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基于圆偏振发光的缺电子受体选择性识别

中国科学：化学 2024年第8期54卷 1380-1388页

作者：赵晨阳冀璐康欧阳光辉刘鸣华中国科学院化学研究所中国科学院胶体、界面与化学热力学重点实验室北京100190 郑州大学化学学院(绿色催化中心) 郑州450001

由于集成了激发态信息和手性信息,圆偏振发光可以为荧光探针设计提供新的信息维度,有望在分子识别领域发挥独特作用.在本工作中,我们设计并合成了含有两个芘发光单元的“Y”型芘-谷氨酸乙酯手性分子(PyGlu),利用Py-Glu与缺电子受体的共... 详细信息

由于集成了激发态信息和手性信息,圆偏振发光可以为荧光探针设计提供新的信息维度,有望在分子识别领域发挥独特作用.在本工作中,我们设计并合成了含有两个芘发光单元的“Y”型芘-谷氨酸乙酯手性分子(PyGlu),利用Py-Glu与缺电子受体的共组装圆偏振发光实现了八氟萘(OFN)的选择性识别.在较低浓度下(1×10^(-5)M),Py-Glu在N,N-二甲基甲酰胺(DMF)和水的混合溶剂中可以自组装成纳米球结构,增加浓度可以诱导纳米球融合成一维纳米纤维,这些纳米结构具有明显的圆二色光谱信号,表明谷氨酸的分子手性通过自组装有效传递到超分子层次.富电子的Py-Glu与十余种卤代芳烃和氰基取代芳烃的共组装结果表明,加入不同受体后Py-Glu组装体的荧光强度呈无规律的增强或减弱,但是只有L-Py-Glu/OFN体系具有明显的圆偏振发光现象,从而为通过圆偏振发光选择性识别缺电子受体提供了一种新方法.

关键词：圆偏振发光自组装分子识别缺电子受体超分子手性

拉伸-扭转复合加载对镍基高温合金GH4169力学性能与变形机理的影响

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金属学报 2024年第1期60卷 30-42页

作者：杨俊杰张昌盛李洪佳谢雷王虹孙光爱中国工程物理研究院核物理与化学研究所中子物理学重点实验室绵阳621999

研究镍基高温合金在近服役条件下的力学性能与内在变形机理具有重要意义,但现有研究主要集中于单轴加载下的力学行为,多轴加载相关研究报道较少。为此,本工作对比研究了单轴和复合加载下多晶镍基高温合金GH4169的力学性能变化规律及其... 详细信息

研究镍基高温合金在近服役条件下的力学性能与内在变形机理具有重要意义,但现有研究主要集中于单轴加载下的力学行为,多轴加载相关研究报道较少。为此,本工作对比研究了单轴和复合加载下多晶镍基高温合金GH4169的力学性能变化规律及其微观变形机制差异。在25℃下对多晶镍基高温合金GH4169进行拉伸-扭转复合加载,结合SEM、TEM、EBSD和中子衍射研究了加载方式对其力学性能、微观组织以及变形机理的影响。结果表明,拉伸样品的屈服强度和极限强度均随预扭转角度增加而增大(增幅分别约为150%和13%);在20%预拉应变下,扭转样品的屈服强度和延伸率均有所增加(增幅分别约为31%和16%)。拉伸和扭转变形后样品中的位错密度明显增大;同时复合加载下位错密度相较于单轴加载略小,表明存在位错湮灭效应。预加载产生的位错强化效应提高了屈服强度,而随后复合加载下位错湮灭效应使预拉伸扭转样品的极限强度有所降低。预扭转形成梯度结构的力学强化作用一定程度上抵消了位错湮灭效应的影响。研究表明,多轴加载方式可调控材料微观结构和变形机制,进而实现材料强度和韧性的协调提升。

关键词：多晶镍基高温合金复合加载力学性能变形机理中子衍射

植酸修饰改性对TC4钛合金微弧氧化膜层性能的影响

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稀有金属材料与工程 2024年第4期53卷 954-962页

