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单原子催化剂催化生物质衍生物选择性加氢的研究进展

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石油炼制与化工 2024年第1期55卷 52-61页

作者：王璐琳刘会贞韩布兴北京分子科学国家实验室中科院胶体与界面与热力学实验室中科院分子科学卓越研究教育中心碳中和化学中心中国科学院化学研究所中国科学院北京100190 中国科学院大学

生物质是以碳源形式存在的可再生资源,其平台化合物及衍生物的升级利用可得到能源和精细化工产品。多相催化剂在生物质资源的转化中起到重要作用,其中不乏纳米催化剂和单原子催化剂的参与。由于木质纤维素的含氧量较高,不能直接作为工... 详细信息

生物质是以碳源形式存在的可再生资源,其平台化合物及衍生物的升级利用可得到能源和精细化工产品。多相催化剂在生物质资源的转化中起到重要作用,其中不乏纳米催化剂和单原子催化剂的参与。由于木质纤维素的含氧量较高,不能直接作为工业应用原料,因此需要还原反应来降低其含氧量。加氢反应是降低木质纤维素衍生分子中O C比、提高H C比的重要方法。本研究将综合讨论单原子催化剂在呋喃类、α,β-不饱和醛酮和木质素类平台化合物选择性加氢中的应用。

关键词：单原子催化剂木质纤维素双键选择性加氢

有机电化学晶体管分子材料与功能器件研究进展

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高分子学报 2024年第9期55卷 1111-1133页

作者：项兰义张凤娇狄重安中国科学院大学化学科学学院北京100049 中国科学院有机固体重点实验室中国科学院化学研究所北京100190

有机电化学晶体管通过离子-电子耦合调控共轭分子的电子结构和导电能力,被认为是下一代柔性智能电子的理想载体.本文结合电化学掺杂工作原理,总结了有机电化学晶体管分子材料在离子-电子耦合性能以及在可拉伸性、机械顺应性和生物黏性... 详细信息

有机电化学晶体管通过离子-电子耦合调控共轭分子的电子结构和导电能力,被认为是下一代柔性智能电子的理想载体.本文结合电化学掺杂工作原理,总结了有机电化学晶体管分子材料在离子-电子耦合性能以及在可拉伸性、机械顺应性和生物黏性等力学特征的研究进展,并介绍了器件在互补逻辑电路、生物传感和仿生神经突触等方面的功能应用.此外,从有机共轭分子设计、界面修饰、离子动力学调控和器件结构开发等方面入手,分析了提升器件性能和推动器件多功能化的研究策略,展示了有机电化学晶体管在智能电子方面的重要研究价值.最后,详细探讨了有机电化学晶体管在面向传感-适应-反馈-处理的一体化智能感知器件和低成本商业化制备等方面的关键挑战与机遇.

关键词：有机电化学晶体管共轭分子电学性能力学特征多功能应用

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DNA水凝胶的构建及柔性电子应用

高分子学报 2024年第6期55卷 655-672页

作者：李颀王丽华樊春海叶德楷中国科学院上海应用物理研究所、中国科学院界面物理与技术重点实验室上海201800 中国科学院大学北京100049 张江实验室上海201210 上海交通大学化学化工学院上海200240

水凝胶材料能有效提升柔性电子器件与人体组织的相容性,在智能穿戴、健康监测和人机接口等研究领域展现了巨大的应用潜力.然而,传统的水凝胶材料难以在器件界面进行原位无损的结构调控,同时也缺乏对多类型生化刺激的识别响应能力,这制... 详细信息

水凝胶材料能有效提升柔性电子器件与人体组织的相容性,在智能穿戴、健康监测和人机接口等研究领域展现了巨大的应用潜力.然而,传统的水凝胶材料难以在器件界面进行原位无损的结构调控,同时也缺乏对多类型生化刺激的识别响应能力,这制约了水凝胶柔性电子器件的高性能构筑和多功能应用. DNA水凝胶制备工艺温和,结构精确可控且具有丰富的生化识别响应性,是柔性电子器件功能化的理想材料之一.本文着重介绍了DNA水凝胶的材料特性及其柔性电子器件应用的研究进展.首先介绍了纯DNA水凝胶和杂化DNA水凝胶的制备方法,以及面向多类型功能界面的构筑策略.通过对DNA水凝胶力学特性、识别响应性和生物相容性的深入分析,展示了其在器件功能调控和生物医学应用方面的重要价值.其次,详细探讨了DNA水凝胶功能化的柔性电子器件在传感、储能和显示等方面的研究进展,展现了其在人体健康监测和智能穿戴领域的应用前景.最后,对DNA水凝胶在柔性生物电子领域的未来发展进行了展望.

