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基于非相干宽带腔增强吸收光谱技术对碘氧自由基的定量研究

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物理学报 2021年第15期70卷 57-66页

作者：张鹤露秦敏方武唐科段俊孟凡昊邵豆华卉廖知堂谢品华中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所中国科学院环境光学与技术重点实验室合肥230031 中国科学技术大学合肥230026

介绍了 435-465 nm波段非相干宽带腔增强吸收光谱(IBBCEAS)技术对碘氧自由基(IO)的定量方法.为准确获取IO的浓度信息,对IBBCEAS系统高反镜的镜片反射率、有效腔长及损耗等参数进行了标定.利用氮气和氦气之间瑞利散射的差异性标定了高反... 详细信息

介绍了 435-465 nm波段非相干宽带腔增强吸收光谱(IBBCEAS)技术对碘氧自由基(IO)的定量方法.为准确获取IO的浓度信息,对IBBCEAS系统高反镜的镜片反射率、有效腔长及损耗等参数进行了标定.利用氮气和氦气之间瑞利散射的差异性标定了高反镜的反射率曲线,在IO吸收峰436.1 nm处镜片反射率及为0.99982,真空状态下有效吸收光程达到3.83 km.根据O4的吸收,修正后系统的有效腔长为60.7 cm.采用艾伦方差对系统的性能进行评估,在60 s时间分辨率下,系统对IO和NO_(2)的探测限(2σ)分别为1.9 pptv和20 pptv (1 pptv (part per trillion by volume)=10^(-12)).通过鼓泡法将溶于碘化钾(KI)溶液的碘带出,并将其光解后与臭氧反应产生稳定浓度的IO样气,对IO在采样管内的损耗进行了标定,结果表明IO的损耗可以忽略.利用IBBCEAS系统对IO的线性进行测定,在39-530 pptv的浓度范围下IO的测量浓度与配比浓度的相关系数R2为0.99.进而,利用该系统对海带排放的碘与臭氧反应生成的IO进行了测量.

关键词：碘氧自由基非相干光宽带腔增强吸收光谱技术定量

基于MAX-DOAS和TROPOMI对北京冬季对流层NO_(2)污染监测和对比分析

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遥感学报 2023年第7期27卷 1680-1690页

作者：杨东上罗宇涵曾议周海金司福祺窦科詹锴刘文清中国科学院合肥物质科学研究院安徽光机所环境光学与技术重点实验室合肥230031 中国科学技术大学合肥230026

利用不同监测平台对大气环境污染进行监测时,不同遥感数据之间的对比验证以及协同观测是准确评估大气污染变化的关键。本文利用北京站点布置的多轴差分吸收光谱仪(MAX-DOAS)光谱仪,反演了2018年11月—2019年2月北京站点冬季的对流层NO_... 详细信息

利用不同监测平台对大气环境污染进行监测时,不同遥感数据之间的对比验证以及协同观测是准确评估大气污染变化的关键。本文利用北京站点布置的多轴差分吸收光谱仪(MAX-DOAS)光谱仪,反演了2018年11月—2019年2月北京站点冬季的对流层NO_(2)垂直柱浓度,总结了北京冬季NO_(2)的日变化和月变化规律。研究中首先利用MAX-DOAS测量光谱结合DOAS反演算法获取不同时刻对流层NO_(2)垂直柱浓度,与TROPOMI过境时刻的NO_(2)遥测数据的变化趋势和相关性进行比较,并对卫星过境时地基站点不同的数据平均时间,和星—地间平均采样距离进行敏感性分析,同时将双因素方差分析方法(Two-way ANOVA)应用于评估风场对区域NO_(2)浓度变化的影响。结果显示北京地区11月的对流层NO_(2)平均浓度高于冬季其他月份,最大时均浓度可达到4.04×1016 molec·cm-2,且冬季各月份下午对流层平均NO_(2)浓度明显高于上午。利用TROPOMI和MAX-DOAS获得的对流层NO_(2)具有较好的相关性(r=0.88),其中2018年12月星—地观测相关性可达到0.96,但TROPOMI的NO_(2)浓度结果相对于地基MAX-DOAS观测结果均有不同程度的高估。同时星—地对比敏感性表明,在一定的采样范围内,随着平均时间和平均距离的增大,星—地NO_(2)浓度检测相关性均表现为明显的增高,其中相关性对采样距离的敏感性较大,而浓度相对偏差对采样时间敏感性较大,这为数据对比时的合理采样间隔选择提供参考。此外,通过风场分析发现风速及风速和风向的交互作用是导致北京地区NO_(2)浓度变化的重要因素之一。

