界面张力对活化孔数量分布和液滴尺寸的影响。结果表明，随着分散相或连续相的毛细数Ca增加，筛孔活化数量增加；对于液滴尺寸，随着连续相流量的增加和界面张力的降低，液滴尺寸降低，而随着分散相流量的增加，液滴尺寸呈现波浪式增加。基于实验结果，建立了液滴尺寸预测模型，预测值与实验值吻合较好。此外，还考察了添加微孔膜阻件对活化孔数量分布和液滴尺寸的影响，发现微孔膜阻件能使分散相在更低流量下活化筛孔，生成尺寸更小的液滴。

关键词：微通道两相流微筛孔液滴生成流域

Ni助剂对Co/AC催化CO加氢制高碳醇性能的影响

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分子科学学报 2024年第1期40卷 33-38页

作者：吴桐赵子昂李怡蕙朱何俊李阳王加升包明丁云杰大连理工大学化工学院精细化工国家重点实验室辽宁大连116024 中国科学院大连化学物理研究所洁净能源国家实验室(筹)辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室辽宁大连116023

研究了Ni助剂对于调变Co/AC催化剂表面富碳缺氢化学环境的作用,考察了Ni掺杂对CO加氢反应性能的影响。采用物理吸附、程序升温还原、化学吸附、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、X-射线衍射(XRD)和X-射线光电子能谱(XPS)对催化剂进行了表... 详细信息

研究了Ni助剂对于调变Co/AC催化剂表面富碳缺氢化学环境的作用,考察了Ni掺杂对CO加氢反应性能的影响。采用物理吸附、程序升温还原、化学吸附、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、X-射线衍射(XRD)和X-射线光电子能谱(XPS)对催化剂进行了表征。结果表明Co/AC催化剂中掺杂Ni助剂后,随着Ni助剂质量分数由0%增加至3%,C6+高碳醇在醇类产物的分布由31.3%提高至51.7%。Ni掺杂为促进高碳醇的醇分布提供了新思路。

关键词： CO加氢 Co/AC催化剂高碳醇 Ni掺杂

细胞转录组学和代谢组学整合策略表征突变影响谷氨酰胺合成酶酶活的关键代谢通路

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色谱 2024年

作者：凌婷石京冯婷泽裴劭君李思怿朴海龙中国科学院大连化学物理研究所中国科学院分离分析重点实验室中国科学院大学中国医科大学生命科学学院生物化学和分子生物学教研室中国医科大学附属肿瘤医院胸外科肿瘤研究所辽宁省肿瘤医院暨研究所

谷氨酰胺合成酶（GS）是细胞中唯一可以从头合成谷氨酰胺的酶，在癌症代谢中扮演着重要角色。GS酶活缺陷突变往往导致严重的代谢疾病甚至是死亡。理解GS酶活降低对生理功能的影响可能为靶向治疗提供新的方向，同时对其内在机制的探索可... 详细信息

谷氨酰胺合成酶（GS）是细胞中唯一可以从头合成谷氨酰胺的酶，在癌症代谢中扮演着重要角色。GS酶活缺陷突变往往导致严重的代谢疾病甚至是死亡。理解GS酶活降低对生理功能的影响可能为靶向治疗提供新的方向，同时对其内在机制的探索可以为治疗干预开辟新的途径。已报道的GS酶活缺陷突变包括R324C（第324位精氨酸突变为半胱氨酸）和R341C（第341位精氨酸突变为半胱氨酸）等，本研究新发现了GS的另一个酶活缺陷突变位点K241（第241位赖氨酸）。为了探究GS酶活缺陷突变带来的影响，本研究利用双组学技术对GS的酶活缺陷突变R324C和K241R（第241位赖氨酸突变为精氨酸）在肺癌细胞中的功能进行研究，通过对转录组和代谢组数据的整合揭示了GS酶活缺陷突变对一些重要生物过程的显著影响。GS的缺陷突变阻碍了细胞周期和多种氨基酸代谢途径。除了谷氨酰胺合成受到抑制，精氨酸-脯氨酸代谢、甘氨酸-丝氨酸-酪氨酸代谢以及天冬氨酸-谷氨酸-丙氨酸代谢在GS突变的细胞中表现出更强的活力，同时，氨酰-tRNA的生物合成途径也显著被激活。进一步的研究发现，GS酶活缺陷带来氨基酸代谢的改变源自谷氨酸的重新定向和相关代谢酶的表达变化，同时，氨酰-tRNA生物合成的激活源自谷氨酰胺在GS酶活缺陷细胞中带来的能量应激激活了特定蛋白的表达，如转录因子4(ATF4)。此外，细胞表型实验表明，GS酶活缺陷细胞的迁移能力低于野生型细胞。以上结果揭示了GS酶活缺陷突变体细胞中的代谢重编程现象，突出了癌细胞代谢的复杂性和适应性。

关键词：谷氨酰胺合成酶突变转录组学代谢组学肺癌谷氨酰胺