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紧凑型高灵敏真空紫外单光子电离飞行时间质谱仪的研制及其在污染场地异味分析中的应用

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环境工程学报 2022年第9期16卷 3070-3080,F0002页

作者：郭烨东于彰淇姜葵王海杰杨波束继年李震中国科学院大学挥发性有机物污染控制材料与技术国家工程实验室北京101408

真空紫外单光子电离质谱仪(SPI-MS)在挥发性有机物(VOCs)在线监测方面具有独特优势,然而目前常用的SPI-MS灵敏度普遍较低,限制了SPI-MS在环境监测领域的广泛应用。为了有效提高SPI-MS的检测灵敏度,达到实时在线监测环境中痕量VOCs的目的... 详细信息

真空紫外单光子电离质谱仪(SPI-MS)在挥发性有机物(VOCs)在线监测方面具有独特优势,然而目前常用的SPI-MS灵敏度普遍较低,限制了SPI-MS在环境监测领域的广泛应用。为了有效提高SPI-MS的检测灵敏度,达到实时在线监测环境中痕量VOCs的目的,采用自制的高通量真空紫外灯,结合低气压光电离技术和飞行时间质谱技术,研制了1台紧凑型高灵敏真空紫外单光子电离飞行时间质谱仪(SPI-TOFMS),并使用SPITOFMS和吹扫捕集气相色谱质谱(P&T GC-MS)标准方法对农药污染场地释放的异味气体进行了检测分析。结果表明:在10 s的检测时间内,该仪器对气态苯具有极高的检测灵敏度,检测限(以体积分数计)低至0.09×10^(−12),检测准确度为95%~109%,精确度的标准偏差小于8%;在农药场地异味气体分析中,SPI-TOFMS不仅在极短的检测时间内(10 s)检测到甲硫醇、二甲基硫和二甲基二硫等典型异味物质,还检测到更多未被P&T GC-MS标准方法检测到的异味物质,如吡咯烷、吡啶、乙基丙胺、苯胺、邻苯二胺和硝基苯等;SPI-TOFMS与P&T GCMS 2种方法对异味样品主要成分(二甲基二硫)的定量分析结果具有良好的一致性。本研究研制的紧凑型SPITOFMS与同类型仪器相比,检测灵敏度有了大幅提高,可为实验室模拟研究及外场环境中痕量VOCs的实时在线监测提供一种高效的技术方法。

关键词：紫外单光子电离挥发性有机物在线监测质谱农药污染场地异味

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汽修行业挥发性有机物排放与控制现状及对策

环境科学 2021年第12期42卷 5574-5584页

作者：王海林杨涛聂磊方莉张中申郝郑平北京市环境保护科学研究院北京100037 北京市城市大气挥发性有机物污染防治技术与应用重点实验室北京100037 中国科学院大学挥发性有机物污染控制材料与技术国家工程实验室北京101408

在工业源挥发性有机物(VOCs)污染得到有效控制后,包括汽修业在内的生活源VOCs污染问题开始凸显.通过对我国汽修业的行业整体现状、VOCs排放组分和排放水平进行了梳理分析,在北京实地调研和检测的基础上估算了我国汽修业VOCs整体排放量约... 详细信息

在工业源挥发性有机物(VOCs)污染得到有效控制后,包括汽修业在内的生活源VOCs污染问题开始凸显.通过对我国汽修业的行业整体现状、VOCs排放组分和排放水平进行了梳理分析,在北京实地调研和检测的基础上估算了我国汽修业VOCs整体排放量约为91.02万t;其次,对汽修企业VOCs治理现状进行了分析和总结:对于漆雾前处理而言,组合式干式过滤法最为有效,现阶段VOCs废气治理技术以等离子、UV光解和活性炭吸附等处理方式为主,部分省市吸附处理法占比均超过50%,但更换不及时,去除效率普遍偏低;再次,系统梳理了国内外汽修涉VOCs原辅料中VOCs限值要求和我国现有各省市汽修行业VOCs排放标准,中国水性涂料中底漆和面漆VOCs含量限值要求远高于国外,国内汽修行业VOCs排放标准限值以北京、江苏和上海这3个省市最为严格,均为20 mg·m^(-3).最后,归纳提出了汽修业VOCs整体治理技术路线:对于规模以上汽修企业或区域整体治理而言,现阶段可选择"面漆水性化替代+集中钣喷中心+转轮吸附浓缩-催化燃烧脱附再生"的治理方案,对于较为分散且规模较小的汽修企业,VOCs防治宜采用"面漆水性化替代+活性炭分散吸附-共享式催化燃烧脱附再生"的治理技术路线.

