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激光诱导击穿光谱定量分析锂矿石中锂元素

光谱学与光谱分析 2022年第11期42卷 3489-3493页

作者：付洪波吴边王华东张梦阳张志荣中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所光子器件与材料安徽省重点实验室安徽合肥230031 中国科学技术大学安徽合肥230026

锂元素具有优良的物理和化学性能,因而在军事、电池、特种合金、受控热核反应等领域具有重要作用。现有的锂矿石分析主要是基于酸分解的原子吸收光谱、电感耦合等离子体质谱或原子发射光谱等离线方法。激光诱导击穿光谱(LIBS)是一种无... 详细信息

锂元素具有优良的物理和化学性能,因而在军事、电池、特种合金、受控热核反应等领域具有重要作用。现有的锂矿石分析主要是基于酸分解的原子吸收光谱、电感耦合等离子体质谱或原子发射光谱等离线方法。激光诱导击穿光谱(LIBS)是一种无需样品制备、适用于低原子序数元素(包括锂)的原子发射光谱方法。采用LIBS技术,实验采集了11种锂矿石成分分析标准物质的等离子体发射光谱,分别在610.35和670.78 nm附近观测到了Li的特征峰,但由于谱线的重叠,无法应用单变量线性回归进行建模。在全谱积分强度标准化基础上,分别使用偏最小二乘回归(PLSR)和基于主成份分析的支持向量回归(PCA+SVR)对锂矿石标准物质中的锂含量进行建模。校准模型的相关参数通过留一组交叉验证均方根误差(RMSECV)来确定。结果表明,相较于PCA+SVR校准模型,PLSR的决定系数(R^(2))更大,校准均方根误差(RMSEC)更小,但预测均方根误差(RMSEP)远大于RMSEC,存在过拟合现象。另一方面,PCA+SVR计算得到的RMSEP和平均相对误差(MRE)相对于PLSR更小,因此认为PCA+SVR模型拥有更好适应度。从而证明,LIBS技术可以实现锂矿石中Li含量的分析,有望应用于位于传送带上锂矿石的原位在线定量分析。

关键词： LIBS 锂矿石 PLSR PCA SVR

主成分分析在温室气体时序红外光谱处理中的应用研究

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光谱学与光谱分析 2023年第7期43卷 2313-2318页

作者：王钰豪刘建国徐亮邓亚颂沈先春孙永丰徐寒杨中国科学技术大学环境科学与光电技术学院安徽合肥230026 中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所中国科学院环境光学与技术重点实验室安徽合肥230031

傅里叶变换红外光谱技术可同时测量多种温室气体组分的浓度。仪器噪声和谱线重叠效应会对光谱数据的质量产生影响,从而影响各组分反演浓度的结果。针对上述问题,使用不同数量的主成分对时序测量光谱矩阵进行重建,并将重建光谱矩阵与原... 详细信息

傅里叶变换红外光谱技术可同时测量多种温室气体组分的浓度。仪器噪声和谱线重叠效应会对光谱数据的质量产生影响,从而影响各组分反演浓度的结果。针对上述问题,使用不同数量的主成分对时序测量光谱矩阵进行重建,并将重建光谱矩阵与原始光谱矩阵之间的欧式距离和余弦距离作为动态选择主成分数量的判据,重建时序测量光谱,从而提高时序光谱数据的质量。采用该方法分别对数值仿真光谱、标准气体测量光谱和外场实验测量光谱进行了处理。结果表明,叠加0.001 RMS噪声的数值仿真光谱经过光谱重建后,光谱的结构特征未明显改变,重建光谱与原始光谱之间的残差标准差为4.191×10^(-4),有效降低了测量光谱中噪声的影响。采用该方法对标准气体的平均测量光谱进行了重建,并比较了重建光谱与平均光谱的反演浓度精度。1 min平均测量光谱反演各组分浓度的精度为CO_(2):0.24μmol·mol^(-1)、CH_(4):5.24 nmol·mol^(-1)、N_(2)O:2.92 nmol·mol^(-1)和CO:4.72 nmol·mol^(-1);5 min平均测量光谱反演各组分浓度的精度为CO_(2):0.18μmol·mol^(-1)、CH_(4):2.30 nmol·mol^(-1)、N_(2)O:1.03 nmol·mol^(-1)和CO:1.53 nmol·mol^(-1);1 min重建光谱反演各组分浓度的精度为CO_(2):0.17μmol·mol^(-1)、CH_(4):2.97 nmol·mol^(-1)、N_(2)O:0.72 nmol·mol^(-1)和CO:1.40μmol·mol^(-1);5 min重建光谱反演各组分浓度的精度为CO_(2):0.15μmol·mol^(-1)、CH_(4):1.74 nmol·mol^(-1)、N_(2)O:0.29 nmol·mol^(-1)和CO:0.97 nmol·mol^(-1)。利用重建光谱进行反演能够显著提高气体反演浓度的精度,5 min重建光谱反演浓度的精度结果能够达到WMO/GAW的扩展测量精度要求。在外场实验中,1 min重建光谱反演CO_(2)得到的浓度与1 min平均光谱反演得到的CO_(2)浓度的相关系数可达到89.40%。综合分析可知,对FTIR时序光谱数据进行主成分动态选择不仅降低了时序测量光谱中噪声的影响,而且有效保留了时序测量光谱的特征变化信息。