关键词： NO_(2) TROPOMI MAX-DOAS 双因素方差分析变化趋势遥感 DOAS 对比验证

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基于大气廓线合成背景的目标气云透过率反演

物理学报 2023年第3期72卷 52-61页

作者：胡运优徐亮沈先春束胜全徐睆垚邓亚颂徐寒扬刘建国刘文清中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所中国科学院环境光学与技术重点实验室合肥230031 中国科学技术大学合肥230026

天空向下热红外辐射具有随时空变化而变化的特性,当扫描傅里叶变换红外遥测成像系统以天空为背景对目标气云进行成像扫描时,各扫描像素对应的背景辐射差异较大且没有恒定的基线,因而影响目标气云透过率的精确反演.针对这类问题,提出了... 详细信息

天空向下热红外辐射具有随时空变化而变化的特性,当扫描傅里叶变换红外遥测成像系统以天空为背景对目标气云进行成像扫描时,各扫描像素对应的背景辐射差异较大且没有恒定的基线,因而影响目标气云透过率的精确反演.针对这类问题,提出了基于大气廓线合成背景的目标气云透过率反演方法,首先采用实测地点的温度、湿度、压强和臭氧廓线及大气模式生成天空红外背景,以解决化工园区内难以实时测量纯净天空红外背景谱的问题,其次验证了天空红外背景与天顶角余弦逐波数存在连续可导的关系,使得少量具有天顶角梯度的天空红外背景即可快速插值生成任意仰角位置的天空红外背景谱.本文以中分辨率大气辐射传输模型(MODTRAN)软件仿真和SF6气体的遥测成像实验进行了方法验证,所提方法可以快速生成梯度仰角内任意角度对应的天空红外背景谱,准确反演出各扫描像素的目标气云透过率,反演得到的SF6柱浓度气云分布与实际分布一致,相关性达到0.99979.

关键词：傅里叶变换红外光谱合成背景透过率反演气云扫描成像

大气污染物垂直廓线扫描差分吸收光谱方法研究

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光学学报 2009年第2期29卷 297-302页

作者：朱燕舞谢品华窦科刘世胜秦敏李素文司福祺刘文清(指导) 中国科学院合肥物质科学研究院环境光学与技术重点实验室安徽合肥230031

差分光学吸收光谱法(DOAS)已经成为测量大气痕量气体含量的常用方法,该方法灵敏度高,可同时监测多种大气痕量气体。提出了应用差分吸收光谱方法监测大气痕量气体垂直分布,结合放置数套角反射器的近地层高塔,研制出扫描长光程差分吸收光... 详细信息

差分光学吸收光谱法(DOAS)已经成为测量大气痕量气体含量的常用方法,该方法灵敏度高,可同时监测多种大气痕量气体。提出了应用差分吸收光谱方法监测大气痕量气体垂直分布,结合放置数套角反射器的近地层高塔,研制出扫描长光程差分吸收光谱(扫描LP-DOAS)系统。应用此系统于2007年夏季对北京城市重要大气污染物NO_2的垂直分布进行了外场监测,准确获得了NO_2沿各光路的积分浓度,确定了系统在各光路的检测限和系统总的测量误差。基于垂直廓线模型,成功反演了NO_2的垂直廓线和垂直梯度。研究结果表明扫描LP-DOAS技术监测城市大气近地层痕量气体垂直分布的可行性。

关键词：大气光学扫描长光程差分吸收光谱系统垂直廓线监测二氧化氮

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用于远程探测的空间外差拉曼光谱技术研究

光谱学与光谱分析 2016年第12期36卷 3951-3957页

作者：胡广骁熊伟罗海燕施海亮李志伟沈静方雪静中国科学院合肥物质科学研究院安徽光机所安徽合肥230031 中国科学技术大学安徽合肥230026 中国科学院通用光学定标与表征技术重点实验室安徽合肥230031

空间外差拉曼光谱技术是一种新型拉曼光谱探测技术,具有光通量大、高分辨率、无移动部件等技术优势,非常适用于行星探测任务中,对行星表面的矿物及有机物进行分析,探寻可能存在的生命标志物。作者将这一技术运用于远程拉曼光谱探测中,... 详细信息