关键词：汽修挥发性有机物(VOCs) 排放特征污染防治治理技术

Al_(2)O_(3)前驱体对Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化甲醇重整制氢性能的影响

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燃料化学学报（中英文） 2024年第10期52卷 1443-1452页

作者：黄敏薄其飞李娟乔靖萱袁善良张彪陈洪林蒋毅中国科学院成都有机化学研究所挥发性有机物污染控制材料与技术国家工程实验室(成都) 四川成都610041 中国科学院大学北京100049

采用共沉淀法制备了一系列Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂,通过XRD、BET、H_(2)-TPR、N_(2)O化学吸附、XPS表征技术,研究了Al_(2)O_(3)前驱体对催化剂结构的影响,同时对其在甲醇重整制氢中的性能进行了考察。结果表明,当Al^(3+)与Cu^(2+)、Zn... 详细信息

采用共沉淀法制备了一系列Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂,通过XRD、BET、H_(2)-TPR、N_(2)O化学吸附、XPS表征技术,研究了Al_(2)O_(3)前驱体对催化剂结构的影响,同时对其在甲醇重整制氢中的性能进行了考察。结果表明,当Al^(3+)与Cu^(2+)、Zn^(2+)同时共沉淀时,Al^(3+)对碱式碳酸盐中Cu^(2+)-Zn^(2+)部分取代生成类水滑石结构,增强了Zn-Al之间的相互作用。相反,在Cu^(2+)、Zn^(2+)完成共沉淀后,引入Al_(2)O_(3)前驱体对消除Al^(3+)对碱式碳酸盐中Cu-Zn取代的不良影响具有积极作用,有利于促进Cu-ZnO间的相互作用、CuO物种的分散和催化剂的还原,进一步促进表面Cu的分散,有利于其活性的提升。其中,以拟薄水铝石为铝源制备的催化剂呈现出优异的活性。在水醇物质的量比为1.2,反应温度为493 K的条件下,甲醇转化率可达94.8%,H_(2)时空收率可达97.5 mol/(kg·h),并且连续运行25 h其活性仍保持相对稳定。在反应条件下,经过723 K的10 h热处理后,该催化剂的活性损失率仅为5.37%。

关键词： Al_(2)O_(3)前驱体 Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂甲醇水蒸气重整热稳定性

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化工行业酸性气体多组分转化与资源回收研究进展

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环境化学 2021年第8期40卷 2308-2319页

作者：张凤莲蒋国霞郝郑平中国科学院大学环境材料与污染控制技术研究中心北京101408 中国科学院大学挥发性有机物污染控制材料与技术国家工程实验室北京101408

碳中和背景下石油化工、天然气化工、煤化工等化工行业酸性气体的治理面临硫化氢污染控制与二氧化碳减排的双重挑战。寻求经济有效、资源化、可持续的酸性气体治理与多资源协同回收技术迫在眉睫。结合当前研究前沿及酸性气体污染控制与... 详细信息

碳中和背景下石油化工、天然气化工、煤化工等化工行业酸性气体的治理面临硫化氢污染控制与二氧化碳减排的双重挑战。寻求经济有效、资源化、可持续的酸性气体治理与多资源协同回收技术迫在眉睫。结合当前研究前沿及酸性气体污染控制与资源回收的需求,本文综述了利用酸性气体(H_(2)S、CO_(2)、CH_(4)等混合气体)多组分直接转化为高价值产品——氢气以及高附加值硫衍生物的研究进展,并对酸性气体多组分转化与资源综合利用,进而深加工向高附加值有机硫化工产品方向发展的前景进行了展望。

关键词：酸性气体重整制氢二氧化碳减排甲硫醇

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有机硅接枝三聚氰胺树脂的合成及其表面性能

精细化工 2020年第8期37卷 1567-1573页

作者：高于洋刘绍英王庆印王公应中国科学院成都有机化学研究所四川成都610041 中国科学院大学挥发性有机物污染控制材料与技术国家工程实验室北京101408

以三聚氰胺和多聚甲醛为原料、羟基封端聚二甲基硅氧烷(PDMS-OH)为改性剂,制得了一系列PDMS-OH接枝改性的三聚氰胺树脂(MF-PDMS)。考察了溶剂、PDMS-OH用量对MF-PDMS性能的影响以及PDMS-OH用量对MF-PDMS固化膜性能的影响。采用FTIR、~1H... 详细信息

