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绿色氧化剂催化苯胺氧化偶联反应的研究进展

高等学校化学学报 2024年第8期45卷 21-34页

作者：班志勇杨曹雨冯清殷国俊李国栋烟台大学化学化工学院烟台264005 中国科学院纳米系统与多级次制造重点实验室中国科学院纳米科学卓越创新中心国家纳米科学中心北京100190 中国科学院大学纳米科学与工程学院北京100049

偶氮苯和氧化偶氮苯类化合物在颜料、光学材料、荧光探针和光电器件等领域具有广泛的应用前景.目前,已发展了不同的催化剂和氧化剂用于苯胺氧化偶联制备偶氮苯及氧化偶氮苯类化合物,其中开发绿色环保的氧化体系一直是该研究领域的热点... 详细信息

偶氮苯和氧化偶氮苯类化合物在颜料、光学材料、荧光探针和光电器件等领域具有广泛的应用前景.目前,已发展了不同的催化剂和氧化剂用于苯胺氧化偶联制备偶氮苯及氧化偶氮苯类化合物,其中开发绿色环保的氧化体系一直是该研究领域的热点和难点问题.本文综合评述了分别以双氧水和氧气作为氧化剂时,催化苯胺选择性氧化制备偶氮苯及氧化偶氮苯类化合物的研究进展,同时探讨了苯胺氧化的机理,主要包括亚硝基苯中间体机理与自由基偶联机理.最后,总结了催化剂合成和催化机制方面存在的潜在问题和挑战,并对未来的研究方向进行了展望,从而为相关领域的发展提供借鉴.

关键词：苯胺选择性氧化偶联过氧化氢氧气偶氮类化合物

铈掺杂锆基金属-有机框架纳米颗粒的制备及其光催化二氧化碳环加成反应催化性能研究（英文）

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有机化学 2024年

作者：赵盈喆张子瑄张建玲张仁杰李美玲滕钰楠王昊翔中国科学院化学研究所中国科学院大学化学科学学院

发展具有特定组成和结构的高效光催化剂具有重要的意义.本工作在离子液体1-丁基-3-甲基咪唑醋酸盐中合成了铈掺杂的锆基NH2-UiO-66纳米颗粒.采用X射线衍射、红外光谱、扫描电子显微镜、透射电子显微镜研究了所得材料的晶体结构和形貌,采... 详细信息

发展具有特定组成和结构的高效光催化剂具有重要的意义.本工作在离子液体1-丁基-3-甲基咪唑醋酸盐中合成了铈掺杂的锆基NH2-UiO-66纳米颗粒.采用X射线衍射、红外光谱、扫描电子显微镜、透射电子显微镜研究了所得材料的晶体结构和形貌,采用X射线光电子能谱、能量色散X射线谱研究了所得材料中元素的价态和分布情况.催化性能研究表明,铈掺杂的NH2-UiO-66纳米颗粒在1,2-环氧丁烷与二氧化碳的环加成反应中催化效率比NH2-UiO-66得到显著提高.光电性质研究表明,该催化剂具有较强的光电流响应、较小的界面电荷转移阻抗、较窄的带隙和较低的平带电位.本论文的研究为光催化二氧化碳环加成反应高效催化剂的合成提供了一种新思路.

关键词：金属-有机框架双金属纳米颗粒离子液体二氧化碳环加成

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氮杂环卡宾催化醛类化合物的极性反转

有机化学 2024年第7期44卷 2204-2215页

作者：赵明颜瑞陈虎合肥师范学院化学与制药工程学院中国科学技术大学化学与材料科学学院

醛类化合物是一类重要的有机化合物,广泛用于有机合成中.其典型反应是作为亲电试剂与各种亲核试剂发生加成反应.羰基的亲电性限制了醛类化合物在合成中的进一步应用和发展.自从化学家发现氰根离子能够改变苯甲醛的反应极性,极性反转的... 详细信息

醛类化合物是一类重要的有机化合物,广泛用于有机合成中.其典型反应是作为亲电试剂与各种亲核试剂发生加成反应.羰基的亲电性限制了醛类化合物在合成中的进一步应用和发展.自从化学家发现氰根离子能够改变苯甲醛的反应极性,极性反转的策略备受关注.氮杂环卡宾是一类重要的有机小分子催化剂,在有机催化领域扮演着重要的角色.在氮杂环卡宾催化醛类化合物的极性反转方面研究,取得了一系列重要研究进展.系统介绍了氮杂环卡宾催化醛类化合物的极性反转,总结了极性反转碳原子的位置以及极性反转后发生的反应,旨在引起化学工作者对该领域有更多的关注,发展氮杂环卡宾催化的新模式、新反应.

