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从制造到智造:维生素B12与合成生物学的不解之缘

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科学通报 2025年第1期 44-59页

作者：康倩吕荣玉张大伟中国科学院天津工业生物技术研究所中国科学院天津工业生物技术研究所低碳合成工程生物学重点实验室天津科技大学生物工程学院

合成生物学以生命科学为基础,辅以工程化思维,融合了物理学、化学、计算机科学等学科知识,旨在改造、设计、构建新型的生物体系.维生素B12作为横跨医学、化学和生物学三学科的“明星小分子”,近百年来一直备受研究人员的重视,其生物制... 详细信息

合成生物学以生命科学为基础,辅以工程化思维,融合了物理学、化学、计算机科学等学科知识,旨在改造、设计、构建新型的生物体系.维生素B12作为横跨医学、化学和生物学三学科的“明星小分子”,近百年来一直备受研究人员的重视,其生物制造在合成生物学发展的推动下不断创新.本文探讨了自1926年维生素B12小分子被发现至今的重要研究成果和内容,其中囊括在早期医学、化学研究时期,维生素B12相关研究的重要诺奖级成果;天然合成维生素B12菌株挖掘、催化途径解析及遗传工具开发;人工重组合成维生素B12菌株和体系的构建及优化等重要内容.聚焦近30年来,合成生物学系统研究方法的提出和推进对维生素B12生物制造有显著促进作用.这些进展推动了维生素B12从简单的天然菌种“制造”过程走向更具设计性、智能化的人工菌种与人工体系的“智造”过程转变.此外,维生素B12复杂的天然合成途径成为经典的研究范本,为合成生物学发展提供了优秀的经典案例,与合成生物学的发展结下“不解之缘”.

关键词：合成生物学维生素B12 生物制造细胞工厂无细胞合成

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非静水压环境对U_(3)O_(8)高压拉曼声子行为的影响

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光谱学与光谱分析 2025年第1期45卷 59-65页

作者：王艺佳吴彬彬刘静仪房雷鸣刘本琼雷力四川大学原子与分子物理研究所四川成都610065 中国工程物理研究院核物理与化学研究所四川绵阳621022

八氧化三铀(U_(3)O_(8))是动力学和热力学最稳定的铀氧化物。研究U_(3)O_(8)的高压相稳定性和高压声子行为对其在核工业、催化剂等领域的应用具有重要参考价值。由于铀原子([Rn]5f^(3)6d^(1)7s^(2))和氧原子([He]2s^(2)2p^(4))核外电子... 详细信息

八氧化三铀(U_(3)O_(8))是动力学和热力学最稳定的铀氧化物。研究U_(3)O_(8)的高压相稳定性和高压声子行为对其在核工业、催化剂等领域的应用具有重要参考价值。由于铀原子([Rn]5f^(3)6d^(1)7s^(2))和氧原子([He]2s^(2)2p^(4))核外电子结构存在显著差异,因此很难通过同步辐射X射线衍射技术探测高压下铀氧化合物中U-O键合的细微变化。然而拉曼光谱对高压下U-O键合变化非常敏感,它能揭示物质在高压下包括键合或者化学计量等方面的重要信息。目前对U_(3)O_(8)高压结构相变的研究通常聚焦于静水压环境,而非静水压环境对U_(3)O_(8)高压相变的影响尚未得到深入研究。该研究基于金刚石对顶砧的高压拉曼散射技术探究了静水压和非静水压环境对正交α-U_(3)O_(8)高压相变与声子行为的影响。研究表明,静水压(8.1 GPa)和非静水压(8.2 GPa)条件下α-U_(3)O_(8)高压相变起始压力很接近。但由于非静水压环境中样品内的微区偏应力较大,因此非静水压环境中U_(3)O_(8)高压相变结束压力(16.4 GPa)比静水压环境中相应压力(18.5 GPa)约低2~3个GPa。同时本文给出了两对比实验中主拉曼模的一阶压力系数与Mode-Grüneisen参数γ。对比分析可知,高压相变前静水压条件下各主模零压下的一阶压力系数绝对值|dω/d P|几乎均大于非静水压条件下的相应值,这表明相变前非静水压环境中各拉曼模对压力响应不明显;一旦高压相变开始,由于较大微区偏应力的存在极大程度增强了铀氧原子外层电子的耦合作用,故相变后非静水压下压力系数绝对值显著增大。零压下B(6)2模的γ值最小,因此对外部扰动有更积极的响应。此外室温加压时A(3)2和A(4)2模(代表沿a轴氧原子的振动)的一阶压力系数通常小于B(4)2和B(6)2模(代表bc面内氧原子的位移),这表明α-U_(3)O_(8)高压相变前a轴比b、c轴更难被压缩。该工作深入探究了静水压和非静水压环境对α-U_(3)O_(8)高压相变的影响,为了解α-U_(3)O_(8)高压相稳定性和晶格动力学行为提供了重要参考。

