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多孔介质中甲烷水合物的分解特性

高等学校化学学报 2010年第9期31卷 1848-1854页

作者：张郁吴慧杰李小森陈朝阳李刚曾志勇中国科学院广州能源研究所可再生能源与天然气水合物重点实验室中国科学院广州天然气水合物研究中心

利用定容降压方法测定了在不同多孔介质中甲烷水合物的分解实验数据,所使用的多孔介质平均孔径分别为9.03,12.95,17.96和33.20nm,其中孔径为12.95nm的多孔介质采用了3个粒径范围,分别为0.105～0.150,0.150～0.200和0.300～0.450mm;其它... 详细信息

利用定容降压方法测定了在不同多孔介质中甲烷水合物的分解实验数据,所使用的多孔介质平均孔径分别为9.03,12.95,17.96和33.20nm,其中孔径为12.95nm的多孔介质采用了3个粒径范围,分别为0.105～0.150,0.150～0.200和0.300～0.450mm;其它孔径的多孔介质的粒径范围为0.105～0.150mm.在封闭的条件下测定了不同温度与不同初始生成压力下甲烷水合物的分解实验数据(实验温度范围为269.15～278.15K,初始生成压力范围为4.1～11.0MPa),结果表明,水合物的分解速度随着初始生成压力的增加和水浴温度的降低而升高,也随孔径的增加而升高,但随多孔介质粒径的增大而降低.在孔径较大和分解温度较低时,多孔介质中水合物分解引起的温度降低会使水结冰,从而减缓水合物的分解速度.

关键词：甲烷水合物分解特性多孔介质

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炭化造孔法制备木屑氯化钙复合吸附剂

中国科学：技术科学 2012年第9期42卷 1092-1096页

作者：卜宪标王令宝李华山陆震能中国科学院广州能源研究所中国科学院可再生能源与天然气水合物重点实验室广州510640

为了解决氯化钙吸脱附氨气过程中的膨胀结块以及提高氯化钙基复合吸附剂的传质性能,本文采用浸泡的方法将氯化钙嵌入木屑中,然后采用高温炭化的方法将氯化钙木屑混合物炭化造孔制备复合吸附剂.SEM图像以及元素分析表明,在700°C的炭化... 详细信息

为了解决氯化钙吸脱附氨气过程中的膨胀结块以及提高氯化钙基复合吸附剂的传质性能,本文采用浸泡的方法将氯化钙嵌入木屑中,然后采用高温炭化的方法将氯化钙木屑混合物炭化造孔制备复合吸附剂.SEM图像以及元素分析表明,在700°C的炭化温度下,氯化钙木屑炭化后所制备的复合吸附剂具有发达的孔隙结构,而且氯化钙均匀的分散在吸附剂中.复合吸附剂对氨气的吸附性能测试表明:在蒸发温度为5°C,冷凝温度为40°C的工况下,吸附时间为5,10和15min时,吸附量分别为0.204,0.253和0.285kg/kg,SCP(单位质量吸附剂的制冷功率)分别为868.96,540.02和405.16W/kg,平均吸附速率分别为6.79×104,4.22×104和3.17×104(kg/kg)/s,同时解决了氯化钙的膨胀结块.

关键词：炭化造孔吸附制冷复合吸附剂传热传质

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PtSn-Mg(Zn)AlO催化剂应用于乙烷脱氢反应研究

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化工学报 2019年第11期70卷 4268-4277页

作者：吴小平王晨光张琦刘琪英张兴华马隆龙中国科学院广州能源研究所中国科学院可再生能源与天然气水合物重点实验室

采用阴离子交换法合成了一系列不同Zn和Pt含量的PtSn-Mg (Zn) AlO催化剂用于乙烷脱氢反应。实验结果表明,在水滑石载体中掺杂少量的Zn对乙烷脱氢反应有明显影响。当Zn含量为2%(质量)时Pt基催化剂活性性能最优,在550℃时乙烷初始转化率达... 详细信息