关键词：傅里叶变换红外光谱主成分分析光谱降噪温室气体

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基于纠缠相干态的量子照明雷达

物理学报 2021年第17期70卷 57-64页

作者：陶志炜任益充艾则孜姑丽·阿不都克热木刘世韦饶瑞中中国科学技术大学环境科学与光电技术学院合肥230026 中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所大气光学重点实验室合肥230031

量子照明雷达旨在利用量子光场探测热噪声环境下低反射率目标是否存在.发射光源的纠缠特性使其较经典雷达具有独到的探测优势.纠缠相干态(entangled coherent state,ECS)作为一类在噪声环境下纠缠鲁棒性较强的量子态,近年来在量子科学... 详细信息

量子照明雷达旨在利用量子光场探测热噪声环境下低反射率目标是否存在.发射光源的纠缠特性使其较经典雷达具有独到的探测优势.纠缠相干态(entangled coherent state,ECS)作为一类在噪声环境下纠缠鲁棒性较强的量子态,近年来在量子科学的多个领域得到广泛的应用.本文研究了基于三类不同ECS态的量子照明雷达的目标探测性能,并以双模压缩态(two-mode squeezed vacuum state,TMSV)和相干态作为基准对比和分析了三类ECS态纠缠度大小与其探测性能之间的关系.研究发现:在目标为低反射率且发射光子数远小于背景噪声的情形下,三类ECS态的探测性能优于相干态,劣于TMSV态;此外,三类ECS态的探测性能可由其纠缠度的大小来决定.在其他照明条件下,使用量子照明雷达进行目标探测较相干态雷达并无明显的优势,三类ECS态的探测性能与TMSV态和相干态方案并无明显联系.

关键词：量子照明纠缠相干态纠缠度

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红外通道式野外辐射计的光机设计及性能测试

红外与激光工程 2022年第12期51卷 62-72页

作者：张允祥李新黄冬张艳娜韦玮潘琰中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所中国科学院通用光学定标与表征技术重点实验室安徽合肥230031 中国科学技术大学安徽合肥230026

为满足遥感器在轨辐射定标的需求,研制了用于现场测量的红外通道式野外辐射计(Infrared channel field radiometer,ICFR),阐述了ICFR的整机工作原理、光学系统设计和机械结构设计,开展了ICFR实验室辐射定标和定标不确定度分析,结果表明I... 详细信息

为满足遥感器在轨辐射定标的需求,研制了用于现场测量的红外通道式野外辐射计(Infrared channel field radiometer,ICFR),阐述了ICFR的整机工作原理、光学系统设计和机械结构设计,开展了ICFR实验室辐射定标和定标不确定度分析,结果表明ICFR各通道接收辐亮度与响应DN值具有较高的线性关系,辐射定标不确定度优于0.16K。开展了ICFR抗热冲击性和工作环境温度适应性测试,结果表明ICFR具有较强的抗热冲击能力,能够适用于-20~50℃的工作环境。为检验验证ICFR测量数据的准确性和仪器的可靠性,在国家高分辨率遥感综合定标场开展了ICFR和CE312的外场比对实验,结果表明两台设备测量的地表亮温具有相同的变化趋势,二者对应通道测得的平均亮温偏差小于0.1K,标准偏差小于0.3K,验证了ICFR具有与CE312相近的测量精度和稳定性,在遥感器热红外波段场地定标方面具有重要应用前景。

关键词：辐射定标辐射计亮温光机设计不确定度分析

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Chappuis-Wulf波段临边辐射臭氧廓线的反演

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光学学报 2021年第4期41卷 33-42页

作者：朱芳司福祺詹锴窦科周海金中国科学院合肥物质研究院安徽光学精密机械研究所环境光学研究中心安徽合肥230031 中国科学技术大学安徽合肥230026

临边辐射探测技术是一种新型卫星探测技术,主要利用紫外-可见光-红外太阳散射光谱获得臭氧等痕量气体在垂直方向上的分辨率廓线信息。基于波长配对光谱分析法、乘代数重建技术以及SCIATRAN正向模型,用SCIAMACHY仪器临边辐射反演垂直高度... 详细信息