以三聚氰胺和多聚甲醛为原料、羟基封端聚二甲基硅氧烷(PDMS-OH)为改性剂,制得了一系列PDMS-OH接枝改性的三聚氰胺树脂(MF-PDMS)。考察了溶剂、PDMS-OH用量对MF-PDMS性能的影响以及PDMS-OH用量对MF-PDMS固化膜性能的影响。采用FTIR、~1HNMR、XPS、SEM-EDS对MF-PDMS的结构、表面化学组成进行了表征;用接触角测定仪、浸泡法分别测试了树脂的接触角和吸水性;采用TG测试了树脂的热稳定性。结果表明,以N,N-二甲基乙酰胺(DMAc)为溶剂,PDMS-OH与三聚氰胺、多聚甲醛可一步合成MF-PDMS。PDMS-OH的引入可高效地提高MF-PDMS的疏水性能和热稳定性,当PDMS-OH的用量为1%(以三聚氰胺物质的量计,下同)时,制备的MF-PDMS-01膜的水接触角为91.81°,表面自由能降至28.1mN/m,吸水质量分数降至2.83%,400℃时的质量残余率为50.44%、700℃时的质量残余率为16.60%。

关键词：三聚氰胺树脂接枝羟基封端聚二甲基硅氧烷疏水性能功能材料

甲烷厌氧氧化协同硝酸盐还原菌群驯化及其群落特征

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环境科学 2018年第3期39卷 1357-1364页

作者：薛松张梦竹李琳刘俊新中国科学院生态环境研究中心环境水质学国家重点实验室北京100085 中国科学院大学挥发性有机物污染控制材料与技术国家工程实验室北京101408 中持水务股份有限公司北京100192

伴随硝酸盐还原的甲烷厌氧氧化是协同减少环境中硝酸盐及甲烷的有效途径.利用实验室废水处理厌氧污泥、污水处理厂厌氧污泥和填埋场覆土驯化富集硝酸盐还原型甲烷厌氧氧化菌群.考察菌群的甲烷氧化效果,结果发现接种污水处理厂厌氧污泥... 详细信息

伴随硝酸盐还原的甲烷厌氧氧化是协同减少环境中硝酸盐及甲烷的有效途径.利用实验室废水处理厌氧污泥、污水处理厂厌氧污泥和填埋场覆土驯化富集硝酸盐还原型甲烷厌氧氧化菌群.考察菌群的甲烷氧化效果,结果发现接种污水处理厂厌氧污泥体系甲烷转化量最大,为0.05 mg·d-1.微生物群落结构分析显示,该体系中甲烷微菌和甲烷八叠球菌是甲烷氧化菌,假单胞菌、梭状芽胞杆菌和热单胞菌参与了硝酸盐的还原反应.硝酸盐的量影响甲烷的转化率及菌群结构.当硝酸盐浓度为200 mg·L-1时,体系中的硝酸盐还原菌为假单胞菌和梭状芽胞杆菌;浓度增加至500 mg·L-1时,硝酸盐还原菌则是假单胞菌和热单胞菌.同时,甲烷转化率增加34.7%.研究结果为该菌群应用于含甲烷废气与含硝酸盐废水的协同处理提供科学依据.

关键词：甲烷厌氧氧化硝酸盐还原厌氧污泥富集克隆文库群落结构特征

LaFe_(x)Al_(12)-xO_(19)六铝酸盐催化剂上氨分解制氢性能

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环境化学 2022年第7期41卷 2170-2179页

作者：赵雅绪张凤莲段潇潇蒋国霞徐欣郝郑平周华荣中国科学院新疆生态与地理研究所乌鲁木齐830011 环境材料与污染控制技术研究中心中国科学院大学北京101408 挥发性有机物污染控制材料与技术国家工程实验室北京101408

采用并流共沉淀法制备了系列Fe取代的LaFe_(x)Al_(12-x)O_(19)(LaFex,其中x=0,2,4,6,8)六铝酸盐催化剂,分别考察了Fe取代量、反应温度、空速对NH_(3)分解反应活性的影响。研究结果表明,升高温度有利于提高NH_(3)的转化率;NH_(3)分解反... 详细信息