采用阴离子交换法合成了一系列不同Zn和Pt含量的PtSn-Mg (Zn) AlO催化剂用于乙烷脱氢反应。实验结果表明,在水滑石载体中掺杂少量的Zn对乙烷脱氢反应有明显影响。当Zn含量为2%(质量)时Pt基催化剂活性性能最优,在550℃时乙烷初始转化率达到27.1%,2 h平均转化率为21.6%。BET和SEM结果表明PtSn-Mg(Zn) AlO催化剂比PtSn-MgAlO催化剂比表面积更大,TEM结果显示,PtSn-Mg(Zn) AlO催化剂和PtSn-MgAlO催化剂的金属颗粒的平均直径分别为(1.49±0.31) nm和(2.0±0.23) nm,说明Zn的掺杂在一定程度上改变了催化剂的结构,能减小Pt颗粒的尺寸,更好地分散Pt颗粒,从而改善乙烷催化脱氢反应性能。此外,考察温度对乙烷脱氢反应性能影响,发现温度越高乙烷初始转化率越高,但催化剂越易失活;考察Pt负载量对乙烷脱氢反应性能的影响,发现增加Pt含量并不能使乙烷转化率得到相应倍数的增加,即增加Pt含量反而使Pt的利用率降低了,因此适量降低PtSn-Mg(2-Zn) AlO催化剂中Pt含量对研究乙烷脱氢反应有深远意义。

关键词：化学过程 Zn改性催化剂载体镁铝水滑石催化剂 PtSn 乙烷脱氢

基于PC-SAFT方程研究多孔介质中水合物相平衡的预测模型

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高等学校化学学报 2011年第4期32卷 908-914页

作者：曾志勇李小森中国科学院广州能源研究所可再生能源与天然气水合物重点实验室中国科学院广州天然气水合物研究中心广州510640

对多孔介质中水合物的形成条件预测模型进行了研究.利用微扰链-统计缔合流体理论状态方程(PC-SAFT)结合van der Waals-Platteuw模型和毛细管Kelvin模型,建立了用于多孔介质水合物体系的相平衡预测模型.在此模型基础上,针对甲烷水合物和... 详细信息

对多孔介质中水合物的形成条件预测模型进行了研究.利用微扰链-统计缔合流体理论状态方程(PC-SAFT)结合van der Waals-Platteuw模型和毛细管Kelvin模型,建立了用于多孔介质水合物体系的相平衡预测模型.在此模型基础上,针对甲烷水合物和CO2水合物对界面张力作了进一步的研究.根据多孔介质水合物相平衡实验数据回归得到不同条件下的界面张力值,结果发现,界面张力随温度升高而单调升高,随孔径的增大而单调减小,并且具有较好的线性关系.提出了界面张力与温度和孔径的关联计算公式,并采用遗传算法优化回归了公式的参数.以此关联公式为基础使改进后的模型具有良好的计算精度,在所考察温度和孔径范围内,对于甲烷水合物和CO2水合物的相平衡预测压力与实验数据的绝对平均偏差分别为1.66%和2.76%.

关键词：水合物多孔介质界面张力温度孔径

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南海神狐海域天然气水合物开采数值模拟

化学学报 2010年第11期68卷 1083-1092页

作者：李刚李小森陈琦陈朝阳中国科学院广州能源研究所天然气水合物研究中心中国科学院可再生能源与天然气水合物重点实验室广州510640

实地钻探结果表明我国南海北部神狐海域存在大量天然气水合物,其作为未来我国潜在的可开发能源的调查和资源评价工作正在展开.利用国际上先进的多相多组分沉积物渗流模拟计算软件TOUGH+HYDRATE,以2007年5月国土资源部广州地质调查局在... 详细信息

实地钻探结果表明我国南海北部神狐海域存在大量天然气水合物,其作为未来我国潜在的可开发能源的调查和资源评价工作正在展开.利用国际上先进的多相多组分沉积物渗流模拟计算软件TOUGH+HYDRATE,以2007年5月国土资源部广州地质调查局在南海北部神狐海域SH2,SH3和SH7站位的钻探、测井数据为基础,建立实际水合物藏分层地质模型,利用不同的开采井设计方式进行单井降压和降压+注热开采模拟.结果表明,开采过程中水合物分解区域主要集中在开采井周边区域、水合物层与含水层界面处以及水合物层顶部靠近上盖层的区域.由于水合物分解吸热,水合物层的温度降低,使得热量从上盖层向水合物层传递,形成地温梯度的逆转,促进水合物层顶部逐渐产生分解界面.降压开采进行到后期开采井周围会形成渗透率很低的"二次水合物",影响开采的进行,所以利用降压+注热开采方法消除"二次水合物",使开采过程顺利进行.