临边辐射探测技术是一种新型卫星探测技术,主要利用紫外-可见光-红外太阳散射光谱获得臭氧等痕量气体在垂直方向上的分辨率廓线信息。基于波长配对光谱分析法、乘代数重建技术以及SCIATRAN正向模型,用SCIAMACHY仪器临边辐射反演垂直高度为10~40 km、分辨率为1 km的臭氧数密度。首先,根据臭氧在Chappuis-Wulf波段的吸收特性分析波长配对的机理,并结合临边辐射权函数确定臭氧反演的波长和反演范围。然后,分析了几种典型的波长配对组合对反演结果的影响,确定一组较好的波长配对组合。最后,对迭代算法反演过程中的误差来源如迭代次数、先验廓线、切线高度和NO_(2)浓度参量进行不同程度的偏差反演,误差结果表明,这些参数都会明显影响垂直高度小于20 km的臭氧廓线反演结果。

关键词：大气光学临边辐射波长配对乘代数重建技术臭氧廓线反演

基于真空紫外光电离质谱的氯原子引发诺蒎酮氧化反应研究

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分析化学 2022年第6期50卷 948-956页

作者：胡荣荣马子吉岳浩林晓晓温作赢张为俊顾学军唐小锋中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所中国科学技术大学研究生院科学岛分院

采用微波放电流动管反应器模拟大气中氯原子(Cl)引发的诺蒎酮(C9H14O)氧化反应，结合自行研制的真空紫外光电离飞行时间质谱仪，在线检测获得反应中的关键物种，包含反应物、自由基和产物，并开展其反应动力学研究，通过比较关键物种的... 详细信息

采用微波放电流动管反应器模拟大气中氯原子(Cl)引发的诺蒎酮(C9H14O)氧化反应，结合自行研制的真空紫外光电离飞行时间质谱仪，在线检测获得反应中的关键物种，包含反应物、自由基和产物，并开展其反应动力学研究，通过比较关键物种的动力学实验与模拟计算结果，探讨了反应中关键物种的反应路径。结果表明，Cl 原子和诺蒎酮分子之间的反应经夺氢通道生成自由基 C9H13O，产生的自由基 C9H13O与 O2分子反应主要生成过氧自由基 C9H13OO2，并且新生成的 C9H13OO2在无 NO 或 NO2条件下进一步与 HO2自由基反应生成氢过氧化物 C9H13OO2H，以及与自身发生双分子反应生成自由基C9H13OO、羰基化合物 C9H12O2和C9H13OOH。本研究通过实验研究和模拟计算揭示了 Cl 原子引发的诺蒎酮大气氧化反应机理。

关键词：诺蒎酮氯原子光电离质谱氧化机理过氧自由基

敦煌辐射校正场对地辐射计现场定标研究及应用

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光子学报 2022年第12期51卷 167-178页

作者：黄冬李新张艳娜韦玮张权中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所安徽合肥230031 中国科学院通用光学定标与表征重点实验室合肥230031 中国科学技术大学合肥230026

针对实验室定标周期长、长途运输影响定标精度等问题,开展了通道式辐射计ATR的现场定标方法研究。在SRBC现场定标中引入超光谱辐照度仪自动观测数据来计算天空漫射照度,利用SRBC法计算了定标系数和地表反射率,将其与人工利用ASD型光谱... 详细信息

针对实验室定标周期长、长途运输影响定标精度等问题,开展了通道式辐射计ATR的现场定标方法研究。在SRBC现场定标中引入超光谱辐照度仪自动观测数据来计算天空漫射照度,利用SRBC法计算了定标系数和地表反射率,将其与人工利用ASD型光谱仪测量的地表反射率进行对比,并对地表反射率计算的不确定度进行分析。研究结果表明,SRBC法定标系数计算的ATR反射率与ASD型光谱仪测量的相对偏差优于1.4%,反射率计算不确定度优于2.78%~4.35%,SRBC法在实际应用中具有较高的精度和系统优势。将SRBC定标系数应用于卫星自动化替代定标,近3年的自动化替代定标结果与AQUA/MODIS星上定标系数具有很好的一致性,各通道单次定标相对偏差基本在5%以内,平均百分偏差优于3.58%,能很好监测跟踪卫星载荷的运行情况,验证了SRBC法的有效性和适用性。