关键词：氮杂环卡宾有机催化醛极性反转

可调谐的声学型石墨烯等离激元增强纳米红外光谱

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物理学报 2024年第13期73卷 336-345页

作者：段谕戴小康吴晨晨杨晓霞郑州大学河南先进技术研究院郑州450001 国家纳米科学中心中国科学院纳米科学卓越创新中心中国科学院纳米光子材料与器件重点实验室中国科学院纳米标准与检测重点实验室北京100190 中国科学院大学材料与光电研究中心北京100049

纳米红外光谱(nano-infrared spectroscopy,nano-IR)技术能够突破光的衍射极限,实现约10 nm空间分辨率的红外光谱检测,是研究纳米尺度物质化学成分和结构的重要技术手段.然而,由于纳米物质的尺寸与红外光的波长存在较大失配,导致其红外... 详细信息

纳米红外光谱(nano-infrared spectroscopy,nano-IR)技术能够突破光的衍射极限,实现约10 nm空间分辨率的红外光谱检测,是研究纳米尺度物质化学成分和结构的重要技术手段.然而,由于纳米物质的尺寸与红外光的波长存在较大失配,导致其红外吸收信号微弱.本文理论提出了一种基于纳米腔室的声学型石墨烯等离激元(nanocavity-acoustic graphene plasmon,n-AGP)可调谐增强nano-IR检测平台.该平台可实现超高光场压缩(模式体积Vn-AGP≈10-7λ_(0)~3,λ_(0)=6.25μm)和约50倍电场增强的n-AGP激发.通过调控金纳米腔室结构和石墨烯费米能级,我们实现了n-AGP的宽频段动态调控(1290—2124 cm^(-1)).此外,由于n-AGP的电磁场高度局域在纳米腔室内,具有高的探测灵敏度,可实现单个蛋白质颗粒酰胺Ⅰ带和酰胺Ⅱ带振动指纹特征的探测(灵敏度提高约9倍).这一基于n-AGP的增强结构拓展了nano-IR技术在单分子尺度的表征能力,可广泛应用于生物、催化等领域.

关键词：石墨烯纳米腔室等离激元表面增强红外光谱

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晶相设计钌基纳米催化剂提高CO2甲烷化活性（英文）

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第6期61卷 226-236页

作者：杨冲亚王玮珏卓红英沈铮张天雨杨小峰黄延强中国科学院大连化学物理研究所中国科学院航天催化材料重点实验室中国科学院大学北京林业大学环境科学与工程学院

金属纳米颗粒在许多化学反应中表现出优异的催化性能,因而广泛用于能源和环境等催化领域.形貌是影响其催化行为的关键因素之一,它通过改变金属纳米颗粒表层原子排列结构,进而调控化学反应过程中的物质吸附、催化机理和反应动力学.此外,... 详细信息

金属纳米颗粒在许多化学反应中表现出优异的催化性能,因而广泛用于能源和环境等催化领域.形貌是影响其催化行为的关键因素之一,它通过改变金属纳米颗粒表层原子排列结构,进而调控化学反应过程中的物质吸附、催化机理和反应动力学.此外,由于金属存在多种晶相结构,其纳米颗粒暴露的表面结构也可通过改变晶相得以实现.该调控策略可使得纳米颗粒具有独特的表面结构,并展现出不同的催化性能.因此,金属纳米颗粒的晶相设计为优化金属催化剂的催化性能提供了一种有效方式.Ru基纳米催化剂对CO2甲烷化反应具有较好的活性和选择性,且密堆积的Ru（0001）晶面被证明是hcp相Ru纳米催化剂的活性中心,而（10-11）面对CO2甲烷化反应的贡献较小.因此,开发具有更丰富密堆积fcc-（111）表面的Ru基纳米催化剂,有望大幅提高CO2甲烷化的活性.本文首先通过密度泛函理论计算和微观动力学模拟,研究了fcc相Ru纳米催化剂的密堆积（111）晶面上CO2加氢反应的催化机理.结果表明,与hcp-（0001）相比,该密堆积的fcc-（111）表面因能促进CO2的吸附活化,而具有更好的CO2甲烷化反应活性.制备了具有完全暴露fcc-（111）晶面的二十面体Ru金属纳米颗粒,并将其负载于惰性载体氧化铝上,结果表明,CO2甲烷化活性比传统六方密堆积相（hcp）的钌基催化剂高5-8倍,证实了fcc相催化剂具有更高的甲烷化催化性能,同时,在较高的反应温度下,fcc-晶相的Ru基催化剂在初始反应阶段甲烷化反应活性逐渐下降,但其CO2甲烷化活性仍远高于hcp-相催化剂.原位X射线衍射和环境透射电镜等结果表明,在反应温度高于250℃条件下,fcc-晶相的金属催化剂发生部分晶相转变.该相变主要发生于Ru金属纳米颗粒的聚集体,并伴随着金属粒子的团聚和粒径的增长;然而,单颗粒分散的Ru纳米粒子在相同条件下仍能维持其fcc-晶相,从而确保了其较高的甲烷化活性.此外,原位红外结果进一步证实了CO2甲烷化在Ru基纳米催化剂上通过氢化生成HCOO*中间体的反应路径,以及Ru纳米颗粒在反应过程中的动态结构演化.综上,金属纳米颗粒的晶相设计是调控表面原子结构及其催化反应性能的有效手段.通过对Ru基纳米催化剂的晶相设计,可以显著提升其在CO2甲烷化反应中的催化活性.然而,潜在的高温晶相转变可导致催化剂活性的部分失活.总之,晶相设计通过对金属纳米粒子表面原子结构的调变,为高效催化剂的设计开发和反应机理的深入研究提供了新的机遇.