关键词：天然气水合物降压开采注热开采 TOUGH+HYDRATE 南海神狐海域

整体煤气化联合循环合成气水合物法分离CO_2的分子动力学模拟

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物理学报 2010年第6期59卷 4313-4321页

作者：颜克凤李小森 陈朝阳徐纯钢中国科学院广州能源研究所中国科学院可再生能源与天然气水合物重点实验室广州510640 中国科学院广州天然气水合物研究中心广州510640

利用分子动力学(MD)模拟方法研究整体煤气化联合循环(IGCC)合成气(CO2/H2)水合物法分离CO2的分离机理,系统研究了CO2水合物、H2水合物以及合成气水合物法一级分离所得CO2/H2混合气体水合物的微观结构及性质.模拟分析n个CO2或H2与水合物... 详细信息

利用分子动力学(MD)模拟方法研究整体煤气化联合循环(IGCC)合成气(CO2/H2)水合物法分离CO2的分离机理,系统研究了CO2水合物、H2水合物以及合成气水合物法一级分离所得CO2/H2混合气体水合物的微观结构及性质.模拟分析n个CO2或H2与水合物笼状结构的整体结合能ΔEn,得出CO2比H2与笼状结构结合更稳定,易形成水合物.因此,CO2/H2混合气体中CO2更易进入水合物中,从而达到IGCC合成气中CO2分离效果.模拟分析气体水合物(GH)中CO2,H2与单胞腔的结合能ΔEGH,得出采用合成气水合物法分离CO2形成结构Ⅰ型(SⅠ)水合物,CO2首先占据大胞腔,其次占据小胞腔,H2只能占据小胞腔.同时模拟温度为273.7K和压力为8.5MPa条件下一级分离所得CO2/H2混合气体水合物构象,分析H2单占据和双占据SⅠ水合物小胞腔的ΔEn和ΔEGH,结果表明H2单占据稳定.通过MD模拟得出一级分离稳定水合物构象,为IGCC合成气水合物法分离CO2提供了理论指导.

关键词：水合物法分离分子动力学模拟整体煤气化联合循环合成气 CO2分离

单井热吞吐开采南海神狐海域天然气水合物数值模拟

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化工学报 2011年第2期62卷 458-468页

作者：李刚李小森中国科学院广州能源研究所天然气水合物研究中心中国科学院可再生能源与天然气水合物重点实验室广东广州510640

以国土资源部广州地质调查局2007年5月在南海北部神狐海域SH7站位的钻探、测井数据为基础,建立了实际水合物藏分层地质模型,主要包括上盖层、水合物层和下盖层,其中上、下盖层均为可渗透的沉积物。本文利用单一水平开采井,进行了热吞吐... 详细信息

以国土资源部广州地质调查局2007年5月在南海北部神狐海域SH7站位的钻探、测井数据为基础,建立了实际水合物藏分层地质模型,主要包括上盖层、水合物层和下盖层,其中上、下盖层均为可渗透的沉积物。本文利用单一水平开采井,进行了热吞吐法开采水合物的数值模拟。给出了选取合理的注入速度和生产速度的准则。模拟结果表明,开采过程中水合物分解区域主要集中在开采井周边区域,在注热阶段和生产阶段,地层中的水合物分别经历合成和分解两种过程,期间有明显的盐水浓缩和稀释效应。在本文条件下,利用单一水平井热吞吐法不能经济有效地开采该区域的天然气水合物,有待于利用其他更高效的水合物开采方法。

