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加工工艺对聚异戊二烯类橡胶炭黑分散性与力学性能的影响

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高等学校化学学报 2024年第6期45卷 148-162页

作者：冯雪阳王玉阁贺天成王珂潘立佳陈思源尹园孙洪国郑雅芳卫来孙昭艳伊犁师范大学物理科学与技术学院新疆凝聚态相变与微结构实验室伊宁835000 中国科学院长春应用化学研究所高分子物理与化学国家重点实验室长春130022

天然橡胶、异戊橡胶和仿生橡胶的主要成分均为顺-1,4-聚异戊二烯,但在蛋白质和磷脂等成分上存在一定差异.这些差异可能会导致橡胶对混炼工艺的响应不同,使填料在橡胶中的分散性产生差异,进而影响硫化胶的动静态性能.为了探究聚异戊二烯... 详细信息

天然橡胶、异戊橡胶和仿生橡胶的主要成分均为顺-1,4-聚异戊二烯,但在蛋白质和磷脂等成分上存在一定差异.这些差异可能会导致橡胶对混炼工艺的响应不同,使填料在橡胶中的分散性产生差异,进而影响硫化胶的动静态性能.为了探究聚异戊二烯类橡胶在不同混炼工艺下的填料分散性和胶料力学性能变化规律,本文以N220炭黑为填料,研究了天然橡胶、异戊橡胶和仿生橡胶这3种聚异戊二烯类橡胶在4种加工工艺下的炭黑分散性和动静态性能.研究结果表明,天然橡胶和异戊橡胶的填料分散性和力学性能对炭黑混入时间的响应程度更强,而仿生橡胶响应较弱.随着炭黑混入时间的延长,天然橡胶和异戊橡胶的平均聚集体粒径分别从约22和19μm下降到约9μm,下降程度较明显,动静态性能得到提升;而相同工艺条件下仿生橡胶的平均聚集体粒径从约20μm下降到约16μm,且炭黑分散状态较差.另一方面,仿生橡胶对塑炼时间响应更加敏感,延长塑炼时间能够显著降低炭黑的平均聚集体粒径并提升橡胶的伸张疲劳性能.为此,本文设计了较长时间(6 min)塑炼结合混炼的工艺,进一步提升了仿生橡胶的伸张疲劳性能.为了明晰仿生橡胶对混炼和塑炼工艺响应性产生差异的原因,探究了不同加工工艺条件下仿生橡胶门尼黏度和分子量的变化规律,发现适中的分子量以及较窄的分子量分布有利于提升胶料的伸张疲劳性能.

关键词：聚异戊二烯类橡胶炭黑分散加工响应力学性能

市售聚氯乙烯（PVC）塑料制品中短链及中链氯化石蜡含量分析及排放预测

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环境化学 2024年

作者：于浩然高媛张海军陈吉平中国科学院大学中国科学院分离分析化学重点实验室中国科学院大连化学物理研究所

氯化石蜡(chlorinated paraffins,CPs)是一系列正构烷烃氯代混合物，常用作阻燃和塑化添加剂.其中，短链氯化石蜡(SCCPs)和中链氯化石蜡(MCCPs)具备典型持久性有机污染物属性.作为聚氯乙烯(PVC)最大的生产和消费国，我国约有70%CPs产品... 详细信息

氯化石蜡(chlorinated paraffins,CPs)是一系列正构烷烃氯代混合物，常用作阻燃和塑化添加剂.其中，短链氯化石蜡(SCCPs)和中链氯化石蜡(MCCPs)具备典型持久性有机污染物属性.作为聚氯乙烯(PVC)最大的生产和消费国，我国约有70%CPs产品被添加到PVC塑料当中，其添加SCCPs和MCCPs的含量水平和潜在排放暴露风险需要重点关注.本研究采用气相色谱-静电场轨道阱高分辨质谱(GC-Orbitrap-HRMS)检测市售5类25种典型PVC塑料中SCCPs和MCCPs水平.结果表明，塑料中SCCPs和MCCPs的浓度范围为0.010—64.2mg·g-1和0.002—50.9mg·g-1，不同样品间的SCCPs和MCCPs的含量差异明显，浓度水平依次为线缆>地毯/垫>地板革>硬管>布线槽.不同材料中SCCPs同系物分布存在差异，线缆护套和地毯/垫中C13-CPs为SCCPs的主要同族体，地板革中SCCPs以C10-CPs为主，硬管和布线槽中各碳同族体相对丰度无显著差异. MCCPs在所有材料中分布模式相似，均以C14-CPs为主. SCCPs以Cl7和Cl8_为主，MCCPs的氯分布更为集中，以Cl8为主.通过排放预测模型评估了5类PVC塑料中SCCPs和MCCPs向空气、地表水和土壤中的年最大排放量，分别为2.73 kt(空气)、 0.82 kt(地表水)以及0.11 kt(土壤)，确定PVC塑料的生产及使用是环境中SCCPs和MCCPs的重要排放源.