空间外差拉曼光谱技术是一种新型拉曼光谱探测技术,具有光通量大、高分辨率、无移动部件等技术优势,非常适用于行星探测任务中,对行星表面的矿物及有机物进行分析,探寻可能存在的生命标志物。作者将这一技术运用于远程拉曼光谱探测中,对远程空间外差拉曼光谱仪的光谱分辨率、光谱范围及信噪比等主要特性进行了分析与实验验证。文章对远程空间外差拉曼光谱探测的基本原理进行了简述,设计搭建了一套实验平台,并进行了定标,验证了其性能参数。在此基础上,获取了10m处部分无机固体样品、有机样品及天然矿物的拉曼散射信号,对系统信噪比进行了估计。由于装调精度不高、光学器件缺陷等原因,系统远非理想。但测试结果表明,对于大部分样品的主要拉曼散射峰,系统信噪比优于5,基本可以满足清楚分辨典型拉曼谱峰的要求,依然可以证明这一技术的可行性。空间外差拉曼光谱技术可以弥补色散型光栅光谱仪与傅里叶变换型光栅光谱仪的主要技术缺陷,在行星表面物质探测与分析领域具有较大的应用前景。作者对于这一技术的研究一定程度上证明了空间外差拉曼光谱技术在远程探测方面的潜力,可为远程空间外差拉曼光谱仪的工程实现提供参考。

关键词：空间外差拉曼光谱技术远程探测高光谱干涉傅里叶变换

组合式LED宽带光源灯结构对差分吸收光谱反演的影响和扣除方法研究

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光谱学与光谱分析 2023年第11期43卷 3339-3346页

作者：郑尼娜谢品华秦敏段俊中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所中国科学院环境光学与技术重点实验室安徽合肥230031 安徽新华学院城市建设学院安徽合肥230088

发光二极管(LED)发射光谱窄限制了差分吸收光谱反演波段,难以实现多种气体的同时测量。采用光纤束组合两种紫外LED形成组合式LED宽带光源,应用于DOAS系统实现大气SO_(2)和O_(3)的同步探测。光谱分析显示两种LED灯谱在280~295 nm处发生叠... 详细信息

发光二极管(LED)发射光谱窄限制了差分吸收光谱反演波段,难以实现多种气体的同时测量。采用光纤束组合两种紫外LED形成组合式LED宽带光源,应用于DOAS系统实现大气SO_(2)和O_(3)的同步探测。光谱分析显示两种LED灯谱在280~295 nm处发生叠加,275~301 nm有明显的灯结构。该灯结构会随着双峰光强比增加而增强,同时向短波方向漂移。实际测量时,外界环境改变会引起两个LED光谱各自独立变化,且二者发射光谱波段内大气消光存在差异。这将导致大气吸收光谱的双峰光强比不断变化,且与灯谱不一致,二者相除难以抵消灯结构。光谱反演结果显示宽带光源灯结构为参考谱参与拟合无法较好地扣除干扰。为扣除测量时LED光谱独立变化对光谱反演的影响,提出采用各LED独立灯结构作为参考谱参与拟合,结果显示SO_(2)和O_(3)拟合残差分别由1%、6‰降低至4‰左右,扣除效果较好。该方法与避开干扰结构相比,拓宽了SO_(2)和O_(3)的反演波段,SO_(2)和O_(3)吸收峰分别增加了1.75倍和1倍,平均拟合误差分别降低了67.5%和37.3%,测量精度明显提高。SO_(2)和O_(3)测量结果与同时段同地区的传统氙灯长光程DOAS系统比较,结果显示二者保持较高一致性,相关性系数R高于95%。结果表明DOAS反演时组合式LED宽带光源灯结构可以通过各LED独立的灯结构来拟合扣除。

关键词：差分吸收光谱技术组合式LED宽带光源光谱结构扣除同步探测

用于风场探测的非对称空间外差干涉数据处理方法研究

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光谱学与光谱分析 2016年第9期36卷 3014-3019页

作者：沈静熊伟施海亮李志伟胡广骁乔延利中国科学院合肥物质科学研究院安徽光机所安徽合肥230031 中国科学技术大学安徽合肥230026 中国科学院通用光学定标与表征技术重点实验安徽合肥230031

利用非对称空间外差光谱技术和多普勒效应,通过测量中高层大气气辉谱线的干涉图,采用傅里叶变换的方法求解相位,获得大气的风速信息。分析了干涉数据的处理方法,并针对干涉相位的求解进行推导。相比于传统观空间外差数据处理,不仅要考... 详细信息