关键词：晶相设计面心立方相钌纳米催化剂二氧化碳甲烷化相变

锂电池正极材料化学及形貌的X射线纳米谱学成像研究

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光谱学与光谱分析 2024年第5期44卷 1239-1244页

作者：高若阳张玲陶芬汪俊苏博毕志杰杜国浩邓彪肖体乔中国科学院上海应用物理研究所研究中心上海201800 中国科学院大学北京100049 中国科学院上海高等研究院上海光源中心上海201204 青岛大学物理科学学院山东青岛266071

锂离子电池高镍三元正极材料是储能领域的研究热点之一,多次循环后材料内部化学不均匀性与形貌缺陷,会造成电池失效与性能衰退,深入了解电池容量衰减变化及其原因需要对材料进行快速、高效无损的观测和分析。基于同步辐射的硬X射线全场... 详细信息

锂离子电池高镍三元正极材料是储能领域的研究热点之一,多次循环后材料内部化学不均匀性与形貌缺陷,会造成电池失效与性能衰退,深入了解电池容量衰减变化及其原因需要对材料进行快速、高效无损的观测和分析。基于同步辐射的硬X射线全场透射显微镜(TXM)是一种可无损研究物质内部结构且具有纳米分辨的成像技术。随着高亮度、高性能同步辐射光源的发展,同步辐射的TXM技术获得了快速发展,使得TXM成像方法具有更高的实验效率和空间分辨率。X射线纳米谱学成像(TXM-XANES)是将TXM与X射线吸收近边结构谱(XANES)有机结合的成像方法,TXM-XANES能够从纳米尺度上表征微米级能源材料的内部元素空间分布及化学态等信息,解决了常规方法由于表征材料局部区域而缺乏整体表征,或表征集合平均值特性而错过材料局部化学状态变化的问题。TXM-XANES作为基于TXM发展的多模态联合表征技术,已逐渐成为能源材料研究的重要实验方法之一。介绍了上海光源纳米三维成像线站及TXM成像系统,阐述了X射线纳米谱学成像方法的原理及其特点。X射线纳米谱学成像和纳米CT方法对锂离子电池正极高镍层状三元氧化物材料LiNi_(0.6)Co_(0.2)Mn_(0.2)O_(2)(NCM622)粉体进行了表征,获得了纳米尺度下NCM622单颗粒样品中Ni元素化学态的空间分布信息及单颗粒的三维结构信息。对电池材料的三维X射线纳米谱学成像方法进行了介绍和展望。

关键词：纳米谱学成像全场透射X射线显微镜锂电池同步辐射

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石墨烯基二氧化碳还原电催化材料研究进展

新型炭材料（中英文） 2024年第1期39卷 100-130页

作者：武泽林王聪伟张晓祥郭全贵王俊英中国科学院山西煤炭化学研究所中国科学院炭材料重点实验室山西太原030001 中国科学院大学北京100049 中国科学院大学太原能源材料学院山西太原030001