作者：兰欣悦王平龚泽宇罗许郑友平邓博文钒钛资源综合利用国家重点实验室四川攀枝花607000 西南石油大学新能源与材料学院四川成都610500 中国科学院大学中国科学院化学研究所北京100190

通过向电解液中添加有机酸植酸,提升了TC4钛合金微弧氧化涂层的耐腐蚀性能和热稳定性。通过扫描电子显微镜、X射线衍射仪、X射线光电子能谱仪和热冲击实验等技术手段,分析了植酸对涂层形成、形貌和性能的影响。结果显示,植酸的添加使放... 详细信息

通过向电解液中添加有机酸植酸,提升了TC4钛合金微弧氧化涂层的耐腐蚀性能和热稳定性。通过扫描电子显微镜、X射线衍射仪、X射线光电子能谱仪和热冲击实验等技术手段,分析了植酸对涂层形成、形貌和性能的影响。结果显示,植酸的添加使放电微孔更加细小,提高了涂层的形成效率并优化了相结构。通过动电位极化测试,发现添加植酸显著提高了微弧氧化涂层的耐腐蚀性能。将电解液中的植酸浓度调整为12 m L/L(最佳植酸浓度)后,腐蚀电流密度由8.406×10^(-5)A·cm^(-2)降低至2.580×10^(-6)A·cm^(-2)。循环高温氧化试验结果表明,TC4钛合金的耐热冲击性能和高温抗氧化性能得到了改善。

关键词： TC4钛合金微弧氧化耐腐蚀性能耐热冲击性能

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3D打印聚酰亚胺材料研究与进展

中国科学：化学 2024年第6期54卷 856-870页

作者：杜新玉刘仪莫松何民辉翟磊范琳极端环境高分子材料重点实验室中国科学院化学研究所北京100190 中国科学院大学化学科学学院北京101408

3D打印可根据三维数字化模型在不使用模具的前提下将制件逐层成型,具有传统成型工艺难以企及的效率与经济优势,已在轨道交通和航空航天等领域得到应用.但可打印聚合物材料种类与性能不足,制约了3D打印从原型制备技术向工程制造技术的发... 详细信息

3D打印可根据三维数字化模型在不使用模具的前提下将制件逐层成型,具有传统成型工艺难以企及的效率与经济优势,已在轨道交通和航空航天等领域得到应用.但可打印聚合物材料种类与性能不足,制约了3D打印从原型制备技术向工程制造技术的发展.聚酰亚胺本征兼具高耐热性与优异力学性能,将3D打印技术与聚酰亚胺材料相结合有助于缩小3D打印与传统成型技术的差距,释放3D打印工业应用潜力.本文总结了近年来国内外3D打印聚酰亚胺的发展现状,重点从聚酰亚胺物理与化学特性调控、材料制备与改性、3D打印工艺与后处理工艺优化、打印件性能与功能以及尺寸稳定性等方面对熔融沉积、立体光刻、数字光处理、直接墨水书写、紫外辅助直接墨水书写以及选择性激光烧结成型聚酰亚胺的研究工作进行了介绍,并对3D打印聚酰亚胺未来发展面临的挑战进行了讨论分析.

关键词： 3D打印聚酰亚胺力学性能耐热性尺寸稳定性

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胶东大尹格庄金矿碳酸盐矿物的特征、物源及其在金成矿过程中的作用

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岩石学报 2024年第4期40卷 1264-1284页

作者：王天齐李红艳王栋中国科学院地质与地球物理研究所岩石圈演化国家重点实验室北京100029 中国地质科学院矿产资源研究所自然资源部成矿作用与资源评价重点实验室北京100037 中国科学院大学地球与行星科学学院北京100049