关键词： U_(3)O_(8) 高压拉曼光谱高压相变非静水压

金红石TiO2材料热电子弛豫动力学第一性原理计算研究

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中国科学:物理学力学天文学 2025年第1期 113-121页

作者：师展郑镇法郑奇靖赵瑾中国科学技术大学物理系中国科学技术大学精准智能化学重点实验室中国科学技术大学合肥国家实验室中国科学技术大学合肥国家微尺度物理科学研究中心美国匹兹堡大学物理与天文系

在太阳能转化过程中,激发态热载流子的动力学行为决定了能量转化的效率.我们采用动量空间非绝热分子动力学（NAMDk）方法研究了金红石TiO2体系中的热电子弛豫过程.研究中,我们选择了两种初始能量的热电子,其动量都位于Γ点,能量分别为Ei... 详细信息

在太阳能转化过程中,激发态热载流子的动力学行为决定了能量转化的效率.我们采用动量空间非绝热分子动力学（NAMDk）方法研究了金红石TiO2体系中的热电子弛豫过程.研究中,我们选择了两种初始能量的热电子,其动量都位于Γ点,能量分别为Eini=0.64 eV和Eini=2.75 eV.结果显示,热电子弛豫过程主要包括两个阶段:（1）首先,热电子被散射到第一布里渊区的等能面上,形成热电子系综,此过程能量基本保持不变,只有动量发生变化,称为动量弛豫过程.对于Eini=0.64 eV和Eini=2.75 eV两种情况,动量弛豫时间均在15-25 fs之间;（2）随后,热电子系综作为一个整体逐渐弛豫至导带底,这一阶段称为能量弛豫过程,其中Eini=0.64 eV和Eini=2.75 eV的能量弛豫时间分别为39和97 fs.在热电子弛豫过程中,其能量通过电声耦合转移给体系晶格,激发更多的声子,TiO2是一种离子晶体,在热电子弛豫过程中,Fr?hlich电声耦合起到了关键作用,导致大部分热电子的能量转移至Γ点的A1g声子,激发了Ti-O拉伸的纵光学支声子.我们的研究为理解金红石TiO2体内的热电子弛豫与能量转化过程提供了新的理论基础.

关键词：第一性原理计算电声耦合热电子弛豫动量空间非绝热分子动力学

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环氧树脂相反转乳化过程相态发展研究

高等学校化学学报 1999年第5期20卷 809-813页

作者：杨振忠赵得禄许元泽徐懋中国科学院化学研究所高分子物理开放实验室

以扫描电镜为主要手段，观察了环氧树脂相反转乳化过程中的相态演化过程．结果表明：在较高乳化剂浓度下，当水含量达到某一临界值时，原Ｗ／Ｏ体系中水滴间的相互吸引大于水滴间的排斥作用，导致相邻水滴同时快速地融合为连续相并得到... 详细信息