关键词：气相色谱-静电场轨道阱高分辨质谱短链氯化石蜡中链氯化石蜡 PVC塑料排放评估

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核酸等温扩增技术在病毒检测中的应用

高等学校化学学报 2024年第7期45卷 1-17页

作者：肖航王小燕邓兆佳廖文静谢文菁彭汉勇中国科学院生态环境研究中心环境化学与生态毒理学国家重点实验室北京100085 中国科学院大学北京100049 中国科学院大学杭州高等研究院环境学院杭州310024

病毒是引发人类疾病的主要病原体之一.传统的聚合酶链式反应(PCR)技术虽然被广泛应用于病毒分子诊断,但其对温度的要求较为严格,限制了其在现场诊断中的应用.为了满足现场快速诊断的需求,核酸等温扩增技术得到快速发展,其无需热循环,可... 详细信息

病毒是引发人类疾病的主要病原体之一.传统的聚合酶链式反应(PCR)技术虽然被广泛应用于病毒分子诊断,但其对温度的要求较为严格,限制了其在现场诊断中的应用.为了满足现场快速诊断的需求,核酸等温扩增技术得到快速发展,其无需热循环,可以在恒定温度下实现核酸扩增,可适应不同的应用场景.本文综合评述了等温扩增技术在病毒检测领域的最新进展,从病毒样本采集、核酸提取、等温扩增检测等几个方面分别进行阐述,探讨了酶辅助等温扩增技术、无酶等温扩增技术以及与多体系串联的级联扩增技术的原理、关键参数及其病毒检测应用,并对比了市场上相关试剂盒的特点.此外,讨论了当前核酸等温扩增技术在病原体检测应用中面临的一些难题,如提取效率、稳定性和成本等,提出了未来的发展方向,为进一步改善现场诊断效率提供了新的思路.

关键词：等温扩增技术 CRISPR检测核酸扩增环境病毒病毒提取

鱼皮多肽作为水基润滑添加剂的摩擦学性能与机理研究

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摩擦学学报（中英文） 2024年第2期44卷 233-241页

作者：张恩惠王宁丽李维民赵改青王晓波中国科学院兰州化学物理研究所固体润滑国家重点实验室甘肃兰州730000 中国科学院兰州化学物理研究所中国科学院西北特色植物资源化学重点实验室/甘肃省天然药物重点实验室甘肃兰州730000 青岛市资源化学与新材料研究中心山东青岛266100 淄博高端合成润滑材料创新中心山东淄博255000

采用酶解和大孔树脂分离技术从渔业废弃物中提取了3种不同极性的多肽,研究了多肽在水乙二醇溶液中溶解性、摩擦学性能,并探讨了其摩擦学机理.结果表明,所制备的3种不同极性的多肽在水乙二醇体系中均具有良好的溶解性,且具有较高的热稳定... 详细信息

采用酶解和大孔树脂分离技术从渔业废弃物中提取了3种不同极性的多肽,研究了多肽在水乙二醇溶液中溶解性、摩擦学性能,并探讨了其摩擦学机理.结果表明,所制备的3种不同极性的多肽在水乙二醇体系中均具有良好的溶解性,且具有较高的热稳定性.摩擦学研究表明,多肽可显著提升水乙二醇溶液在钢/钢摩擦副间的减摩、抗磨性能,有效保护摩擦副表面,其中小极性的多肽抗磨性能最强,磨损体积比水乙二醇溶液降低55.49%,并且3种多肽均可显著提升水乙二醇的抗承载性能.多肽的分子结构中存在较多的极性基团,有助于多肽与金属摩擦副表面发生物理吸附,而且多肽在摩擦副表面还形成1层以含碳、氮有机化合物、铁氧化物为主的化学反应膜.因此,多肽优异的摩擦学性能是摩擦化学反应和物理吸附协同作用的结果.