胶东金矿的成因研究一直是矿床学研究的热点,其中金的物质来源与活化、沉淀机制是最受关注的问题之一。大尹格庄金矿位于胶西北地区的招平断裂带中段,是区内典型的超大型破碎蚀变岩型金矿,以存在大量碳酸盐脉而有别于区内其他金矿床,这... 详细信息

胶东金矿的成因研究一直是矿床学研究的热点,其中金的物质来源与活化、沉淀机制是最受关注的问题之一。大尹格庄金矿位于胶西北地区的招平断裂带中段,是区内典型的超大型破碎蚀变岩型金矿,以存在大量碳酸盐脉而有别于区内其他金矿床,这些热液成因的碳酸盐脉对该矿区Au成矿具有重要作用,因而是破解胶东巨量Au物质来源和成矿机制的良好对象。本研究通过细致的岩相学观察,发现大尹格庄金矿中的碳酸盐矿物主要包括菱铁矿和方解石,以脉状、浸染状存在于黄铁绢英岩型矿石中,其中部分菱铁矿与黄铁矿等金属硫化物共生,其他菱铁矿则与石英共生,方解石则呈浸染状和脉状两种形式产出,菱铁矿和方解石均为热液型碳酸盐矿物。扫描电子显微镜研究表明,在菱铁矿和方解石中均发现有金矿物的存在。Au含量分析结果表明,菱铁矿和方解石是大尹格庄金矿的重要载金矿物,形成于成矿作用的主要阶段。碳酸盐矿物原位微区稀土元素数据也显示出热液型碳酸盐矿物的特征;同位素地球化学数据显示大尹格庄金矿中碳酸盐矿物与胶东地区前寒武纪变质基底中的大理岩明显不同。C-O同位素分析显示,大尹格庄金矿中菱铁矿的δ^(13)CPDB为-5.12‰~-4.82‰,δ^(18)OSMOW为12.13‰~12.80‰,具有明显的幔源特征;而方解石δ^(13)CPDB为-0.64‰,δ^(18)OSMOW为6.21‰,显示出幔源流体在上升过程中受到了一定程度的围岩的影响。金矿中菱铁矿显示轻稀土相对亏损,重稀土相对富集,有轻微的负Eu异常,(87Sr/86Sr)i为0.709842~0.710087,εNd(t)为-18.5~-17.1;方解石的(87Sr/86Sr)i为0.710861,εNd(t)为-12.7,指示形成碳酸盐矿物的CO_(2)流体可能来自于幔源的基性岩浆。结合胶东以及整个华北克拉通中生代地质演化,本文认为胶东巨量金可能来自于富集的岩石圈地幔,成矿物质随这些幔源基性岩浆的活动沿断层等壳内软弱面向上运移,而CO_(2)流体在这个过程中起到了促进作用,并随含金流体最终运移至地壳浅部发生金成矿作用。

关键词：胶东地区大尹格庄金矿碳酸盐矿物成矿物质来源大陆岩石圈地幔

构造火山作用对辽西早白垩世九佛堂组沉积环境的影响——以燕山科学钻探YSDP-1钻孔为例

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地球化学 2024年

作者：蔡士玺韦刚健胡建芳曾提徐义刚中国科学院广州地球化学研究所有机地球化学国家重点实验室中国科学院广州地球化学研究所同位素地球化学国家重点实验室中国科学院大学

了解构造火山作用如何影响地表沉积环境是揭示深地过程对表层地球系统及生命演化调控作用的关键。辽西九佛堂组发育有巨厚的富有机质泥页岩，且保存有大量精美的热河生物群化石，其沉积环境受到华北克拉通破坏导致的大量构造火山作用... 详细信息