关键词： DNA水凝胶刺激响应柔性电子器件传感器

“自上而下”构筑TiO_(2)与Pt纳米簇之间的活性界面I:再分散过程和机制

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第3期58卷 237-246页

作者：杜晓蕊黄一珂潘晓丽江训柱苏杨杨静怡郭亚琳韩冰文承彦王晨光乔波涛中国科学院大连化学物理研究所中国科学院应用催化科技重点实验室辽宁大连116023 中国科学院广州能源研究所广东广州510640 北京科学智能研究院北京100000 中国科学院大学北京100049 重庆大学化学化工学院多尺度多孔材料研究中心重庆400044 中国石化大连石油化工研究院辽宁大连116023 中国科学院可再生能源重点实验室广东广州510640

负载型金属催化剂广泛应用于现代化学化工过程,其中,金属颗粒的尺寸通常对催化性能起着至关重要的作用.尤其是,那些粒径低于2 nm的高分散金属纳米簇,不仅具有接近单原子催化剂的原子利用效率,而且展现出协同活化底物的能力.这使得它们... 详细信息

负载型金属催化剂广泛应用于现代化学化工过程,其中,金属颗粒的尺寸通常对催化性能起着至关重要的作用.尤其是,那些粒径低于2 nm的高分散金属纳米簇,不仅具有接近单原子催化剂的原子利用效率,而且展现出协同活化底物的能力.这使得它们在特定反应中能够兼具单原子和纳米催化剂的优势,并逐渐受到关注.然而,制备高稳定负载型纳米簇催化剂仍然是一项挑战.传统的“自下而上”制备策略存在成本高、产率低以及复杂配体难以去除等问题.近年来,通过“自上而下”的方法将金属纳米颗粒等聚集体再分散为单原子已经成为一种较普遍的单原子催化剂制备方法,但利用类似策略合成纳米簇催化剂的报道较少.本文通过对TiO_(2)负载的铂纳米颗粒或PtO_(2)粉末进行简单的煅烧,成功制备了高分散且热稳定的铂纳米簇,并通过系统表征和密度泛函理论(DFT)模拟深入研究了这一再分散过程和机制.首先,使用胶体沉淀法合成了TiO_(2)负载的铂纳米颗粒催化剂.在400°C空气中焙烧除去除保护剂后,铂纳米颗粒平均粒径为3.4 nm.然而,当焙烧温度升高至550°C时,Pt纳米颗粒消失,转化为高度分散的纳米簇,平均粒径约为1 nm.X射线光电子能谱和X射线吸收近边结构结果表明,再分散后铂的价态从金属态转变为+4价为主的氧化态;扩展X射线吸收精细结构的拟合结果进一步证实了再分散后铂的高价态和小尺寸.值得注意的是,与大部分金属再分散均形成单原子分散物种不同,本工作中铂在TiO_(2)载体上的再分散以纳米簇为最终物种.为了解释纳米簇的形成,详细研究了金属再分散过程.通过对照试验,排除了表面活性剂的作用,并证实形成氧化铂物种在再分散过程中起关键作用.通过DFT计算评估了可能的氧化铂中间体的化学势,结果表明铂的氧化单体,尤其是Pt_(1)(O_(2))/r110和气态PtO_(2)(g),具有更低的化学势,使得纳米颗粒的分解更有可能发生.进一步通过DFT模拟排除了以Pt_(1)(O_(2))/r110为中间体的表面扩散机理,并指出对于气相捕获机制,PtO_(2)(g)是最可能的气态中间体.模拟结果表明,PtO_(2)(g)分子优先被VTi_(5)c空位捕获并形成P_(tion)-r110位点;该位点可诱导更多的PtO_(2)(g)单体在其上聚集,从而生长为纳米簇;在550°C下焙烧时,其尺寸稳定分布在1 nm左右.综上,本工作提出一种“自上而下”的制备策略,通过金属颗粒在载体表面的再分散过程,成功合成了负载纳米簇催化剂.该制备方法简单可行,易于放大,为实现宏量制备提供了有效途径.同时,深入研究了再分散过程,揭示了纳米簇物种形成的原因和机理,为金属再分散现象提供了新的理解和认识.