关键词：水基润滑剂环境友好润滑添加剂多肽摩擦学性能摩擦学机理

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基于时序图推理的设备剩余使用寿命预测

自动化学报 2024年第1期50卷 76-88页

作者：刘雨蒙郑旭田玲王宏安中国科学院软件研究所人机交互北京市重点实验室北京100190 中国科学院大学北京100049 中国科学院软件研究所天基综合信息系统重点实验室北京100190 电子科技大学计算机科学与工程学院成都611731

剩余使用寿命(Remaining useful life,RUL)预测是大型设备故障预测与健康管理(Prognostics and health management,PHM)的重要环节,对于降低设备维修成本和避免灾难性故障具有重要意义.针对RUL预测,首次提出一种基于多变量分析的时序图... 详细信息

剩余使用寿命(Remaining useful life,RUL)预测是大型设备故障预测与健康管理(Prognostics and health management,PHM)的重要环节,对于降低设备维修成本和避免灾难性故障具有重要意义.针对RUL预测,首次提出一种基于多变量分析的时序图推理模型(Multivariate similarity temporal knowledge graph,MSTKG),通过捕捉设备各部件的运行状态耦合关系及其变化趋势,挖掘其中蕴含的设备性能退化信息,为寿命预测提供有效依据.首先,设计时序图结构,形式化表达各部件不同工作周期的关联关系.其次,提出联合图卷积神经网络(Convolutional neural network,CNN)和门控循环单元(Gated recurrent unit,GRU)的深度推理网络,建模并学习设备各部件工作状态的时空演化过程,并结合回归分析,得到剩余使用寿命预测结果.最后,与现有预测方法相比,所提方法能够显式建模并利用设备部件耦合关系的变化信息,仿真实验结果验证了该方法的优越性.

关键词：剩余使用寿命时序图推理图神经网络深度推理网络

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深度神经网络结合迁移学习和基因遗传算法加速金属团簇结构全局优化

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Chinese Journal of Chemical Physics 2024年第2期37卷 321-329,I0010-I0021,I0104页

作者：杨祁李子玉 Peter L.Rodriguez-Kesslerbr 何圣贵中国科学院化学研究所动态与稳态结构化学国家重点实验室北京100190 墨西哥光学研究中心瓜纳华托37150 中国科学院大学北京100049 北京分子科学国家研究中心中国科学院分子科学科教融合卓越创新中心北京100190

在团簇科学中,搜索金属团簇的全局最小能量结构具有重要的意义.最近,深度神经网络结合迁移学习的全局优化方法被开发出来,以提高金属团簇结构的优化效率,该方法可以大幅减少训练深度神经网络所需的样本数量.为了进一步提高势能面的采样... 详细信息

在团簇科学中,搜索金属团簇的全局最小能量结构具有重要的意义.最近,深度神经网络结合迁移学习的全局优化方法被开发出来,以提高金属团簇结构的优化效率,该方法可以大幅减少训练深度神经网络所需的样本数量.为了进一步提高势能面的采样效率和深度神经网络结合迁移学习的全局优化方法的全局搜索能力,本文提出了一种将基因遗传算法嵌入到深度神经网络结合迁移学习中的全局优化方法.在Pt_(n)(n=9-15)团簇的全局优化中,该方法只需要深度神经网络结合迁移学习的全局优化方法一半的样本数量就能优化得到全局最优结构,同时节省了约70%~80%的计算成本,这表明全局搜索能力的显著提升。在Pt_(14)团簇势能面上的采样结果显示,该方法搜索到低能量的样本(占比25%)比深度神经网络结合迁移学习方法的样本(占比<1%)更多.在Pt_(16)和Pt_(17)团簇的全局最优结构搜索中,本文报道了文献中尚未报道的新结构,证明本论文建立的方法的可行性和先进性.