了解构造火山作用如何影响地表沉积环境是揭示深地过程对表层地球系统及生命演化调控作用的关键。辽西九佛堂组发育有巨厚的富有机质泥页岩，且保存有大量精美的热河生物群化石，其沉积环境受到华北克拉通破坏导致的大量构造火山作用的影响，是探索这一科学问题的良好研究对象。本文通过对燕山科学钻探YSDP-1钻孔中九佛堂组沉积岩主微量元素、矿物组成、有机质含量等地球化学数据的综合分析，判别其细粒沉积岩与火山碎屑岩的物源，厘清不同火山物质对沉积环境的耦合影响。结果发现，九佛堂组沉积岩段包含火山碎屑岩、凝灰岩及其经风化搬运沉积的细粒沉积岩，它们均为与中酸性火山岩有关的长英质物源，指示其来源于同一构造背景下的火山–沉积作用，主要受古太平洋板块俯冲作用控制。每次构造伸展活动启动会导致盆地加深，并伴随火山灰和火山碎屑流等物质的输入。火山灰输入为湖泊带来大量营养物质，藻类勃发导致初级生产力增大，大量有机质沉降消耗底层水的氧气从而导致缺氧环境，进而使大量有机质被保存并形成富有机质油页岩，并且促进了热河生物群化石的保存; 而在半深湖区域火山碎屑流携带大量溶解氧进入，导致湖泊底层水体氧化进而稀释甚至中断有机质的沉积。这些不同火山物质输入的差异作用形成了九佛堂组复杂的火山–沉积地层。

关键词：构造火山活动九佛堂组物源示踪沉积环境华北克拉通破坏

早白垩世陆相湖泊有机碳大量埋藏的沉积记录——以朝阳盆地九佛堂组为例

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地球化学 2024年

作者：孙朝阳蔡士玺胡建芳中国科学院广州地球化学研究所有机地球化学国家重点实验室中国科学院大学中国科学院广州地球化学研究所同位素地球化学国家重点实验室

中国辽西地区朝阳盆地九佛堂组形成时间与白垩纪全球大洋缺氧事件（OAE1a）等时，且发育连续的黑色页岩沉积，是OAE1a事件陆相沉积记录的良好载体。本文围绕该套黑色页岩沉积有机质来源及其古环境，采用分子有机地球化学方法开展研... 详细信息

中国辽西地区朝阳盆地九佛堂组形成时间与白垩纪全球大洋缺氧事件（OAE1a）等时，且发育连续的黑色页岩沉积，是OAE1a事件陆相沉积记录的良好载体。本文围绕该套黑色页岩沉积有机质来源及其古环境，采用分子有机地球化学方法开展研究。结果表明，朝阳盆地九佛堂组三段黑色页岩总有机碳（TOC）含量高，最高可达13.02%。总有机质稳定碳同位素(δ13Corg)值为-31.0‰～-21.5‰，指示了九佛堂组三段黑色页岩有机质主要来源于湖泊初级生产力。姥鲛烷/植烷（Pr/Ph）值（0.1～0.8）反映沉积环境为缺氧、强还原环境。样品中检出丰富的C27～C29规则甾烷、4-甲基甾烷和伽马蜡烷，表明朝阳盆地古湖泊在这一时段存在水体分层现象，有利于湖泊底层水体缺氧环境的形成，为有机质的保存创造了良好条件。该时期火山活动频发，火山灰的输入给湖泊水体带来了大量的营养元素，促进了水生藻类的勃发，提高了湖泊的初级生产力，为大量有机碳的埋藏提供了物质来源。

关键词：白垩纪九佛堂组黑色页岩有机质来源生物标志物

CFD-DEM-IBM方法探究流化床倾斜挡板内构件受力特性

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化工学报 2024年第1期75卷 255-267页

作者：赵碧丹代伊杨王军武张永民中国科学院过程工程研究所多相复杂系统国家重点实验室北京100190 中国科学院大学化学工程学院北京100049 中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室北京102249

在密相床层内安装内构件可显著改善工业流化床的流化质量、强化气固传质和提高化学反应效率。由于长时间受气体和颗粒的挤压和冲击,流化床内构件可能会发生变形或断裂。为实现流化床内构件设计的科学性,确保其长周期可靠性,需要明确其... 详细信息