关键词：多相催化纳米簇再分散金属-氧化物界面一氧化碳氧化

壳聚糖-京尼平纳米凝胶体系交联动力学与应用

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高分子学报 2024年第3期55卷 275-286页

作者：赵欣悦李培通刘砚华胡冰刘勇刚陈全中国科学院长春应用化学研究所高分子物理与化学国家重点实验室长春130022 中国科学技术大学应用化学与工程学院合肥230026 南京农业大学食品科技学院南京210095

天然交联剂京尼平交联壳聚糖稀溶液可得到具有生物相容性的纳米凝胶.利用非对称流场流分离(AF4)对该纳米凝胶交联过程中的尺寸分布及结构演化进行系统研究,发现纳米凝胶分子量分布很宽,跨越3个数量级,但尺寸分布较窄.为探究该规律的普适... 详细信息

天然交联剂京尼平交联壳聚糖稀溶液可得到具有生物相容性的纳米凝胶.利用非对称流场流分离(AF4)对该纳米凝胶交联过程中的尺寸分布及结构演化进行系统研究,发现纳米凝胶分子量分布很宽,跨越3个数量级,但尺寸分布较窄.为探究该规律的普适性,系统研究了预聚物链的分子量以及交联剂浓度对于凝胶行为的影响.发现:(1)不同分子量预聚物得到的纳米凝胶具有相似的尺寸与分子量分布特征,其中相同分子量产物的特征尺寸会随着预聚物分子量的降低而减小,这一现象是由于达到相同尺寸时,低分子量预聚物形成凝胶支化程度更高造成的,这一结论也进一步通过分析比较反应程度与链内密度得到证实;(2)随着交联浓度的提高,凝胶特征尺寸先逐渐降低再逐渐升高.这是由于京尼平具有2个交联位点,交联分两步进行,尺寸降低是由于链内交联密度增加造成纳米凝胶网络结构塌缩,后续尺寸升高是由于第一步交联过度后,反而不利于第二步交联的进行;(3)制备的壳聚糖-京尼平纳米凝胶由于其尺寸的均一性和亲疏水平衡性,可作高效乳化剂制备Pickering乳液:仅需要0.57wt%的壳聚糖纳米凝胶就可以制备稳定的含油量可高达90%的Pickering乳液.

关键词：壳聚糖京尼平交联纳米凝胶场流分离高内相乳液

离子液体表面活性剂改性凹凸棒石去除玉米赤霉烯酮

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硅酸盐学报 2024年第10期52卷 3170-3179页

作者：康玉茹牟斌朱永峰惠爱平王爱勤中国科学院兰州化学物理研究所甘肃省黏土矿物重点实验室兰州730000

玉米赤霉烯酮(ZEN)由于强生殖毒性、致癌等毒害作用,严重危害动物和人体健康,吸附法是去除ZEN的有效方法之一。采用咪唑类离子液体表面活性剂(C_nmimBr,n=12、14、16、18)改性凹凸棒石(APT)制备了ZEN吸附剂(C_nmimBr-APT)。通过Fourier... 详细信息