关键词：天然气水合物单井热吞吐水平井神狐海域

三维有序大孔钙钛矿型氧化物LaFeO_3的合成及甲烷化学链重整性能(英文)

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催化学报 2013年第6期34卷 1242-1249页

作者：何方赵坤黄振李新爱魏国强李海滨中国科学院广州能源研究所中国科学院可再生能源与天然气水合物重点实验室广东广州510640 中国科学院大学北京100049

采用无皂乳液聚合法制备了聚苯乙烯(PS)聚合物微球,并采用胶晶模板法制备了三维有序大孔3DOMLaFeO3钙钛矿型氧化物.通过扫描电镜、X射线衍射和傅里叶变换红外光谱等手段对氧化物的性能进行了表征.利用程序升温还原和多次氧化还原循环反... 详细信息

采用无皂乳液聚合法制备了聚苯乙烯(PS)聚合物微球,并采用胶晶模板法制备了三维有序大孔3DOMLaFeO3钙钛矿型氧化物.通过扫描电镜、X射线衍射和傅里叶变换红外光谱等手段对氧化物的性能进行了表征.利用程序升温还原和多次氧化还原循环反应评价了氧化物的反应性,并在固定床反应器上研究了其甲烷氧化性能.结果表明,与离心法和蒸发法相比,垂直沉积法获得的PS微球模板排列更均匀有序;前驱物溶剂及浓度对最终的三维有序大孔材料的结构有显著影响,利用乙醇为前驱物溶剂所制备的样品比利用乙烯为溶剂的样品具有更好的三维有序大孔结构,前驱物乙醇溶液浓度在1.0mol/L为宜.甲烷氧化实验表明,3DOM-LaFeO3钙钛矿型氧化物中存在两种氧物种:表面吸附氧和体相晶格氧.表面吸附氧主要在反应初期将甲烷完全氧化为CO2和水蒸汽,而体相晶格氧主要将甲烷部分氧化为H2和CO.在甲烷部分氧化反应中,三维有序大孔LaFeO3钙钛矿型氧化物比相同质量的纳米LaFeO3氧化物提供了更多的氧,并且可使甲烷在较宽的反应阶段生成H2和CO摩尔比为2:1的合成气,从而更有利于后续的费托合成等工艺.

关键词：三维有序大孔钙钛矿氧化物氧载体合成气化学链重整甲烷

电阻率在天然气水合物三维生成及开采过程中的变化特性模拟实验

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天然气工业 2013年第7期33卷 18-23页

作者：李小森冯景春李刚王屹中国科学院可再生能源与天然气水合物重点实验室中国科学院广州能源研究所天然气水合物研究中心中国科学院大学

为获取更多的清洁高效能源,全球范围内都正在开展与天然气水合物(以下简称水合物)开采相关的研究,其中电阻率作为表征水合物变化的一个重要参数也被纳入了重点研究范畴,但其在水合物三维生成及开采过程中的变化特性尚未见报道。为了得... 详细信息

为获取更多的清洁高效能源,全球范围内都正在开展与天然气水合物(以下简称水合物)开采相关的研究,其中电阻率作为表征水合物变化的一个重要参数也被纳入了重点研究范畴,但其在水合物三维生成及开采过程中的变化特性尚未见报道。为了得到三维系统下水合物的电阻率变化数据,利用三维水合物反应釜,实验室模拟研究了水合物在多孔介质中生成及利用双水平井注热开采实验过程中电阻率的变化特性。结果发现:①电阻率总体上随着水合物的生成而升高,随着其分解而下降;②电阻率与水合物饱和度并不呈完全的线性关系,当水合物饱和度升高到一定程度时,电阻率变化减缓;③在水合物生成过程中发现水合物生成存在"爬壁效应"——水合物在多孔介质中的生成并不同步,水合物在边界区域明显多于中心区域;④在水合物开采过程中发现电阻率不仅随水合物分解的变化而变化,而且还与开采过程中的流体流动有着较大关系,所以利用电阻率作为水合物开采的特征指标时需要先排除流体流动的干扰。

关键词：天然气水合物三维生成及开采实验室模拟电阻率变化特性饱和度流体流动