通过电化学方法来减少二氧化碳(CO_(2)),同时生产燃料和高附加值化学品,是一种克服全球变暖问题的有效策略,对于缓解能源和环境的双重压力具有重要的现实意义。由于CO_(2)稳定的分子结构,设计高选择性、高能效和低成本的电催化剂是关键... 详细信息

通过电化学方法来减少二氧化碳(CO_(2)),同时生产燃料和高附加值化学品,是一种克服全球变暖问题的有效策略,对于缓解能源和环境的双重压力具有重要的现实意义。由于CO_(2)稳定的分子结构,设计高选择性、高能效和低成本的电催化剂是关键。石墨烯及其衍生物因其独特且优异的物理、力学和电学性能,相对较低的成本,使其在CO_(2)电还原方面具有竞争力。此外,石墨烯基材料的表面可以通过使用不同的方法进行改性,包括掺杂、缺陷工程、构建复合结构和包覆形状。首先,本文综述了电化学CO_(2)还原的基本概念、评价标准,以及催化原理和过程。其次,简要介绍了石墨烯基催化剂的制备方法,并按照催化位点的类别,总结了石墨烯基催化剂近年来的研究进展。最后,对CO_(2)电还原技术未来发展方向进行了探讨与展望。

关键词：石墨烯二氧化碳还原电催化纳米材料可再生能源

高功率衬底转移VCSEL阵列失效分析与早期筛选

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中国激光 2024年第13期51卷 34-43页

作者：周泉材李阳袁崇献范鑫烨李川川韦欣聊城大学物理科学与信息工程学院山东聊城252059 中国科学院半导体研究所纳米光电子实验室北京100083 中国科学院大学材料科学与光电技术学院北京100049 中国科学院大学电子电气与通信工程学院北京100049

高功率垂直腔面发射激光器(VCSEL)阵列在激光医疗和激光传感等领域有着广泛应用,不同的应用场景对高功率VCSEL阵列的可靠性、成本、功率密度等也有着相应的要求。本文针对长脉冲应用场景的5 mm×5 mm大尺寸高功率808 nm VCSEL阵列器件,... 详细信息

高功率垂直腔面发射激光器(VCSEL)阵列在激光医疗和激光传感等领域有着广泛应用,不同的应用场景对高功率VCSEL阵列的可靠性、成本、功率密度等也有着相应的要求。本文针对长脉冲应用场景的5 mm×5 mm大尺寸高功率808 nm VCSEL阵列器件,开展了可靠性研究,并探讨了衬底转移、封装等因素对器件带来的影响。可靠性实验在电流为50 A、脉宽为30 ms、频率为10 Hz的注入水平下进行,利用共聚焦显微镜、X射线透视仪、电荷耦合器件(CCD)显微镜等进行数据收集。实验结果表明,对于衬底转移的大尺寸高功率808 nm器件,表面不规律凸起、焊接空洞、暗点数量等均会导致器件早期失效,尤其是20μm以上的不规律凸起高度、15%以上的不规律凸起面积、单个空洞比大于1.5%的焊接空洞和1%以上的暗点数量会直接带来致命损伤。本文的可靠性失效分析结果为高功率VCSEL阵列在工业应用中的早期失效筛选提供了一种简便可靠的方法。

关键词：垂直腔面发射激光器高功率长脉冲失效分析早期筛选

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颗粒体系的多尺度混合指数

化工学报 2024年第6期75卷 2214-2221页

作者：徐嘉宇陈飞国徐骥葛蔚中国科学院过程工程研究所介科学与工程全国重点实验室北京100190 中国科学院大学化学工程学院北京100049

对颗粒混合物均匀性的系统研究揭示了混合过程中显著的多尺度特征,特别是宏尺度上均匀的混合物在微尺度上可能表现为极度不均匀,反之亦然,同时采用不同的采样方法和混合指数表征同一混合物在同一尺度下的均匀性可能也会有所差异。尝试... 详细信息

对颗粒混合物均匀性的系统研究揭示了混合过程中显著的多尺度特征,特别是宏尺度上均匀的混合物在微尺度上可能表现为极度不均匀,反之亦然,同时采用不同的采样方法和混合指数表征同一混合物在同一尺度下的均匀性可能也会有所差异。尝试提出一种多尺度混合指数,即在不同尺度采用不同评价方法,并将混合指数表达为不同尺度上的分布,而不是在未定义尺度上的单一值。该多尺度表征方法可更精确与全面地反映混合物的均匀特性。

关键词：颗粒体系混合多尺度离散单元法莱西指数相对标准偏差宏尺度混合微尺度混合

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