关键词：对地辐射计地表反射率辐射计定标自动化替代定标气溶胶光学厚度臭氧

高温条件下光谱线型模型对光谱反演的影响分析

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光谱学与光谱分析 2023年第9期43卷 2715-2721页

作者：曾思贤任欣何浩轩聂伟华南理工大学电力学院广东广州510641 中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所安徽合肥230031

针对高温条件下光谱高精度反演的需求,对比分析了7种不同的光谱线型模型在光谱反演中的精度和稳定性,并发展了适用于高温诊断的光谱线型选择策略。首先测量了1100~1600 K温度范围的两条H 2O吸收光谱,采用七种不同的光谱线型模型分别进... 详细信息

针对高温条件下光谱高精度反演的需求,对比分析了7种不同的光谱线型模型在光谱反演中的精度和稳定性,并发展了适用于高温诊断的光谱线型选择策略。首先测量了1100~1600 K温度范围的两条H 2O吸收光谱,采用七种不同的光谱线型模型分别进行分析,获取了各测量光谱的积分吸光度,速度依赖线宽和多普勒半高宽,并根据双线比值法计算气体温度值。对比分析表明,在高温常压条件下,Gaussian线型拟合精度最差,但通过Gaussian线型反演的气体温度精度最高;光谱拟合过程中,通过设置线型模型中的多普勒半高宽参数为已知量,能有效提高光谱线参数的反演稳定性和精度,也能有效提高各光谱线型温度反演精度。与高阶非Voigt线型(Speed-dependent Voigt线型,Rautian线型,Speed-dependent Rautian线型和Hartman-Tran线型)对比,Voigt线型获取的积分吸光度和速度依赖线宽偏小,计算的温度结果相对误差偏大。最后,对比了7种线型模型拟合程序的运行时间,在保证精度的条件下,Speed-dependent Voigt线型拟合速度最快。因此,通过Gaussian线型获取气体温度,然后根据温度计算多普勒半高宽参数并将其固定为已知量,采用Speed-dependent Voigt线型拟合能有效提高高温光谱的反演精度,速度和稳定性。

关键词：光谱线型 TDLAS 积分吸光度速度平均线宽多普勒半高半宽温度

大气挥发性有机物实时在线监测的双极性质子转移反应质谱仪研制

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分析化学 2018年第4期46卷 471-478页

作者：张强领邹雪梁渠张亚婷易明建王鸿梅黄超群沈成银储焰南中国科学院合肥物质科学研究院医学物理与技术中心医学物理与技术安徽省重点实验室中国科学技术大学安徽省环境科学研究院大气环境研究所中国科学院安徽光学精密机械研究所

大气中挥发性有机物（VOCs）能参与光化学反应,导致臭氧和气溶胶等二次污染物的产生,实时精准地监测VOCs对于大气污染成因研究具有重要意义。在质子转移反应质谱（PTR-MS）研究基础上,本工作研制一套用于大气VOCs实时在线监测的双极性... 详细信息

大气中挥发性有机物（VOCs）能参与光化学反应,导致臭氧和气溶胶等二次污染物的产生,实时精准地监测VOCs对于大气污染成因研究具有重要意义。在质子转移反应质谱（PTR-MS）研究基础上,本工作研制一套用于大气VOCs实时在线监测的双极性质子转移反应质谱仪（Dipolar proton transfer reaction mass spectrometer,DP-PTR-MS）。相比单一反应离子H;O;的常规PTR-MS,DP-PTR-MS中有正负3种反应离子(H;O;、OH;、（CH;）;COH;),可根据实际检测需要选择切换,提高定性能力,并有效扩展检测范围。其中,H;O;反应离子用于检测质子亲和势大于H;O的VOCs;OH;反应离子可与H;O;反应离子配合识别VOCs,还可用于检测CO;等无机物;（CH;）;COH;反应离子可在排除干扰的情况下准确检测NH;。利用6种标准气体测定DP-PTR-MS检出限和灵敏度,结果表明,DP-PTR-MS对甲苯的检出限为7×10;（V/V）,对氨气的灵敏度为126.0 cps/10;（V/V）。利用DP-PTR-MS对合肥市区大气VOCs开展连续78h实时在线监测验证实验,结果表明,DP-PTR-MS可对大气中10;（V/V）量级VOCs进行长期实时在线监测,可作为大气污染成因研究和痕量VOCs排放监测的重要工具。

关键词：双极性质子转移反应质谱挥发性有机物实时在线监测