以扫描电镜为主要手段，观察了环氧树脂相反转乳化过程中的相态演化过程．结果表明：在较高乳化剂浓度下，当水含量达到某一临界值时，原Ｗ／Ｏ体系中水滴间的相互吸引大于水滴间的排斥作用，导致相邻水滴同时快速地融合为连续相并得到水基微粒，水基微粒的尺寸较小，约为亚微米级，尺寸分布窄，微粒为单个粒子．在乳化剂浓度较低情况下，非相邻较大水滴在剪切场作用下随机地融合为连续相，发生不完全相反转，并得到Ｗ／Ｏ／Ｗ结构，水基微粒尺寸较大，约１０微米数量级，尺寸分布宽且为一种复合多孔结构．此外。

关键词：相反转水基化环氧树脂乳液乳化过程

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分子动力学方法研究单链聚乙烯的结晶过程

高分子学报 1999年第3期9卷 257-265页

作者：陈彦杨小震徐懋中国科学院化学研究所高分子物理开放实验室

用分子动力学方法（ＭＤ）研究了单链聚乙烯在不同温度（１００Ｋ、２００Ｋ、３００Ｋ、４００Ｋ、５００Ｋ）下的结晶过程，并用能量和结构参数进行了描述．结果表明伸直分子链的结晶过程都经历了三个阶段，首先是伸直链的卷曲与聚集... 详细信息

用分子动力学方法（ＭＤ）研究了单链聚乙烯在不同温度（１００Ｋ、２００Ｋ、３００Ｋ、４００Ｋ、５００Ｋ）下的结晶过程，并用能量和结构参数进行了描述．结果表明伸直分子链的结晶过程都经历了三个阶段，首先是伸直链的卷曲与聚集，然后通过链段的排列形成规整的片晶结构，最后是结晶形成的片晶在结构与能量上的涨落变化。研究表明，结晶温度越高，分子链的内聚速度越快．研究发现，分子链在内聚阶段经历一个局部凝聚的中间状态，在结晶温度很低（１００Ｋ）时，局部凝聚的结构是有序的．而在５００Ｋ时，该结构为无规线团．结晶温度的差异，一般来说，将导致得到的片晶厚度的不同．对于模拟的单链，随着结晶温度的降低而形成了较厚的片晶．该行为与聚乙烯本体结晶中片晶厚度对结晶温度的依赖性相反．在有序化阶段和之后的片晶调整运动阶段，分子链线团的回转半径基本保持不变．这与宏观多链体系的结果相同．另外，在模拟中发现。

关键词：分子动力学单链聚乙烯结晶模拟方法结构凝聚态

甲基丙烯酸甲酯 - 甲基丙烯酸共聚物/梯形聚苯基硅倍半氧烷原位共混体系的性能研究

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高分子学报 1998年第2期8卷 160-166页

作者：李桂芝施良和叶美玲中国科学院化学研究所高分子物理开放实验室

甲基丙烯酸甲酯甲基丙烯酸共聚物（Ｐ（ＭＭＡＭＡＡ））与低分子量或高分子量梯形聚苯基硅倍半氧烷（ＰＰＳＱ）的共混物经原位聚合法制成．用光学透明法、荧光光谱、ＤＳＣ等技术研究了该共混体系的相容性及组分间的相互作用及结... 详细信息

甲基丙烯酸甲酯甲基丙烯酸共聚物（Ｐ（ＭＭＡＭＡＡ））与低分子量或高分子量梯形聚苯基硅倍半氧烷（ＰＰＳＱ）的共混物经原位聚合法制成．用光学透明法、荧光光谱、ＤＳＣ等技术研究了该共混体系的相容性及组分间的相互作用及结构转变．结果表明，当ＰＰＳＱ含量较小时，由于ＰＰＳＱ与Ｐ（ＭＭＡＭＡＡ）间存在着较强的氢键作用，该共混体系在一定配比下相容，且低分子量ＰＰＳＱ与Ｐ（ＭＭＡＭＡＡ）间的相容性较好．当ＰＰＳＱ的含量≤１％时，ＰＰＳＱ的加入对该共混物的Ｔｇ影响不大，但其Ｔｆ随ＰＰＳＱ含量增加而增大．此外，还测试了Ｐ（ＭＭＡＭＡＡ）／ＰＰＳＱ原位共混物的硬度及冲击强度．