玉米赤霉烯酮(ZEN)由于强生殖毒性、致癌等毒害作用,严重危害动物和人体健康,吸附法是去除ZEN的有效方法之一。采用咪唑类离子液体表面活性剂(C_nmimBr,n=12、14、16、18)改性凹凸棒石(APT)制备了ZEN吸附剂(C_nmimBr-APT)。通过Fourier红外光谱(FT-IR)、X射线衍射(XRD)、氮气吸附-脱附分析等表征方法结合烧失量、吸湿率测定,探讨了C_nmimBr-APT的微观结构及表界面性质,系统考察了改性参数(C_nmimBr用量及碳链长度)和吸附条件(吸附剂用量、吸附时间、初始浓度、pH值、共存营养物质)对C_nmimBr-APT吸附性能的影响。结果表明:C_nmimBr改性过程未改变APT的晶体结构,改性后吸附剂的表面疏水性增强。吸附驱动力主要为C_nmimBr中碳链与ZEN分子间的疏水作用,吸附性能与C_nmimBr用量和碳链长度呈正相关。C_(16)mimBr-APT对ZEN的吸附过程符合准二级动力学模型和Langmuir等温模型,当C_(16)mimBr用量为5.0%(质量分数)时,C_(16)min Br-APT对ZEN的最大吸附量为7.45 mg·g^(-1)。吸附体系的pH值及共存氨基酸、维生素和矿物质(L-赖氨酸、维生素B1、Ca^(2+)、Cu^(2+)、Fe^(3+)等)对ZEN吸附性能无显著影响。因此,C_nmimBr-APT在吸附去除ZEN方面具有潜在的应用价值。

关键词：凹凸棒石离子液体表面活性剂玉米赤霉烯酮吸附

轴承滚珠表面二维异质纳米复合涂层制备及固体超润滑研究

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表面技术 2024年

作者：杨兴王永富张俊彦张斌李瑞云中国科学院兰州化学物理研究所固体润滑国家重点实验室清华大学高端装备界面科学与技术全国重点实验室

目的鉴于工程规模生产的二维异质纳米粉体因强边缘效应和摩擦诱导复杂接触重构等问题，提出利用二维异质纳米粉体实现宏观超润滑的策略，解析摩擦界面二维材料的复杂接触重构现象，推动二维异质纳米粉体宏观超润滑的工程应用。方法通... 详细信息

目的鉴于工程规模生产的二维异质纳米粉体因强边缘效应和摩擦诱导复杂接触重构等问题，提出利用二维异质纳米粉体实现宏观超润滑的策略，解析摩擦界面二维材料的复杂接触重构现象，推动二维异质纳米粉体宏观超润滑的工程应用。方法通过掺入石墨烯边缘氧削弱二维纳米材料边缘钉扎效应，促进二维异质纳米粉体到异质结转化，并控制同质结-异质结转化实现载荷和速度可调的宏观超润滑。结果相比于无氧掺入体系，石墨烯边缘氧可以诱导二维异质纳米片(石墨烯和MoS2)在轴承滚珠表面的分层组装和充分混合，从而制备出大量纳米尺度同质结和异质结共存的复合涂层。当与无定形碳薄膜组成摩擦副时，二维纳米复合涂层实现了载荷和速度可调的宏观超润滑（摩擦系数低至0.007）。分子动力学模拟结果显示石墨烯边缘原子活性较高，容易发生层间化学作用和边缘钉扎效应，而边缘氧钝化后可以有效削弱边缘钉扎效应。结论引入石墨烯边缘氧钝化技术可以有效削弱边缘钉扎效应，促进二维异质纳米粉体到异质结的转化和调控同质结-异质结转化实现宏观超润滑，这对结构超滑的规模放大和工程应用具有重要意义。

关键词：二维纳米粉体结构超滑石墨烯二硫化钼异质结涂层轴承滚珠

用于离子捕获和冷却的线电极四极杆离子阱的设计与仿真

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Chinese Journal of Chemical Physics 2024年第2期37卷 137-146,I0101页

作者：李泽楷周逸杰董常武侯高垒西安交通大学物理学院物质非平衡合成与调控教育部重点实验室西安710049 中国科学院上海应用物理研究所微观界面物理与探测重点实验室上海201800

射频离子阱作为离子捕获系统的核心器件,广泛应用于化学反应动力学、原子分子物理、精密测量和离子光谱等领域.离子阱可以与低温制冷机相结合,将离子储存、富集并冷却至低温,从而为后续实验提供极大便利,例如高分辨光谱学。本文详细描... 详细信息