在密相床层内安装内构件可显著改善工业流化床的流化质量、强化气固传质和提高化学反应效率。由于长时间受气体和颗粒的挤压和冲击,流化床内构件可能会发生变形或断裂。为实现流化床内构件设计的科学性,确保其长周期可靠性,需要明确其受力机理与不同操作条件下受力特性。利用粗粒化CFD-DEM-IBM方法,实现了利用笛卡儿网格模拟流化床中倾斜挡板内构件受力特性的定量模拟,该方法拓展原有挡板应力统计方法,获得了不同倾斜角度对挡板所受应力的定量影响规律。模拟所得挡板受力随时间的演化曲线与实验报道较为一致,在流化床启动阶段会出现较大的峰值,同时成功复现在启动阶段的峰值受力总体与挡板在水平面上的投影面积成正比。模拟结果显示,在启动阶段,挡板受力中颗粒挤压作用力占主导,但在流化阶段,除颗粒作用力达到极大值外的大部分时间中挡板受到的气相压差力要大于颗粒作用力。当挡板倾斜角度较小时,挡板受力较大但抑制床内返混效果较好,因此在工业流化床内构件设计中应兼顾强化传递及长周期可靠性的需求,当挡板倾斜角度较小时应选择强度大的挡板材料。

关键词：气泡流化床数值模拟挡板内构件固相应力

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固相支撑液液萃取-液相色谱-串联质谱测定尿液中10种双酚类化合物和5种对羟基苯甲酸酯

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色谱 2024年第9期42卷 827-836页

作者：薛钰凡商婷崔君涛赵灵娟李佩曾祥英于志强中国科学院广州地球化学研究所有机地球化学国家重点实验室广东省环境资源利用与保护重点实验室广东广州510640 中国科学院大学北京100049

尿液中双酚类化合物(BPs)和对羟基苯甲酸酯类化合物(PBs)的浓度水平监测为考察其在人体内的暴露提供基础数据,是准确评估其健康风险的前提。本研究使用基于固相支撑液液萃取(SLE)原理的新型萃取柱,建立了新的BPs和PBs快速前处理技术,在... 详细信息

尿液中双酚类化合物(BPs)和对羟基苯甲酸酯类化合物(PBs)的浓度水平监测为考察其在人体内的暴露提供基础数据,是准确评估其健康风险的前提。本研究使用基于固相支撑液液萃取(SLE)原理的新型萃取柱,建立了新的BPs和PBs快速前处理技术,在此基础上利用液相色谱-串联质谱法(LC-MS/MS)同时测定人体尿液中10种BPs和5种PBs。尿样先酶解,然后经SLE柱富集,使用15 mL乙酸乙酯-正己烷(3∶7,v/v)混合溶液进行洗脱;通过引进水、甲醇和乙腈的三元流动相梯度洗脱系统,实现了15种目标化合物的准确定性和定量分析。在混合尿液基质中,低、中、高3个水平的加标回收率为843%~1198%;除双酚S外,其余14种化合物的基质效应均在20%以下,表明具有良好的回收率和较低的生物基质干扰。15种目标化合物在各自的线性范围内线性关系良好,相关系数均大于0995;方法定量限为003~030μg/L;精密度测试结果显示,日内和日间连续进样仪器响应的相对标准偏差分别为14%~84%和57%~146%,证明具有良好的稳定性和重复性。该方法成功应用于10个普通人群尿样中10种BPs和5种PBs的测定。结果表明,检出率最高的化合物为MeP、EtP、PrP和BPA,其中值质量浓度分别为110、060、021和055μg/L,其余化合物检出率低于50%,这可能与化合物的生产使用量、生物可利用性以及在人体内的生物代谢能力相关。

关键词：固相支撑液液萃取液相色谱-串联质谱双酚类化合物对羟基苯甲酸酯尿液