关键词： P(MMA-MAA) 梯形 PPSQ 共混物 MMA MAA 共聚物

泡压-滤速法研究聚丙烯微孔膜的孔径及其分布

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高分子学报 1999年第1期9卷 118-122页

作者：冉少锋祝巍徐懋中国科学院化学研究所高分子物理开放实验室

膜科学与膜技术作为新兴的材料科学分支之一，在国民经济中发挥着越来越重要的作用．近年来，高分子微孔膜的研究与应用正引起人们日益增长的关注．采用双轴拉伸方法制备的聚丙烯微孔膜同时具备了良好的力学性能和透过性能［１］，克服... 详细信息

膜科学与膜技术作为新兴的材料科学分支之一，在国民经济中发挥着越来越重要的作用．近年来，高分子微孔膜的研究与应用正引起人们日益增长的关注．采用双轴拉伸方法制备的聚丙烯微孔膜同时具备了良好的力学性能和透过性能［１］，克服了单轴拉伸方法各向异性的缺点，是一...

关键词：泡压-滤速法聚丙烯微孔膜孔径分布微孔膜

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不完全相反转发展过程的流变行为

高分子学报 1999年第2期9卷 129-133页

作者：杨振忠赵得禄许元泽徐懋中国科学院化学研究所高分子物理开放实验室

以动态应力流变仪ＤＳＲ（ＤｙｎａｍｉｃＳｔｒｅｓＲｈｅｏｍｅｔｅｒ）对双酚Ａ型环氧树脂在低乳化剂浓度（２３３ｗｔ％）下的相反转乳化过程进行了稳态应力扫描及动态频率扫描实验．实验结果表明，体系在相反转点前表现为牛顿流... 详细信息

以动态应力流变仪ＤＳＲ（ＤｙｎａｍｉｃＳｔｒｅｓＲｈｅｏｍｅｔｅｒ）对双酚Ａ型环氧树脂在低乳化剂浓度（２３３ｗｔ％）下的相反转乳化过程进行了稳态应力扫描及动态频率扫描实验．实验结果表明，体系在相反转点前表现为牛顿流体行为，粘度几乎不变；相反转点时，体系粘度增加幅度很小，体系的有关动态流变参数（剪切储能模量、损耗模量和复数粘度）均出现极小值，将此归于局部连续水相的润滑作用；进一步加水，体系的动态流变量增加，意味着相反转在相反转点后仍在继续进行．所以，体系在低乳化剂浓度时，发生了不完全相反转．

关键词：不完全相反转环氧树脂微粒水基化相反转乳化

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成核剂对聚丙烯熔融行为的影响

高分子学报 1998年第2期8卷 240-243页

作者：陈彦徐懋中国科学院化学研究所高分子物理开放实验室

成核剂对聚丙烯熔融行为的影响陈彦徐懋（中国科学院化学研究所高分子物理开放实验室北京１０００８０）关键词成核剂，聚丙烯，平衡熔点聚合物的熔融过程受分子量大小、分子量分布、分子链构型（等规度、分子结构单元的键接序列... 详细信息

成核剂对聚丙烯熔融行为的影响陈彦徐懋（中国科学院化学研究所高分子物理开放实验室北京１０００８０）关键词成核剂，聚丙烯，平衡熔点聚合物的熔融过程受分子量大小、分子量分布、分子链构型（等规度、分子结构单元的键接序列）、不同的结晶晶型、不同的热历史等...

关键词：成核剂聚丙烯平衡熔点熔融行为结晶