射频离子阱作为离子捕获系统的核心器件,广泛应用于化学反应动力学、原子分子物理、精密测量和离子光谱等领域.离子阱可以与低温制冷机相结合,将离子储存、富集并冷却至低温,从而为后续实验提供极大便利,例如高分辨光谱学。本文详细描述了一种射频线电极四极杆离子阱的结构设计,该离子阱利用六个线电极作为传统四极杆离子阱的一个圆柱形电极模拟双曲面.研究模拟了离子阱内的电场分布和离子运动轨迹,用以考察所设计的射频线电极四极杆离子阱的性能,研究表明它能够将离子囚禁束缚在一个很小的空间.基于所设计的离子阱支撑部件、离子阱腔体、电极和印刷电路板,结合所选择的材料进行了传热学模拟。模拟的温度分布表明,所设计的射频线电极四极杆离子阱与液氢低温制冷机结合使用,可以将离子冷却到5K以下的低温.这项工作将有助于推动离子阱技术在精密光谱学中的应用。

关键词：射频离子阱线电极四极杆离子阱缓冲气体冷却低温制冷机

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微纳尺度固体超滑研究进展

摩擦学学报（中英文） 2024年第4期44卷 437-459页

作者：孙军辉张鑫张金璐葛蒲宇程子文蒲吉斌鲁志斌钱林茂西南交通大学机械工程学院牵引动力国家重点实验室四川成都610031 中国科学院兰州化学物理研究所固体润滑国家重点实验室甘肃兰州730000 中国科学院宁波材料技术与工程研究所中科院海洋新材料与应用技术重点实验室浙江宁波315201

超润滑,指摩擦阻力极低的状态,是润滑技术发展追求的终极目标.超滑能够大幅度减小甚至消除滑动界面的摩擦磨损、抑制摩擦能量耗散,有效延长运动部件的可靠性和服役寿命,具有重要的基础研究和工程应用价值.鉴于微纳尺度固体超滑是实现宏... 详细信息

超润滑,指摩擦阻力极低的状态,是润滑技术发展追求的终极目标.超滑能够大幅度减小甚至消除滑动界面的摩擦磨损、抑制摩擦能量耗散,有效延长运动部件的可靠性和服役寿命,具有重要的基础研究和工程应用价值.鉴于微纳尺度固体超滑是实现宏观工程超滑的基础,是可能解决现代制造业超精密、微型化发展面临严重摩擦磨损瓶颈问题的有效途径,因此有必要对学术界目前实现微纳尺度固体超滑的原理和典型方法进行探讨,深化认识固体超滑的实现策略,提高摩擦学研究服务现代文明的支撑能力.从早期的生活生产经验总结,到近代的机械啮合理论、黏着学说乃至当代原子分子水平摩擦理论,人们对摩擦和润滑的认识不断提高,但都不曾回避“摩擦总是伴随着动能/机械能消耗”的观点,即摩擦是界面滑动发生能量耗散的力学体现,滑动势垒的存在是滑动产生摩擦阻力的本征原因.因此,本文中将围绕如何降低滑动势垒、减小摩擦耗散的思辨理念,介绍当前固体超滑研究的发展和现状,着重探讨实现微纳尺度超滑的一般策略,简要综述学术界目前典型固体超润滑的原理和方法等.首先,介绍了结构超滑的提出、发展及其应用;其次,探讨了连续滑动超低摩擦行为的基础原理及应用等;此外,阐述了近年来提出的压力诱导超滑的理念,着重从现象发现、基本原理、试验观测方法及其可能的基础和应用价值等方面,介绍了压力诱导超滑的研究进展.最后,从基础研究和应用技术开发方面提出了超滑研究可能需要加强的几方面内容.以期通过当前综述,丰富学术界对超润滑的基本问题、科学意义及其应用价值的认识,阐明固体超滑的微观机理、实现策略,指出固体超滑面临的挑战及发展方向,助力固体超润滑从基础研究向工程应用迈进.

关键词：超润滑超低摩擦结构超滑连续滑动压力诱导超滑