关键词：全局优化深度神经网络迁移学习基因遗传算法金属团簇铂

退火温度对Fe_(35)Ni_(30)Cr_(20)Al_(10)Nb_(5)高熵合金的组织结构和性能的影响

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材料研究学报 2024年第4期38卷 241-247页

作者：李云飞王金贺张龙李正坤付华萌朱正旺李宏王爱民张海峰中国科学院金属研究所、中国科学院核用材料与安全评价重点实验室沈阳110016 中国科学技术大学材料科学与工程学院沈阳110016 中国科学院金属研究所师昌绪先进材料创新中心沈阳110016

系统地研究了退火处理温度对低熔点高熵合金Fe_(35)Ni_(30)Cr_(20)Al_(10)Nb_(5)(摩尔比)的组织结构和性能的影响。结果表明:随着退火温度的提高,铸态Fe_(35)Ni_(30)Cr_(20)Al_(10)Nb_(5)合金中富Fe-Cr元素的fcc相的体积分数逐渐减少,Laves相和B2-NiAl相的体积分数逐渐增大。准静态压缩实验结果表明,铸态样品的压缩塑性变形能力良好。随着退火处理温度的提高合金的屈服强度先提高后降低,在700℃退火的样品其屈服强度最高(为1247.7 MPa),但是塑性变形量比铸态有所降低。压缩屈服强度随退火处理温度降低,可归因于基体fcc相在高温下的分解。电化学测试结果表明,这种合金的耐腐蚀能力随退火处理温度的提高而单调提高,在900℃退火的样品其腐蚀电位为-72.02 mV。

关键词：金属材料高熵合金退火处理力学性能耐腐蚀性能

硫掺杂二氧化钛上负载镍纳米颗粒光催化苯乙炔选择性加氢

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燃料化学学报(中英文) 2024年

作者：李新成王瑞义冯淑婷王云伟郑占丰中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室中国科学院大学

通过焙烧硫酸氧钛水合物前驱体制备了一系列硫掺杂TiO2负载Ni纳米颗粒催化剂。考察了不同焙烧温度对TiO2表面硫物种含量及光催化苯乙炔选择性加氢反应性能的影响。采用XRD、UV-Vis DRS、TEM等技术对催化剂的结构和形貌进行了表征。XPS... 详细信息

通过焙烧硫酸氧钛水合物前驱体制备了一系列硫掺杂TiO2负载Ni纳米颗粒催化剂。考察了不同焙烧温度对TiO2表面硫物种含量及光催化苯乙炔选择性加氢反应性能的影响。采用XRD、UV-Vis DRS、TEM等技术对催化剂的结构和形貌进行了表征。XPS和原位DRIFTS结果表明，TiO2表面的硫物种向Ni发生电子转移，富电子态的Ni可以促进苯乙烯的脱附；原位DRIFTS结果表明，光照可以促进催化剂表面H2的解离和活化，提高苯乙炔的转化频率。本工作有助于促进对高效高选择性加氢光催化剂的设计和理解。

关键词：硫掺杂二氧化钛 Ni纳米颗粒苯乙炔选择性加氢光催化

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稀溶液中大幅拉伸高分子单链的弛豫动力学

高等学校化学学报 2024年第4期45卷 134-141页

作者：姚宁王海军李江涛顾芳廖琦河北大学化学与材料科学学院保定071002 河北大学河北省化学生物学重点实验室保定071002 河北大学药物化学与分子诊断教育部重点实验室保定071002 中国科学院北京化学研究所北京100190

针对大幅拉伸的高分子单链在Θ溶剂和良溶剂中的弛豫过程,分别通过解析理论和分子动力学模拟方法研究了弛豫动力学.对比研究发现,相对于研究高分子链在平衡态下的弛豫动力学(利用有关物理量的自关联函数),本文的非平衡态方法可以明确地... 详细信息

针对大幅拉伸的高分子单链在Θ溶剂和良溶剂中的弛豫过程,分别通过解析理论和分子动力学模拟方法研究了弛豫动力学.对比研究发现,相对于研究高分子链在平衡态下的弛豫动力学(利用有关物理量的自关联函数),本文的非平衡态方法可以明确地揭示弛豫时间与简正模式之间标度行为的动态演化.结果表明,相关的物理量在弛豫初期均受到非平衡态的影响,而在较长时间后,高分子链的弛豫动力学则与平衡态下的结果相吻合;在高分子链的最长弛豫时间与链长的标度关系方面,平衡态和非平衡态两种方法的研究结果也一致.研究结果表明,高分子链在非平衡态下的短时和长时弛豫动力学可以更加细致地阐明弛豫全过程,给出更加丰富的结构-特征关系,从而为深入探讨高分子链的非平衡弛豫提供可借鉴的线索.

关键词：高分子单链弛豫动力学简正模式弛豫时间