利用非对称空间外差光谱技术和多普勒效应,通过测量中高层大气气辉谱线的干涉图,采用傅里叶变换的方法求解相位,获得大气的风速信息。分析了干涉数据的处理方法,并针对干涉相位的求解进行推导。相比于传统观空间外差数据处理,不仅要考虑噪声和系统误差,而且要考虑用于光谱隔离的窗函数引入的相位误差。通过软件模拟了窗函数的类型和窗长度对干涉数据和风速误差曲线的影响;在此基础上选择合适的窗函数模拟了对干涉图添加噪声和平场因子情况下的风速反演误差。结果说明,虽然窗函数造成了干涉图和相位的畸变,但是使用汉宁窗在合适的光程差处能够使其引入的误差低于5%;同时,噪声的仿真说明,风速误差随着系统噪声的增加而增大,在实验过程中控制噪声以及实验数据预处理对于控制风速精度的必要性。数据处理方法的研究和相关的仿真,对于提高空间外差风速测量精度及系统设计提供了理论参考,具有一定的指导意义。

关键词：风场探测非对称空间外差光谱仪干涉图傅里叶变换窗函数噪声

6611-6618cm-1之间氨气光谱线强的测量

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物理学报 2017年第5期66卷 130-137页

作者：聂伟阚瑞峰许振宇杨晨光陈兵夏晖晖魏敏陈祥姚路李杭范雪丽胡佳屹中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所环境光学与技术重点实验室合肥230031 中国科学技术大学合肥230026

在可调谐半导体激光吸收光谱(TDLAS)技术中,目标气体分子的吸收光谱参数,尤其是线强对温度、浓度的精确反演测量具有重要作用.HITRAN/GEISA/HITEMP等数据库中的光谱参数包含理论计算的结果,与实际情况存在相当的误差.本文采用TDLAS-波... 详细信息

在可调谐半导体激光吸收光谱(TDLAS)技术中,目标气体分子的吸收光谱参数,尤其是线强对温度、浓度的精确反演测量具有重要作用.HITRAN/GEISA/HITEMP等数据库中的光谱参数包含理论计算的结果,与实际情况存在相当的误差.本文采用TDLAS-波长扫描直.接吸收技术测量了室温下氨气在6611—6618 cm^(-1)之间的吸收光谱,利用Voigt线型多峰拟合方法获得了20条谱线在不同压强下的积分吸光度值,将获得的不同压强下的积分吸光度值进行线性拟合计算测量温度下的线强值,同时通过不确定度分析及误差传递计算了实验钱强值的不确定度.通过与*** 2012数据库中值进行对比,得出氨气在6611—6618 cm^(-1)波段实验线强值与数据库中值相差0.51%—17.28%,且实验线强值的不确定度在0.81%—3.3%范围,小于HITRAN2012中线强的不确定度5%—10%范围.

关键词：氨气可调谐半导体激光吸收光谱技术线强不确定度

基于加权乘代数算法分析全球平流层臭氧垂直分布差异

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物理学报 2023年第1期72卷 174-185页

作者：徐自强杨太平钱园园司福祺中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所环境光学与技术重点实验室合肥230031 中国科学技术大学合肥230026

全球气候变化与南极臭氧空洞的形成促使人们关注大气臭氧含量的变化.臭氧通常通过天底卫星实现全球连续观测,进而获得全球柱浓度,但随着对臭氧的深入研究,全球臭氧分层观测问题也随之出现.本文将加权乘代数算法与辐射传输模型SCIATRAN... 详细信息

全球气候变化与南极臭氧空洞的形成促使人们关注大气臭氧含量的变化.臭氧通常通过天底卫星实现全球连续观测,进而获得全球柱浓度,但随着对臭氧的深入研究,全球臭氧分层观测问题也随之出现.本文将加权乘代数算法与辐射传输模型SCIATRAN相结合,采用2011年Chappuis-Wulf波段的SCIAMACHY临边辐射数据,反演出15—40 km高度之间的平流层臭氧廓线,解决了全球臭氧分层观测问题.在全球臭氧分层图中,观测到全球臭氧传输从低纬度地区的形成上升到中高纬度地区的消耗下降的整个过程,这与布鲁尔-多布森环流直接相关.在9—10月南极臭氧空洞最严重时期,南极极地环流对臭氧传输的阻碍作用明显,极地环流出现“透明墙”效果.一方面赤道臭氧难以传输至南极地区进行补充,另一方面南极地区上空存在的臭氧消耗物质滞留导致臭氧消耗加速,低补充和高消耗共同造成南极臭氧空洞.全球臭氧分层观测为全球臭氧研究提供了新的视角,将会促进人们对臭氧形成、传输以及消耗过程的研究.

关键词：全球臭氧分层临边卫星加权乘代数算法波长配对