采用并流共沉淀法制备了系列Fe取代的LaFe_(x)Al_(12-x)O_(19)(LaFex,其中x=0,2,4,6,8)六铝酸盐催化剂,分别考察了Fe取代量、反应温度、空速对NH_(3)分解反应活性的影响。研究结果表明,升高温度有利于提高NH_(3)的转化率;NH_(3)分解反应活性随着Fe取代量的增加先增加后降低,其中LaFe_(4)具有最佳的催化性能,在550℃即可实现NH_(3)的完全转化,并能稳定运行50 h以上。采用X射线衍射仪(XRD)、氮气吸脱附(BET)、程序升温还原(TPR)和X射线光电子能谱(XPS)等技术手段对催化剂进行了表征,结果表明,氨分解活性应该与反应温度、催化剂的氧化还原性能以及催化剂中八面体配位的Fe^(3+)的数量密切相关。

关键词：氨分解制氢 Fe取代六铝酸盐催化性能活性相

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镁铝水滑石衍生复合氧化物的COS水解性能

环境科学 2019年第10期40卷 4423-4430页

作者：魏征张鑫张凤莲蒋国霞张雨萌周化兵郝郑平解强中国矿业大学(北京)化学与环境工程学院北京100083 中国科学院大学挥发性有机物污染控制材料与技术国家工程实验室北京101408 中国科学院生态环境研究中心环境纳米技术与健康效应重点实验室北京100085

采用共沉淀的方法制备了系列镁铝水滑石衍生复合氧化物,分别考察了煅烧温度、反应温度、水蒸气体积分数以及碱金属添加对材料COS水解反应活性的影响.通过X射线衍射仪(XRD)、气体吸附仪(BET)、程序升温脱附(TPD)和X射线光电子能谱(XPS)... 详细信息

采用共沉淀的方法制备了系列镁铝水滑石衍生复合氧化物,分别考察了煅烧温度、反应温度、水蒸气体积分数以及碱金属添加对材料COS水解反应活性的影响.通过X射线衍射仪(XRD)、气体吸附仪(BET)、程序升温脱附(TPD)和X射线光电子能谱(XPS)等对复合氧化物的晶体结构、比表面积、孔结构和碱性位分布等进行表征.结果表明,水解反应活性随煅烧温度的增加先升高后减小,650℃煅烧制备的复合氧化物材料具有最佳的水解反应活性(COS完全转化的维持时间为180min).反应温度的升高有利于水解活性的提高,从70℃起水解反应就具有很高的活性和稳定性.此外,Cs的添加有利于水解反应活性的提高,掺杂后材料COS完全转化的维持时间达到了480 min.

关键词：羰基硫催化水解镁铝水滑石复合氧化物碱性位

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生物基2,5-呋喃二甲酸聚酯的研究进展

精细化工 2019年第12期36卷 2341-2352页

作者：王贤松王公应中国科学院成都有机化学研究所四川成都610041 中国科学院成都有机化学有限公司四川成都610041 中国科学院大学挥发性有机物污染控制材料与技术国家工程实验室北京101408

2,5-呋喃二甲酸聚酯是以生物质平台化合物2,5-呋喃二甲酸为主要单体的生物基聚酯。该文主要介绍2,5-呋喃二甲酸聚酯的研究进展,对2,5-呋喃二甲酸聚酯的性能、合成方法、合成用催化剂及其共聚改性研究进行对比分析和讨论。2,5-呋喃二甲... 详细信息

2,5-呋喃二甲酸聚酯是以生物质平台化合物2,5-呋喃二甲酸为主要单体的生物基聚酯。该文主要介绍2,5-呋喃二甲酸聚酯的研究进展,对2,5-呋喃二甲酸聚酯的性能、合成方法、合成用催化剂及其共聚改性研究进行对比分析和讨论。2,5-呋喃二甲酸聚酯的玻璃化转变温度、热稳定性、杨氏模量和抗拉强度与对苯二甲酸聚酯的相应性能接近。同时,2,5-呋喃二甲酸聚酯及其共聚物对CO2、O2和H2O的阻隔性能优于对苯二甲酸聚酯,在许多领域是聚酯PET等材料的潜在替代物,受到了业界的广泛重视。然而,较低的断裂伸长率是2,5-呋喃二甲酸聚酯应用的瓶颈问题。共聚改性是改善2,5-呋喃二甲酸聚酯力学性能的有效方法之一,已有的共聚改性单体在改善2,5-呋喃二甲酸聚酯的断裂伸长率时使共聚物的杨氏模量和玻璃化转变温度大幅下降,合成具有较高断裂伸长率、较高杨氏模量和较高玻璃化转变温度的2,5-呋喃二甲酸聚合物是国内外学者亟待解决的难题,也是2,5-呋喃二甲酸聚酯共聚改性领域的重要研究方向。

关键词：对苯二甲酸 2,5-呋喃二甲酸 2,5-呋喃二甲酸基聚酯共聚改性